Optische und optoelektronische Eigenschaften von - E-LIB

Joachim Kalden
Dissertation
Optische und optoelektronische
Eigenschaften von Nanostrukturen
auf Basis breitlückiger Halbleiter
Universität Bremen
2010
Optische und optoelektronische Eigenschaften von
Nanostrukturen auf Basis breitlückiger Halbleiter
Vom Fachbereich für Physik und Elektrotechnik
der Universität Bremen
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
– Dr. rer. nat. –
genehmigte Dissertation
von
Dipl.-Phys. Joachim Kalden
aus Wolfhagen
1. Gutachter:
2. Gutachter:
Prof. Dr. Jürgen Gutowski
Prof. Dr. Detlef Hommel
Eingereicht am:
20.05.2010
Tag des Promotionskolloquiums: 22.06.2010
Für meine Frau Kristina
für meine Eltern Luise & Reinhold
für meine Familie
Abstract
Nowadays, solid state light sources (SSLS) are omnipresent in applications such as optical
storage technology as well as communication via optical fibre networks. In the green to
UV spectral range, research on SSLS has focused to the group-III nitrides, as this material
system has evolved as the most promising among the wide-bandgap semiconductors in the
last decade. Recently, more and more research is done on nitride nanostructures in order to
control the electrical and optical properties in a more sophisticated manner for optimized
light-matter-interaction and extraction efficiency.
In this context, the work presented in this thesis has been carried out, concentrating on two
main topics. One aspect is the characterization of InGaN quantum dots (QDs). QDs possess
a unique atom-like density of states for electrons, allowing for generation and manipulation
of discrete electronic states.
This thesis contains the analysis of QDs embedded in optoelectronic devices such as LEDs.
Measurements of the electroluminescence (EL) of QD ensembles as well as single QDs are
presented. Especially QD EL obtained at higher temperatures up to 150 K is a main achievement of this work. Furthermore, the photoluminescence (PL) of QD multilayer structures has
been examined and discussed in detail. These multilayer structures are of particular interest
for the incorporation as active material into laser structures. Therefore, experiments on the
optical amplification in these multilayers have been carried out for the first time, yielding a
max
maximum optical gain of gmod
= 50/cm.
Another main aspect of solid state lighting is the efficient light extraction from light sources.
For this purpose, pillar microcavities based on nitrides have been investigated. This type
of optical resonator represents the optical analogon of a QD. It possesses a discrete optical
mode structure due to the three-dimensional optical confinement in these structures. For
optimal light-matter coupling conditions, this leads to an enhanced extraction efficiency.
In this context, studies on QD pillar microcavities (MCs) processed by focused ion beam
milling from planar MC structures are presented. After a detailed analysis of the photonic
properties of these pillar MCs, a temperature-variation method to tune the cavity in resonance with QD emission is demonstrated, yielding a five-fold enhancement of the extraction
efficiency. These experiments were carried out on selenide-based structures which possess a
very high structural quality. For nitride pillar MCs, growth is still very demanding. Their
latest state of development is described, and the present achievements and challenges are
presented and discussed.
An alternative approach to achieve semiconductor waveguides is the growth of self assembled
nanowires, as this kind of nanostructure possesses promising crystalline properties, and no
processing is necessary to obtain pillar-like geometries. However, the integration of heterostructures, e.g. bragg mirrors or quantum wells, is still very demanding. An example of this
bottom-up approach is presented and discussed. This part of work contains an analysis of the
optical properties of nanowires. Furthermore, the influence of doping on these structures is
investigated by electron microscopy and PL measurements. Also the integration of quantum
well heterostructures is presented and examined.
These results demonstrate the potential of semiconductor nanostructures for future applications in optoelectronic devices. If the remaining challenges can be solved, a wide range of
new applications become possible by exploitation of the benefits from nitride nanostructures,
such as electrically driven single photon emitters in the ultraviolet to green spectral region
operating at room temperature.
Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung
1
2 Grundlagen
2.1 Eigenschaften von Galliumnitrid . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.1 Kristallstruktur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.2 Elektronische Bandstruktur und optische Eigenschaften . . . . . . . .
2.1.3 Ternäre Nitrid-Verbindungshalbleiter . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2 Eigenschaften von Gruppe-II-Seleniden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3 Ladungsträgereinschluss in niederdimensionalen Systemen . . . . . . . . . .
2.4 Elektron-Loch-Paare im Quantenpunkt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5 Optischer Einschluss in Mikroresonatoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.1 Kantenemittierende Laserstrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.2 Oberflächenemittierende Laserstrukturen . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.3 Analogie zwischen Quantenmechanik und Elektrodynamik: Photonische
Kristalle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.4 Mikrosäulenresonatoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.5 Verstärkte Auskoppeleffizienz im Mikrosäulenresonator . . . . . . . .
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3 Stand der Forschung
3.1 Breitlückige Halbleiter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2 Quantenpunkte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.1 Herstellung von Quantenpunkten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.2 Eigenschaften einzelner Quantenpunkte . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.3 Quantenpunktlaser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.4 Quantenpunkte als Einzelphotonenquellen . . . . . . . . . . . . . . .
3.3 Mikrosäulenresonatoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.3.1 Auskoppeleffizienz und Purcell-Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.3.2 Abstimmung von Mikrosäulenresonatormode und Quantenpunktemission
3.4 Halbleiter-Nanodrähte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.4.1 Selbstorganisiertes Wachstum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.4.2 Optische Eigenschaften . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.4.3 Wellenleitung und Lasertätigkeit in Nanodrähten . . . . . . . . . . .
3.4.4 Nanodraht-Heterostrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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4 Experimentelle Methoden
4.1 Herstellung und Aufbau der Proben . .
4.1.1 InGaN-Quantenpunktschichten
4.1.2 CdZnSe-Quantenpunkte . . . .
4.1.3 GaN-Mikrokavitäten . . . . . .
4.1.4 ZnSe-basierte Mikrokavitäten .
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6 Eigenschaften von InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten
6.1 Photolumineszenz von Mehrfach-Quantenpunktschichten . . . . . . . . . . .
6.2 Optischer Gewinn und stimulierte Emission . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.3 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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7 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
7.1 Modenstruktur und Abstrahlcharakteristik von Mikrosäulenresonatoren
7.2 Verbesserung der Auskoppeleffizienz durch Temperatur-Abstimmung . .
7.3 Nitrid-basierte Mikrokavitäten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7.3.1 Mikrokavitäten ohne aktive Schicht . . . . . . . . . . . . . . . .
7.3.2 Quantenpunkt-Mikrokavitäten . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7.4 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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8 GaN-Nanodrähte
8.1 Optische Eigenschaften . . . . . . . . . . . . .
8.2 Optische Eigenschaften dotierter Nanodrähte .
8.3 InGaN/GaN-Heterostrukturen in Nanodrähten
8.4 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . .
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4.2
4.3
4.1.5 GaN-Nanodrähte . . . . . . . . . . . . . . . . .
Mikrostrukturierung mittels fokussierter Ionenstrahlen
Lumineszenz-Messungen . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.1 Mikro-Photolumineszenz . . . . . . . . . . . . .
4.3.2 Mikro-Elektrolumineszenz . . . . . . . . . . . .
4.3.3 Messung der optischen Verstärkung . . . . . . .
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5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
5.1 CdZnSe-Quantenpunkte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.1.1 Elektrische Eigenschaften der resonanzverstärkten Leuchtdiode .
5.1.2 Photolumineszenz einzelner Quantenpunkte im elektrischen Feld
5.1.3 Vergleich von Photolumineszenz und Elektrolumineszenz . . . .
5.1.4 Elektrolumineszenz einzelner Quantenpunkte . . . . . . . . . . .
5.2 InGaN-Quantenpunkte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.2.1 Elektrische Eigenschaften der LED . . . . . . . . . . . . . . . .
5.2.2 Ensemble-Elektrolumineszenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.2.3 Lumineszenz einzelner Quantenpunkte . . . . . . . . . . . . . .
5.3 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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9 Zusammenfassung & Ausblick
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Literaturverzeichnis
109
Eigene Veröffentlichungen und Tagungsbeiträge
127
Lebenslauf
133
Danksagung
135
ii
1 Einleitung
Die Ausnutzung quantenmechanischer Effekte zur Erzeugung von Licht hat den technischen Fortschritt der letzten Jahrzehnte maßgeblich geprägt. Heutzutage befinden sich in
nahezu jedem Haushalt CD-Spieler, DVD-Spieler oder andere optische Datenlesegeräte und
entsprechende Datenträger. Und auch das heute allgegenwärtige Internet stützt sich auf Glasfasernetzwerke, die wesentlich höhere Transferraten als Kupferkabel zur Verfügung stellen. Als
Lichtquelle im sichtbaren Bereich werden Leuchtdioden (LEDs) in der Anzeigenbeleuchtung
von Autos und Mobiltelefonen, aber auch zunehmend an Stelle von klassischen Glühlampen und Scheinwerfern eingesetzt. All diese Anwendungen basieren auf dem Prinzip, in
Festkörpern Licht zu erzeugen und auszukoppeln. Dabei ist die Effizienz solcher Bauteile
eines der wesentlichen Charakteristika. LEDs weisen einen sehr geringen Stromverbrauch auf
und prädestinieren sich damit als Medium für die langfristige Ablösung der Glühlampe.
Das im Festkörper erzeugte Licht wird im Wesentlichen durch die Wahl eines geeigneten
Materials und das Design der elektronischen Zustandsdichte bestimmt. Anschliessend muss es
effizient aus dem Festkörper ausgekoppelt werden können, um die Vorteile der Festkörperbeleuchtung voll auszunutzen. Zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz kann die optische Zustandsdichte optimiert werden, indem der Lichtemitter in einen optischen Resonator eingebettet
wird. Das Design solcher Resonatoren und die Abstimmung auf das auszukoppelnde Licht
haben in den letzten zwanzig Jahren die Photonik als eigenständige Disziplin etabliert.
Die wissenschaftliche Erforschung von Halbleiterlichtquellen im sichtbaren Spektralbereich
konzentriert sich immer mehr auf die Gruppe-III-Nitride. Dieses Materialsystem hat sich um
die Jahrtausendwende als das vielversprechendste zur Realisierung von Festkörperlichtquellen im industriellen Maßstab etabliert, und mittlerweile basieren die kommerziell erhältlichen Leucht- und Laserdioden im sichtbaren Spektralbereich fast ausschließlich auf NitridVerbindungen. Zudem werden zunehmend Untersuchungen an Nanostrukturen auf Basis von
Nitriden durchgeführt, um die Lichterzeugung sowie Abstrahlcharakteristik und die Auskoppeleffizienz optoelektronischer Bauteile weiter zu steigern, oder um neuartige Lichtquellen zu
entwickeln, wie etwa Einzelphotonenquellen, die einen zentralen Bestandteil der Quanteninformationstechnologie darstellen.
Die vorliegende Arbeit entstand im Kontext dieser Thematik und umfasst Studien zweier
Aspekte. Diese werden im Folgenden beschrieben, einhergehend mit einer Übersicht über die
Gliederung der Arbeit.
Ein Aspekt ist die Herstellung und Charakterisierung von InGaN-Quantenpunkten. Quantenpunkte ermöglichen auf Grund ihrer einzigartigen elektronischen Zustandsdichte, die
weitestgehend mit der eines isolierten Atoms übereinstimmt, einzelne elektronische Zustände
separat zu generieren und zu kontrollieren. Gleichzeitig sind sie nur wenig sensibel gegenüber
kristallinen Defekten, was die Effizienz entsprechender Bauteile positiv beeinflusst. Die physikalischen Grundlagen zum Verständnis der Quantenpunkte werden in Kapitel 2 präsentiert.
Die Herstellung der Quantenpunkte, die in Abschnitt 4.1 beschrieben wird, sowie ihre Grundcharakterisierung wurde bereits in früheren Studien erarbeitet. Ein Überblick über den Stand
der Forschung und Vorarbeiten zu diesem Thema wird in Abschnitt 3.2 gegeben.
1
1 Einleitung
In der vorliegenden Arbeit soll nun die Einbettung dieser Strukturen in optoelektronische
Bauelemente analysiert werden. Dazu werden in Kapitel 5 Messungen zur Elektrolumineszenz von Quantenpunktensembles und einzelnen Quantenpunkten präsentiert, die
mit Hilfe der in Abschnitt 4.3 beschriebenen Methoden gewonnen wurden. Insbesondere
die Elektrolumineszenz einzelner Quantenpunkte bei höheren Temperaturen sind im Hinblick auf zukünftige Anwendungen in elektrisch betriebenen Einzelphotonenquellen hier als
Errungenschaft zu nennen. Darüber hinaus wird in Kapitel 6 die Photolumineszenz von
Mehrfach-Quantenpunktschichten präsentiert, die insbesondere für die Integration solcher Mehrfachschichten in Laserstrukturen von großer Relevanz sind. Neben der Lumineszenz
wird daher auch die optische Verstärkung in solchen Mehrfachschichten untersucht, die hier
erstmals in InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten erreicht werden konnte.
Ein weiterer Aspekt bezieht sich auf die Prozessierung und Analyse von Mikrosäulenresonatoren auf Nitrid-Basis. Diese Art von optischem Resonator entpricht dem optischen Analogon
des Quantenpunkts (siehe Abschnitt 2.5.3), da der dreidimensionale Einschluss zu diskreten
photonischen Zuständen führt. Die Grundlagen solcher Resonatoren werden im letzten
Abschnitt des Kapitels 2 erläutert. Die diskrete optische Zustandsdichte erlaubt eine gezielte
Abstimmung auf die Emissionscharakteristik eines Emitters. Mit Hilfe dieser Resonatoren
kann die Effizienz Quantenpunkt-basierter Bauteile gesteigert werden, und sie erlauben eine
präzise Kontrolle der Abstrahlcharakteristik. Der Stand der Forschung auf diesem Gebiet
wird in Abschnitt 3.3 beschrieben.
Im Rahmen dieser Fragestellung befasst sich Kapitel 7 mit Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren, die aus planaren, oberflächenemittierenden Vertikalresonatorstrukturen mittels
Prozessierung durch fokussierte Ionenstrahlen hergestellt werden. Eine Beschreibung dieser
FIB-Prozessierung findet sich in Abschnitt 4.2. Nach einer Analyse der photonischen
Eigenschaften wird eine Methode präsentiert, mit welcher der Resonator präzise auf die Emissionsenergie einer aktiven Schicht spektral abgestimmt werden kann. Diese allgemein gültigen
Eigenschaften werden an Strukturen auf Basis von Gruppe-II-Seleniden untersucht, die eine
sehr hohe Materialqualität besitzen. Für Nitrid-Mikrosäulenresonatoren, deren Herstellung
nach wie vor eine große Herausforderung darstellt, wird im zweiten Teil des Kapitels der
aktuelle Entwicklungsstatus präsentiert, und die noch zu überwindenden Schwierigkeiten
werden aufgezeigt und diskutiert.
Als Alternative der durch ”top-down”-Prozessierung hergestellten Mikrosäulenresonatoren
kommen selbstorganisierte Nanostrukturen in Frage, die im Allgemeinen eine hohe kristalline Güte aufweisen, und bei denen eine Prozessierung unnötig ist. Allein auf Grund des
Brechzahlkontrasts zur umgebenden Luft kann Licht in solchen Nanostrukturen geführt
werden, so dass eine Nutzung als Wellenleiter, eventuell auch als Resonator möglich ist. Eine
Herausforderung ist dagegen die Integration von Heterostrukturen wie Halbleiterspiegel oder
aktive Schichten in Nanodrähte. Als Beispiel für einen solchen ”bottom-up”-Ansatz werden in
Kapitel 8 die Eigenschaften von GaN-Nanodrähten diskutiert. Dabei werden neben den
mit Lumineszenzmessungen und elektronenmikroskopisch analysierten Grundcharakteristika
auch der Einfluss von Dotierung demonstriert, und es werden InGaN/GaN-Heterostrukturen
in GaN-Nanodrähten untersucht.
Eine Zusammenfassung der wesentlichen Ergebnisse in Kapitel 9, verbunden mit einem
Ausblick auf zukünftige Ansätze zur Fortsetzung der präsentierten Untersuchungen, schließt
die Arbeit ab.
2
2 Grundlagen
In diesem Kapitel sollen die grundlegenden Eigenschaften des Materialsystems Galliumnitrid
(GaN) und der darauf basierenden ternären Verbindungen dargestellt werden. Dazu wird
zuerst die Kristallstruktur vorgestellt, und die verschiedenen relevanten Orientierungen des
GaN-Kristalls werden erläutert. Anschließend werden die elektronischen und optischen Eigenschaften beschrieben, gefolgt von einem Abschnitt über ternäre Gruppe-III-N-Verbindungen.
Darauf schließt ein kurzer Abschnitt über Gruppe-II-Selenide an, die zu Vergleichszwecken
untersucht wurden. Zuletzt werden die grundlegenden physikalischen Konzepte dargestellt,
die zur Modifikation der elektronischen und photonischen Zustandsdichten in Nanostrukturen
in der vorliegenden Arbeit verwendet wurden.
2.1 Eigenschaften von Galliumnitrid
2.1.1 Kristallstruktur
GaN kristallisiert thermodynamisch stabil in der Wurtzit-Struktur. Diese zeichnet sich durch
eine Einheitszelle mit hexagonaler Grundfläche aus, siehe Abb. 2.1. Die atomaren Abstände
betragen in der hexagonalen Ebene a = 3.189 Å. Senkrecht dazu ist die Höhe der Einheitszelle
c = 5.185 Å, sie ist also in der c-Richtung elongiert. Die Wurtzit-Struktur besitzt die zwei
Symmetrieachsen a und c. Da in einem orthogonalen Koordinatensystem durch die hexagonale
Symmetrie des GaN-Kristalls gleichwertige kristallographische Richtungen nicht durch das
gleiche Indizierungsschema beschrieben werden, werden vier Einheitsvektoren definiert, von
denen drei in der Ebene liegen und der vierte parallel zur c-Achse ist. Für die vier Millerschen
Indizes h, k, i, l des hexagonalen Gitters gilt die Nebenbedingung i = −(h + k), da bei vier
Einheitsvektoren einer dreidimensionalen Struktur einer von den anderen linear abhängig
sein muss. Mit diesen Einheitsvektoren lässt sich die c-Achse als (0001)-Achse beschreiben.
Die Kristallebenen werden entsprechend der Richtung ihres Normalenvektors bezeichnet und
sind in Abb. 2.1 schematisch dargestellt. Die hexagonalen c-Flächen (Abb. 2.1 oben links)
werden durch die Vektoren (1010) und (1120) aufgespannt.
Die Wachstumsgeschwindigkeit von GaN ist in c-Richtung höher als in anderen Richtungen,
weshalb zumeist c-Ebenen die Oberflächen planarer GaN-Kristalle senkrecht zur Wachstumsrichtung bilden. Da sich in dieser Wachstumsrichtung aber Ebenen von Stickstoff-Atomen mit
Ebenen von Gallium-Atomen derart abwechseln, dass keine Spiegelsymmetrie zur c-Fläche
vorliegt, entsteht eine Polarität des Kristalls, je nachdem, welche der beiden Atomarten die
Oberfläche bildet (Abb. 2.1 rechts). Diese Polarität spielt eine wichtige Rolle in GaN-basierten
Heterostrukturen, weil dadurch neben einer großen spontanen Polarisation [1] bereits geringe
Verspannungen des Materials große interne piezoelektrische Felder in der Größenordnung von
≈ 1M V /cm erzeugen können [2], welche die optischen und elektrischen Eigenschaften
|E|
teilweise erheblich beeinflussen. Entstehen solche Felder in niederdimensionalen Strukturen,
wird das auf Grund des elektronischen Einschlusses als quantenmechanischer Starkeffekt
3
2 Grundlagen
Abbildung 2.1: Links: Schema der Wurtzit-Einheitszelle und der darin befindlichen wesentlichen
Kristallebenen. Die c-Fläche ist auf Grund der fehlenden Spiegelsymmetrie Ga- oder N-polar. Die
Flächen a und m sind dagegen nicht polar. Die diagonale Schnittfläche r ist semipolar. Rechts: Atomarer Aufbau der Wurtzit-Einheitszelle. Die hellen Atome repräsentieren Gallium, die dunkelblauen
Stickstoff. Der Versatz der basalen Ga- und N-Ebenen, aus dem die Polarität folgt, ist deutlich
erkennbar.
(engl.: Quantum-Confined Stark Effect, QCSE [3–5]) bezeichnet. Dieser erzeugt einen Gradienten in der Energiedispersion, da das Feld die Elektronen beschleunigt. Das lässt sich
als ”Verkippung” der Bänder darstellen (Abb. 2.2), wodurch anschaulich klar wird, dass der
Überlapp der Wellenfunktionen von Elektron und Loch abnimmt. Die damit einhergehende
geringere Übergangswahrscheinlichkeit äußert sich durch reduzierte Lumineszenzintensität
und längere Lebensdauern der Zustände. Darüber hinaus ergibt sich eine Rotverschiebung
der Lumineszenz.
Neben c-GaN sind ebenfalls a-GaN, bei der die (1120)-Ebenen die Oberfläche des Kristalls
darstellen, und m-GaN, bei dem die Oberfläche der (1100)-Orientierung entspricht, für die
Anwendung relevant. Dabei bildet eine Schnittfläche durch die oben gezeigte Einheitszelle,
die senkrecht zur c-Fläche liegt, die Kristalloberfläche. Durch diese Orientierung bleiben
keine polaren Flächen zurück, und die elektrische Polarisierung des Materials bleibt aus,
weshalb diese Ausrichtungen als nicht-polar bezeichnet werden. Zuletzt ist es auch möglich,
halb-polares r -GaN herzustellen, dessen Oberfläche den Orientierungen (1122) bzw. (1011)
entspricht, also diagonalen Schnitten durch die hexagonale Einheitszelle. Hier treten zwar
interne Felder auf, diese sind aber viel schwächer als in polarem c-GaN und teilweise sogar
vernachlässigbar klein [6]. Zudem ist r -GaN in guter Qualität einfacher herzustellen als
nichtpolare a-GaN- und m-GaN-Kristalle [7].
4
2.1 Eigenschaften von Galliumnitrid
Abbildung 2.2: Quantenmechanischer Starkeffekt: Durch das interne
piezoelektrische Feld wird die Bandstruktur verkippt. Dies führt zu einem verringerten Überlapp der elektronischen Wellenfunktionen und damit zu einer reduzierten Rekombinationswahrscheinlichkeit.
2.1.2 Elektronische Bandstruktur und optische Eigenschaften
Galliumnitrid ist ein Verbindungshalbleiter mit direkter Bandlücke, das heißt, das Maximum
des Valenzbandes und das Minimum des Leitungsbandes liegen bei k = 0, dem Γ-Punkt
im Zentrum der 1. Brillouin-Zone. Dadurch wird gewährleistet, dass eine Rekombination
von Elektronen und Löchern unter Aussendung eines Photons ohne Beteiligung von Phononen den Impuls erhält. Dies ist Grundlage für eine hohe Rekombinationswahrscheinlichkeit,
die für optoelektronische Anwendungen eine wesentliche Grundvoraussetzung darstellt. Das
Leitungsband bildet sich aus den s-Orbitalen des metallischen Galliums, ist also zweifach entartet bei einem Gesamtdrehimpuls J = 1/2 und kann gut über eine isotrope effektive Masse
beschrieben werden. Aus den p-Orbitalen des Stickstoffs bilden sich drei Valenzbänder heraus,
die mit A, B und C bezeichnet werden. Sie sind deutlich anisotrop, können aber durch zwei
effektive Massen senkrecht und parallel zur c-Achse genähert werden. Beimischungen anderer
Orbitale zu den Leitungs- und Valenzbändern sind vorhanden, aber für das grundlegende
Verständnis vernachlässigbar.
Die Bandlückenenergie von GaN beträgt 3.504 eV bei 1.6 K [8, 9]. In optische Übergänge in der
unmittelbaren Umgebung des Γ-Punkts sind neben dem Leitungsband die drei Valenzbänder
involviert. Das A-Valenzband ist das höchstenergetische Valenzband, 6 meV darunter liegt das
B-Valenzband. Der Abstand zwischen B- und C-Valenzband beträgt 37 meV. Die Abstände
zwischen den Valenzbändern sind zum Großteil durch die internen Felder verursacht. Die
Spin-Bahn-Wechselwirkung trägt im Gegensatz zu den Gruppe-III-Arseniden nur marginal
zum Abstand des C-Valenzbandes zu den anderen Valenzbändern bei [10, 11]. Wird nun
ein Elektron aus einem der Valenzbänder angeregt, existieren neben den Zuständen im
Leitungsband gebundene Zustände von Elektron-Loch-Paaren, die prinzipiell dem Wasserstoffatom sehr ähnlich sind. Diese sogenannten Wannier-Exzitonen, die im Unterschied zu
den Frenkel-Exzitonen relativ frei beweglich und schwach gebunden sind, lassen sich wie das
Wasserstoffatom über ihren Bohr-Radius (Gl. (2.1)) und ihre Bindungsenergie (Gl. (2.2))
beschreiben:
m ε
0
(2.1)
a∗0 =
a0 ,
∗
m
∗ e2
m
B
Ry =
.
(2.2)
EX =
m 0 ε2
8πε0 εa∗0
Dabei bezeichnen a0 = 0.529Å den Bohr-Radius und Ry = 13.6 eV die Bindungsenergie im
Wasserstoffatom, m0 die Ruhemasse des freien Elektrons und m∗ die effektive reduzierte
5
2 Grundlagen
Masse des Elektron-Loch-Paares. ε ist die Dielektrizitätskonstante des Halbleitermaterials.
In Tabelle 2.1 sind Messwerte für die Bindungsenergien der A- und B-Exzitonen und die
energetischen Positionen der entsprechenden optischen Übergangs angegeben. Für das CExziton kann eine experimentell bestimmte spektrale Position angegeben werden, die Angaben
zur Bindungsenergie sind jedoch widersprüchlich.
Die spektrale Lage einer exzitonischen Rekombinationsbande kann sich durch Dipol-Bindung
an einen neutralen Donator (D0 X, Bindungsenergie: 9 meV) oder Akzeptor (A0 X, 25 meV)
nochmals zu niedrigeren Energien verschieben. Der Bohr-Radius des A-Exzitons liegt bei
a∗0 = 2.4 nm [12].
B
spektrale Position
Exziton
EX
XA
28 meV
3.4751 eV
XB
28 meV
3.4815 eV
XC
3.493 eV
PEc PE⊥c
0
1
0.053 0.974
1.947 0.026
Tabelle 2.1: Übersicht über die exzitonischen Bindungsenergien und spektralen Lagen der optischen
Übergänge bei 1.6 K in GaN. Alle Messwerte nach [8]. Rechte Spalten: Quadrat der Übergangsmatrixelemente in Abhängigkeit von der Polarisation nach [9]. Auf Grund seiner von den anderen
Valenzbändern abweichenden Γ9 -Symmetrie und den daraus folgenden Auswahlregeln wird der zum
A-Exziton gehörende optische Übergang nur durch Licht, welches senkrecht zur c-Achse polarisiert
ist, angeregt.
Die hohen Exziton-Bindungsenergien lassen stabile exzitonische Komplexe auch bei Raumtemperatur noch zu, was wichtig für spätere Anwendungen ist. Dies gilt auch und insbesondere
für niederdimensionale Systeme, in denen im Allgemeinen die Bindungsenergien erhöht
sind [13, 14].
Die optischen Übergänge sind auf Grund der Symmetrie-Eigenschaften der Valenzbänder
polarisationsabhängig [9, 15]. Für c-GaN wird dabei unterschieden zwischen Polarisation parallel oder senkrecht zur c-Achse. Eine senkrecht zur Oberfläche eingestrahlte Laseranregung
wird bei c-GaN als Transversalwelle ausschließlich senkrecht zur c-Achse polarisiert sein,
während auf anderen GaN-Oberflächen oder durch einen nicht lotrechten Einfall des Lasers
das elektrische Feld im Kristall sowohl Anteile E c als auch E ⊥ c aufweisen wird, wodurch
die relativen Intensitäten der exzitonischen Übergänge verändert werden. In Tabelle 2.1 sind
die Übergangswahrscheinlichkeiten in Abhängigkeit von der Polarisationsrichtung angegeben.
Im Gegensatz zu allen anderen hier beschriebenen Bändern hat das A-Valenzband keine
Γ7 -Symmetrie, sondern eine Γ9 -Symmetrie (Abb. 2.3). Daher gehorcht es anderen quantenmechanischen Auswahlregeln für optische Übergänge. Das A-Exziton kann also von den anderen
exzitonischen Übergängen durch polarisationsabhängige Messungen unterschieden werden.
Dabei muss allerdings entweder eine semi- oder eine nichtpolare Oberfläche gewählt oder
unter einem Einfallswinkel kleiner als 90◦ gemessen werden.
Neben den optischen Übergängen der Exzitonen und der freien Ladungsträger treten in einem
Lumineszenzspektrum Linien weiterer Komplexe auf. Elektronen und Löcher können bei
der Rekombination außer rein photonischer Emission auch ein Photon und ein longitudinaloptisches (LO) Phonon aussenden, wodurch die Photonenenergie entsprechend der Energieerhaltung abgesenkt wird. Die LO-Phonon-Energie in GaN beträgt etwa 91 meV [16] und gibt
den Abstand der niederenergetischen Flanke eventueller Phononreplika zur ursprünglichen
6
2.1 Eigenschaften von Galliumnitrid
Emissionsenergie an. Darüber hinaus existiert im gelben Spektralbereich um 2.2 eV eine
relevante Defektbande [16], die bei hoher Kristallqualität vernachlässigbar schwach wird.
E
CB
Γ7
A
B
Γ9
Γ7
C
Γ7
VB
k
Abbildung 2.3: Schematische Übersicht der verschiedenen möglichen
exzitonischen optischen Übergänge:
Während die Γ7 − Γ7 -Übergänge, die
dem B-Exziton bzw. dem C-Exziton
entsprechen, nicht von der Polarisation der Anregung abhängen, ist der
Γ7 −Γ9 -Übergang (rot gestrichelt) des
A-Exzitons nur für eine Polarisation
senkrecht zur c-Achse erlaubt.
c
Mit steigender Temperatur nimmt die Bandlücke ab, was auf die Ausdehnung des Kristalls
und insbesondere auf den Einfluss der Elektron-Phonon-Streuung zurückzuführen ist [17].
Diese Abhängigkeit Eg (T ) kann für Temperaturen oberhalb von 100 K linear genähert werden,
während für tiefere Temperaturen zwei Modelle in der Literatur zu finden sind. Einerseits
existiert ein halbempirischer Ausdruck, der den durch die Phononen hervorgerufenen Effekt über einen durchschnittlichen Bose-Einstein-Faktor darstellt (Gl. (2.3)), wobei κ eine
Kopplungskonstante und Θ die effektive Phononentemperatur angeben [18]:
Eg (T ) = Eg (0) −
κ
.
exp(Θ/T ) − 1
(2.3)
Dieser Ausdruck gibt im Bereich von 4 bis 100 K den Temperaturverlauf der Bandlücke sehr
gut wieder, während für höhere Temperaturen deutliche Abweichungen zu erwarten sind.
Entsprechende Anpassungsparameter für GaN werden beispielsweise in [19] angegeben.
Andererseits schlug Y.P. Varshni 1967 eine Interpolation (Gl. (2.4)) mit materialspezifischen
Konstanten α und β vor, die ebenfalls sehr gute Resultate liefert [17]:
Eg (T ) = Eg (0) −
αT 2
.
T +β
(2.4)
Die Varshni-Anpassung ist für den gesamten Temperaturbereich von 4 bis 300 K gut geeignet,
wenn auch im Bereich sehr tiefer Temperaturen geringfügige Abweichungen auftreten können.
Sie deckt einen größeren Temperaturbereich ab als die Bose-Einstein-Anpassung, allerdings
ist eine physikalische Interpretation der Varshni-Parameter kaum möglich. Varshni-Parameter
für verschiedene Nitride sind u.a. in [15, 19, 20] angegeben.
2.1.3 Ternäre Nitrid-Verbindungshalbleiter
Die Bandlücke des binären Halbleiters GaN liegt im ultravioletten Spektralbereich, weshalb
er nicht direkt als aktives Material für Lichtquellen im sichtbaren Spektralbereich geeignet
7
2 Grundlagen
ist. Allerdings lässt sich über das Legieren zweier binärer Halbleiter die Bandlücke gezielt
zwischen den Werten der beiden binären Halbleiter einstellen. Es bildet sich eine ternäre
Verbindung, für die sich nach Vegards Gesetz (2.5) die effektive Gitterkonstante a linear
ändert, während die Bandlücke merklich vom linearen Verlauf zwischen den beiden binären
Verbindungen abweicht (Gl. (2.6)):
a(ABC) = x a(CB) + (1 − x) a(AB),
EgABC (x)
=
x EgCB
+ (1 −
x) EgAB
− b(A, B, C)x (1 − x).
(2.5)
(2.6)
Der sogenannte Bowing-Parameter b ermöglicht die Berücksichtigung der Tatsache, dass die
Änderung der Bandlücke mit dem Indium-Gehalt x keineswegs linear verläuft. Für Inx Ga1-x N
gelten bei T = 300 K die Parameter EgGaN = 3.42 eV, EgInN ≈ 0.7 eV und b ≈ 1.4 eV [21]. Die
entsprechenden Parameter für Alx Ga1-x N sind EgAlN = 6.2 eV und b = 1.4 eV , für Alx In1-x N
ist b ≈ 3.0 eV . In Abb. 2.4 ist die Bandlücke als Funktion der Gitterkonstanten für AlN,
GaN und InN aufgetragen. Die Verbindungslinien beschreiben dabei die Bandlücken und
Gitterkonstanten der entsprechenden ternären Verbindungen.
Abbildung 2.4: Bandlücke in Abhängigkeit von der Gitterkonstanten für AlN, GaN und InN (Kreise) sowie für die ternären Verbindungen AlInN (schwarz durchgehend),
InGaN (rot gestrichelt) und AlGaN
(blau gepunktet). Die Berechnungen
für die ternären Verbindungen erfolgten gemäß Gleichung (2.6) mit den
im Text angegebenen Parametern.
Allerdings ist die Mischbarkeit von verschiedenen Parametern abhängig. Insbesondere bei
großen Unterschieden zwischen den Gitterkonstanten sind bestimmte Mischungsverhältnisse
nicht zu stabilisieren, sondern führen zu einer Phasenseparation. Für InGaN gibt es eine
temperaturabhängige Mischungslücke, die beispielsweise bei einer Wachstumstemperatur von
800 ◦ C Indium-Gehalte zwischen 20% und 80% verbietet. Sollte das Verhältnis während
des Wachstums in der Lücke liegen, so bilden sich durch eine Phasenseparation, der so
genannten spinodalen und binodalen Entmischung, einerseits relativ große, sehr Indiumreiche Regionen (In-Konzentration ungefähr 90%) und andererseits kleinere Indium-arme
Bereiche (In-Konzentration etwa 20% bis 30%). Wird nun die InGaN-Schicht mit einer GaNSchicht bedeckt, so wird dafür die Wachstumstemperatur angehoben. Darauf hin werden
die Indium-ärmeren Regionen relativ schnell bedeckt und als InGaN-Einschlüsse in GaN
stabilisiert, während die größeren Indium-reichen Ansammlungen auf Grund der Erwärmung
umverteilt werden oder das Indium desorbiert. Im Extremfall führt die Phasenseparation
zur Bildung von Indium-Tröpfchen [22]. Nach dem Bedecken bleiben die Einschlüsse als
8
2.2 Eigenschaften von Gruppe-II-Seleniden
Quantenpunkte mit einer Indium-Konzentration zwischen 20% und 30% zurück. Auch AlInN
besitzt eine Mischungslücke, während AlGaN bei den üblichen Wachstumstemperaturen
keine solche aufweist [23]. Für verspannte Schichten ternärer Nitride findet sich eine Studie
über Mischungslücken in [24]. Verschiedene Kristallstrukturen können die Mischbarkeit von
Halbleitern ebenfalls einschränken, zum Beispiel bei der Mischung von ZnSe (ZinkblendeStruktur) mit MgS (Kochsalz-Struktur) [25].
Der Brechungsindex von GaN liegt bei der Bandlückenenergie bei etwa n = 2.7, weist aber
eine starke Dispersion auf. Der Verlauf der Brechzahl-Dispersionen von AlN und InN in
Bezug auf deren jeweilige Bandkante ist sehr ähnlich, so dass sich die Dispersion ternärer
GaN-Verbindungen durch spektrale Verschiebung der Dispersion von GaN ergibt [26].
2.2 Eigenschaften von Gruppe-II-Seleniden
Die Gruppe-II-Selenide kristallisieren in verschiedenen Kristallstrukturen. ZnSe liegt thermodynamisch stabil in Zinkblende-Struktur vor, was zwei entlang der kubischen Raumdiagonale
um a/4 gegeneinander verschobenen kubisch flächenzentrierten Gittern entspricht, so dass
jedes Atom einer Sorte tetraedrisch von Atomen der anderen Sorte umgeben ist. Aus dieser
Konfiguration folgt, dass für dieses Materialsystem im Gegensatz zu den Nitriden keine
spontane Polarisation oder piezoelektrische Felder vorliegen. CdSe kristallisiert stabil in
Wurtzit-Struktur, es lässt sich aber bis zu einer Schichtdicke von wenigen Mikrometern in
Zinkblende-Struktur auf ZnSe abscheiden, bevor es in Wurtzit-Struktur übergeht [27]. Da
CdSe in dieser Arbeit nur in Form von Quantenpunkten diskutiert wird, die auf Grund
ihrer geringen Größe die Struktur der umgebenden Zinkblende-Matrix annehmen, wird im
Folgenden nicht weiter auf die Wurtzit-Konfiguration eingegangen.
Die Gruppe-II-Se-Verbindungen besitzen eine direkte Bandlücke am Γ-Punkt der 1. Brillouinzone. Das Leitungsband bildet sich wie bei den Nitriden im Wesentlichen aus den sOrbitalen der Metallionen und ist zweifach entartet mit Gesamtdrehimpuls J = 1/2, während
sich die Valenzbänder aus den p-Orbitalen des Selens ausbilden. Aufgrund der Spin-BahnWechselwirkung entstehen ein Schwerlochband (J = 3/2, mJ = ± 3/2), ein Leichtlochband (J
= 3/2, mJ = ± 1/2) und ein sogenanntes ”Split-Off-Band” (J = 1/2, mJ = ± 1/2). Während
Leichtlochband und Schwerlochband am Γ-Punkt entartet sind, ist das Split-Off-Band deutlich abgesenkt [14]. Die Bandlücken für verschiedene Gruppe-II-Se-Verbindungshalbleiter sind
in Tabelle 2.2 angegeben, zusammen mit den Exziton-Bindungsenergien.
Verbindung
CdSe
Kristallstruktur Wurtzit
Eg
1.849 eV
B
EX
15 meV
CdSe
Zinkblende
1.764 eV
15 meV
ZnSe
MgS
Zinkblende Kochsalz
2.82 eV
≥ 5.1 eV
21 meV
Tabelle 2.2: Kristallstruktur im Volumenhalbleiter, Bandlücken bei kryogenen Temperaturen und
exzitonische Bindungsenergien für verschiedene Gruppe-II-Se-Halbleiter nach [28] und MgS [29].
Bei den in den Kapiteln 5 und 7 untersuchten CdZnSe-Quantenpunkt-Proben kam teilweise
MgS auf Grund seiner sehr hohen Bandlücke von über 5 eV als Barriereschicht zur Erhöhung
des Ladungsträgereinschlusses zur Verwendung. Zwar kristallisiert MgS in Kochsalz-Struktur,
9
2 Grundlagen
ist als sehr dünne Schicht (unter 5 nm) aber auch in Zinkblendestruktur zu stabilisieren.
Demnach wurden in die untersuchten Proben jeweils entsprechend dünne Schichten eingebaut.
2.3 Ladungsträgereinschluss in niederdimensionalen
Systemen
Wird die Mobilität von Elektronen in einer Dimension derart beschränkt, dass sie sich in dieser
Dimension nicht mehr fortbewegen können, wird dies als quantenmechanischer Einschluss der
Elektronen, oder verkürzt als elektronischer Einschluss bezeichnet. Eine solche Einschränkung
ist dann erreicht, wenn die Ausdehnung in der Dimension, die von den Propagationsrichtungen
ausgeschlossen werden soll, vergleichbar oder kleiner ist als die de-Broglie-Wellenlänge eines
Elektrons. Nach Gleichung (2.7) liegt diese Wellenlänge in Halbleitern mit breiter Bandlücke
typischerweise im Bereich um 10 nm, mit der effektiven Masse m∗ , der Boltzmann-Konstante
kB , der Temperatur T und dem Planckschen Wirkungsquantum .
λde Broglie = √
2π
3m∗ kB T
(2.7)
Diese Einschränkung der Elektronenbeweglichkeit ändert deren Eigenschaften fundamental,
da im Festkörper die Art und Anzahl der möglichen elektronischen Zustände von der Dimensionalität des betrachteten Kristalls abhängt. Denn durch den Einschluss in einer Dimension
nimmt das Volumen ab, in dem sich die Elektronen aufhalten können. Damit wird auch
der Bohr-Radius der Elektron-Loch-Paare kleiner, wodurch die Bindungsenergie zunimmt
(Gl. (2.2)). Unter Annahme einer sphärisch symmetrischen Dispersionsrelation ist im Impulsraum unter Vernachlässigung der Coulomb-Wechselwirkung die Anzahl der Zustände im
Volumen L3 einer d-dimensionalen Sphäre konstanter Energie gemäß [30] gegeben durch:
1
2
Nd =
d
3−d
(2π) L
d
1 π2
2
d k=
(2π)d L3−d d2 !
d
E=const.
2m∗
2
d2
E ( 2 ).
d
(2.8)
Die d-dimensionale Zustandsdichte Dd (E) pro Einheitsvolumen ist:
d
2
1
π2
dNd
d
=
Dd (E) =
d
3−d
dE
(2π) L
−1 !
2
2m∗
2
d2
E ( 2 −1) .
d
(2.9)
Für die den Elektronen verbleibenden Dimensionen sind die jeweiligen Zustandsdichten:
∗ 32
√
2m
2
E,
Volumenhalbleiter
(2.10a)
D3D (E) =
(2π)2
2
m∗ D2D (E) =
Θ(E − El ),
Quantenfilm
(2.10b)
π2 Lx l
√
2m∗ 1
,
Quantendraht
(2.10c)
D1D (E) =
πLx Ly l,m E − El,m
2
D0D (E) =
δ(E − El,m,n ).
Quantenpunkt
(2.10d)
Lx Ly Lz l,m,n
10
2.4 Elektron-Loch-Paare im Quantenpunkt
Density of states
Die Zahlen l, m, n ∈ N stellen dabei Quantenzahlen im dimensionsreduzierten System dar.
Die verschiedenen Zustandsdichten sind in Abb. 2.5 skizziert. Für Quantenpunkte ergibt sich
also eine Zustandsdichte, die sich aus diskreten Energien zusammensetzt. Das hat zur Folge,
dass ein Quantenpunkt ähnlich einem einzelnen Atom spektral scharfe Übergangsenergien
besitzt, weshalb für Quantenpunkte die Bezeichnung ”künstliches Atom” geprägt wurde.
3D
2D
1D
Eg
Energy
Abbildung 2.5: Skizzierte Zustandsdichte des freien Elektronengases in 3D
(schwarz), 2D (blau gestrichelt), 1D
(rot gestrichpunktet) und 0D (Pfeile)
gemäß der Gln. (2.10a-d). Mit höherem Einschluss werden die Zustände zu
höheren Energien verschoben. Im dreidimensionalen Kristall klingt die Dichte von durch Unordnung im Kristallgitter oder durch Verunreinigungen auftretenden Zuständen zur niederenergetischen Seite der Bandkante exponentiell ab. Diese Zustände sind durch die
schwarz gestrichelte Linie angedeutet.
Nach [14].
Tatsächlich sind die elektronischen Zustände aber keinesfalls isoliert wie bei einem Atom,
da Quantenpunkte in Halbleitermaterial eingebettet sind, wodurch weitere elektronische
Zustände zur Wechselwirkung zur Verfügung stehen. Dies bedeutet, dass die Aktivierungsenergie, also die Energie, die zur Anregung eines Elektrons aus dem Quantenpunkt in einen
Kontinuumszustand des umgebenden Materials benötigt wird, wesentlich kleiner ist als für
isolierte Atome. Während die Aktivierungsenergie eines Atoms, die dort der Ionisationsenergie
entspricht, im Bereich von einigen eV liegt, ist die Aktivierungsenergie von Quantenpunkten
im Bereich von 10 bis 170 meV [31–35] und damit um drei Größenordnungen kleiner als im
isolierten Atom.
2.4 Elektron-Loch-Paare im Quantenpunkt
Aufgrund der geringen Ausdehnung eines Quantenpunkts bildet ein Elektron-Loch-Paar
keinen exzitonischen Komplex im eigentlichen Sinne aus, da der Bohr-Radius a∗0 des Exzitons
eventuell größer als eine der Dimensionen ist und die Analogie zum Wasserstoffatom hier
nicht mehr gilt. Für einen sphärischen Quantenpunkt mit Radius rQD ist zunächst nur die
Schwerpunktsbewegung des Exzitons quantenmechanisch beschränkt, falls rQD a∗0 gilt.
Dann gilt für die Grundzustandsenergie des Elektron-Loch-Paares [36]:
∗ 2
μ
πa
1
1
1
0
B
= ∗ + ∗,
− 1 mit
(2.11)
E1 = Eg0 + EX
M rQD
μ
me mh
mit der Volumenmaterial-Bandlücke Eg0 , der reduzierten Elektron-Loch-Masse μ und der
B
, so dass der EinExziton-Masse M . Der mittlere Term ist dabei meist viel kleiner als EX
schluss sich nur wenig bemerkbar macht. Deshalb wird das Regime rQD a∗0 als schwacher
11
2 Grundlagen
Einschluss bezeichnet. Dagegen ist im Grenzfall rQD a∗0 , der das Regime starken Einschlusses beschreibt, die Coulomb-Wechselwirkung gegenüber der Verschiebung durch den
Einschluss auf Grund des hohen quantenmechanischen Einschlusses vernachlässigbar, und
eine Beschreibung als Teilchen im Kasten stellt eine adäquate Näherung dar. Elektron und
Loch werden unabhängig von einander eingeschlossen, und falls die Effektive-Masse-Näherung
gültig ist, ergibt sich für die Grundzustandsenergie [36]:
E1 =
Eg0
+
πa∗0
rQD
2
B
EX
.
(2.12)
Der additive Term beschreibt die Blauverschiebung der Emission und kann relativ große Werte
um 1 eV erreichen. Für den Fall rQD ≈ a∗0 kann unter Annahme unendlich hoher Barrieren mit
einer störungstheoretischen Beschreibung der Coulomb-Wechselwirkung folgender Ausdruck
für die Grundzustandsenergie gefunden werden [37]:
E1 =
2 π 2
1.786 e2
B
,
−
− 0.248 EX
2
2μrQD
εrQD
(2.13)
mit der Dielektrizitätskonstanten ε des Halbleitermaterials. Die durch Gl. 2.13 beschriebenen
eingeschränkten Zustände sind stark Coulomb-korreliert, die Definition einer Bindungsenergie
ist aber nicht sinnvoll, da die Korrelation durch den räumlichen Einschluss erzwungen wird und
dieser Komplex nicht in ein Elektron und ein Loch aufgetrennt werden kann. Trotzdem werden
solche Elektron-Loch-Paare in der vorliegenden Arbeit verkürzt als Exzitonen bezeichnet.
2.5 Optischer Einschluss in Mikroresonatoren
Die einfachste technische Anwendung, bei der optischer Einschluss ausgenutzt wird, ist ein
Lichtwellenleiter. Dieser besteht aus einem lichtleitenden, also für die zu leitende Lichtwelle
transparenten Kern, der von Mantelschichten umgeben ist. Der Kern hat dabei einen höheren
Brechungsindex als die Mantelschicht. Trifft das durch den Kern propagierende Licht nun unter flachem Winkel auf die Grenzschicht zwischen Kern und Mantel, erfährt es dort auf Grund
des Indexkontrasts eine Totalreflexion zurück in den Kern. So wird das Licht in den Kern
eingeschlossen und kann, abgesehen von der Absorption des Kerns selbst, näherungsweise
verlustfrei durch den Wellenleiter propagieren. Wellenleitung tritt zum Beispiel in Glasfaserkabeln auf, bei denen eine Kernfaser aus Glas von Kunststoffmantelschichten umgeben
ist, aber auch in länglichen Halbleiternanostrukturen ist auf Grund des hohen Brechungsindexsprungs von Halbleitern (n = 2.5 − 3.5) zu Luft (n ≈ 1) Wellenleitung möglich. Solche
Halbleiternanodrähte werden in Kapitel 8 vorgestellt. Für Halbleiterbauelemente lassen sich
auch durch Heterostrukturen Wellenleitungsphänomene erzeugen und ausnutzen. Speziell
für Laserbauelemente gibt es neben der Wellenleitung auch andere Anwendungen für den
optischen Einschluss, die im Folgenden diskutiert werden.
12
2.5 Optischer Einschluss in Mikroresonatoren
2.5.1 Kantenemittierende Laserstrukturen
Für Laserstrukturen wird neben einem optisch aktiven Medium, in dem durch Anregung Besetzungsinversion erreicht werden kann, auch einen Resonator für die optische Rückkopplung
während der Lasertätigkeit benötigt. Der einfachste Resonator ist eine Fabry-Pérot-Kavität,
bei der das aktive Medium mit Brechungsindex n zwischen zwei planparallele Spiegel gebracht
wird. Zwischen den im Abstand L angeordneten Spiegeln der Reflektivitäten R1 , R2 können
sich stehende Wellen bilden, für deren Wellenlänge gilt:
λm =
2Ln
; m ∈ N.
m
(2.14)
Ist einer der Spiegel weniger reflektierend als der andere, so wird das Licht vorzugsweise
durch diesen ausgekoppelt.
In Halbleiterlasern wird zunächst dieses Prinzip verfolgt. Als aktives Medium wird eine
Halbleiterschicht eingesetzt, in der durch intensive Anregung der Elektronen eine Besetzungsinversion derart erzeugt werden kann, dass in einem bestimmten Energieintervall die
Ladungsträgerdichte im Leitungsband höher ist als im Valenzband. Dies erfolgt meist über
Ladungsträgerinjektion in einer Diodenstruktur. Als Spiegel dienen die planparallelen Spaltkanten des Halbleiters, die auf Grund des Brechungsindexsprungs zu Luft eine Reflektivität
von etwa 30% erreichen. Ein Charakteristikum dieser Strukturen ist die typische Resonatorlänge zwischen 0.5 und 1 mm. Dadurch liegen die Wellenlängen der verschiedenen möglichen
stehenden Wellen, der optischen Moden, sehr dicht beieinander (Gl. (2.15)). Aus der Resonanzbedingung (2.14) folgt für den freien Spektralbereich (engl.: free spectral range, FSR)
zwischen zwei Moden:
ΔEFSR =
λ2
2Ln
(2.15)
Für einen GaAs-basierten Laser mit einer Emissionswellenlänge von 650 nm, einem Brechungsindex von n = 3.5 und einer Resonatorlänge von 500 µm liegt der Modenabstand dann
bei ΔEFSR = 0.12 nm. Der Spektralbereich, in dem Verstärkung stattfindet, wird bestimmt
durch das Produkt aus elektronischer Zustandsdichte und der Besetzungsverteilung und ist
typischerweise mehrere Nanometer breit, so dass mehrere Moden stimulierte Emission zeigen.
2.5.2 Oberflächenemittierende Laserstrukturen
Für Anwendungen, die eine möglichst schmale spektrale Laserbandbreite erfordern, ist die
Multimodenemission eines Kantenemitters, bei der mehrere Moden innerhalb des spektralen Bereichs der Verstärkung zur Laseremission beitragen, von Nachteil. Weiterhin ist die
Laserschwelle für den Multimodenbetrieb höher als für den Einzelmodenbetrieb. Um Einzelmodenlaser herzustellen, kann die Anzahl der Moden innerhalb des Verstärkungsbereiches durch
eine Verkürzung des Resonators gemäß den Gleichungen (2.14) und (2.15) so weit reduziert
werden, dass der freie Spektralbereich größer wird als die volle Halbwertsbreite des spektralen
Verstärkungsbereichs, wodurch nur in einer Mode stimulierte Emission auftritt. Andererseits
schwindet dadurch die Länge, auf der das Licht verstärkt wird. Das Licht muss dadurch öfter
durch die Kavität laufen, um ausreichend verstärkt zu werden. Außerdem vergrößert sich die
Strahldivergenz bei verkürztem Resonator. Um diese beiden Effekte auszugleichen, müssen
die Spiegel wesentlich höhere Reflektivitäten aufweisen.
13
2 Grundlagen
Es bietet sich eine alternative Resonatorarchitektur an, der sogenannte oberflächenemittierende Vertikalresonator (engl.: vertical cavity surface emitting laser, VCSEL). Ein VCSEL
emittiert das Licht nicht aus der Seite, sondern durch die verspiegelte Oberfläche. Die aktive
Zone ist nur einige wenige Vielfache der Lichtwellenlänge im Medium (λc /n) dünn. Sie wird
senkrecht, also in Wachstumsrichtung, durchlaufen, wodurch der Laser in longitudinaler
Richtung im Einzelmodenbetrieb arbeitet. Die benötigte hohe Reflektivität wird durch BraggSpiegel (engl.: distributed bragg reflectors, DBRs [38]) erreicht, deren Reflektivität oberhalb
von 99% liegen kann.
Ein Bragg-Spiegel besteht aus dünnen Schichten mit alternierendem Brechungsindex nh , nl .
Dabei bezeichnet nh die Brechzahl des optisch dichteren Mediums und nl den Brechungsindex des optisch dünneren Materials. Jede dieser Schichten besitzt eine optische Dicke von
d(λ) = λc /4nh,l (λ). Wenn eine Lichtwelle mit der Wellenlänge λ diesen Spiegel durchläuft,
so wird sie an jeder Grenzschicht teilweise reflektiert, wobei an der Grenzschicht vom optisch dickeren zum optisch dünneren Medium zusätzlich ein Phasensprung um Δϕ = π
auftritt [38–42]. Die Schichtdicke führt zu konstruktiver Interferenz der reflektierten Teilwellen. Die maximale Reflektivität hängt sowohl von der Anzahl N der Spiegelpaare als auch
vom Brechungsindexkontrast Δn = nh − nl ab und lässt sich für senkrechten Einfall schreiben
als [38]:
Rmax (λ) =
1 − (nl /nh )2N
1 + (nl /nh )2N
2
,
(2.16)
Diese Reflektivität gilt für einen bestimmten Spektralbereich um λc , das Stoppband. Die
Breite des Stoppbandes beträgt bei Vernachlässigung der Dispersion [38]:
4
Δn
Δλc ≈ λc arcsin
.
(2.17)
π
nl + nh
Das nicht senkrecht einfallende Licht erfährt beim Durchgang durch den DBR zusätzlich eine
Änderung der Phase, so dass die für senkrechten Einfall konstruktive Interferenz für andere
Winkel abnimmt oder gar in destruktive Interferenz umschlagen kann, die spiegelnde Wirkung
also verloren geht. Des Weiteren führen Hintergrundabsorptionen in den Spiegelschichten zur
Verminderung der Reflektivität.
Zwei solche Bragg-Spiegel, getrennt durch eine Kavitätsabstandsschicht mit aktivem Material
(vgl. Abb. 4.2 und 4.3), weisen ein Reflexionsspektrum auf, in dem an der Resonanzfrequenz
der Kavität die Reflektivität fast völlig einbricht. Die Dicke der Kavitätsabstandsschicht Lc
muss ein Vielfaches der halben Bragg-Wellenlänge λc sein, damit die Bragg-Spiegel mit der
Resonanz der Kavität übereinstimmen. Für ganzzahlige Vielfache muss sie weiterhin aus
Hochindexmaterial bestehen, für halbzahlige Vielfache aus Niederindexmaterial. So ist das
Maximum der elektrischen Feldstärke im Zentrum der Kavität lokalisiert, wo die aktive Schicht
eingebracht werden kann, um die Licht-Materie-Wechselwirkung und damit die Verstärkung
zu maximieren. Für sehr niedrige Vielfache liegt dann die nächste Longitudinalmode des
Mikroresonators nach Gl. (2.15) außerhalb des Stoppbandes der Spiegel, so dass nur die
longitudinale Grundmode rückgekoppelt und verstärkt wird. Allerdings sind neben der rein
longitudinalen Grundmode auch Moden mit transversalem Anteil vorhanden. Dieser ist zwar
durch die verschwindende Reflektivität der Bragg-Reflexion für große Abweichungen vom
lotrechten Einfall beschränkt, aber dennoch ergibt sich hier ein Kontinuum von Moden, deren
14
2.5 Optischer Einschluss in Mikroresonatoren
Longitudinalanteil der Grundmode entspricht, die aber unterschiedliche transversale Anteile
haben.
Für Al0.40 Ga0.60 N/GaN-DBRs, die eine Kavität mit der Resonanzwellenlänge λc = 480 nm
bilden, ist das Stoppband in Abb. 2.6 gezeigt. Dabei wurde einmal die Reflektivität für
eine Kavität mit 40-fach-DBR als unterem Spiegel und 35-fachem DBR als oberem Spiegel
berechnet (durchgezogene Linie), die andere Kurve steht für eine Kavität mit 20 unteren und
15 oberen Spiegelpaaren (gestrichelte Linie). Die Berechnung erfolgte mit dem Softwarepaket
CAMFR [43], das auf der Transfer-Matrix-Methode basiert [44].
100%
40/35
20/15
Reflectivity
80%
60%
40%
20%
0%
450
460
470
480
490
500
Abbildung 2.6: Berechnete Reflexion verschiedener Al0.4 Ga0.6 N/
GaN-Mikrokavitäten. Bei 20 unteren und 15 oberen Bragg-Paaren
(blau gestrichelt) wird das Licht nur
unzureichend eingeschlossen (breite Resonanz, Rmax = 97%). Für 40
untere und 35 obere Bragg-Paare
ist Rmax > 99% und die Resonanz
ist scharf. Die Berechnung erfolgte
mit dem CAMFR-Paket [43].
510
Wavelength (nm)
Es ist erkennbar, dass bei dem Resonator mit 20 unteren und 15 oberen Spiegelpaaren die
maximale Reflektivität auf 97% beschränkt ist. Außerdem ist die Resonanz relativ breit; die
Güte des Resonators Q = λ/Δλ, die das Verhältnis von Zentralfrequenz λ zur Halbwertsbreite
Δλ beschreibt, liegt hier bei Q ≈ 190. Für die Kavität mit 40 unteren und 35 oberen BraggPaaren ist eine maximale Reflektivität oberhalb von 99% erreicht, und die Resonanz ist sehr
scharf definiert (hier: Q ≈ 3600).
Abbildung 2.7: Berechnete maximale Reflektivität bei λc =
480 nm als Funktion der Anzahl
der Spiegelpaare nach Gl. (2.16)
für Nitrid-DBRs (schwarz durchgehend) und dielektrische DBRs (blau
gestrichelt).
100%
Reflectivity
80%
60%
40%
Al40%Ga60%N/GaN
TiO2/SiO2
20%
0%
0
5
10
15
20
25
30
35
40
Number of Bragg pairs
15
2 Grundlagen
In Abb.2.7 ist sowohl für Al0.40 Ga0.60 N/GaN-DBRs als auch für DBRs, die aus den Dielektrika TiO2 als Hochindexmaterial und SiO2 als Niederindexmaterial bestehen, die maximale
Reflektivität in Abhängigkeit von der Anzahl der Spiegelpaare gezeigt. Hier wird deutlich,
wie die Anzahl der Spiegelpaare, die für eine hohe Güte des Resonators benötigt werden, vom
Indexkontrast der Materialien abhängt, der bei λc = 480 nm für Al0.40 Ga0.60 N/GaN-DBRs
etwa Δn = 0.15 und für TiO2 /SiO2 -DBRs ungefähr Δn ≈ 1.1 beträgt. Während die NitridDBRs erst bei etwa 40 Spiegelpaaren Reflektivitäten von 99% und darüber erreichen, genügen
für die gleiche Reflektivität fünf dielektrische Spiegelpaare. Daher bieten sich dielektrische
DBRs als obere Spiegel an, um die Herstellungsdauer der Struktur zu verkürzen. Allerdings
sind diese Strukturen nicht mehr monolithisch und damit in der Herstellung aufwändiger. Zudem ist durch eingebrachte dielektrische Schichten eine elektrische Kontaktierung wesentlich
schwieriger.
2.5.3 Analogie zwischen Quantenmechanik und Elektrodynamik:
Photonische Kristalle
Die Funktion eines DBR lässt sich auch im Rahmen des Konzepts der photonischen Kristalle
erklären. Dabei wird davon ausgegangen, dass in einer Dimension ein periodischer Brechungsindex, also ein periodisches optisches Potential vorhanden ist. Aus der Periodizität des
Potentials ließ sich aber bereits für Elektronen das Bloch-Theorem [45] ableiten, welches die
Elektronen im Festkörper als ebene Wellen mit gitterperiodischer Amplitude beschreibt. In
Tabelle 2.3 sind die korrespondierenden Größen aus Quantenmechanik und Elektrodynamik
gegenübergestellt [42].
Feld
Hermitescher Operator
Eigenwertproblem
Translationssymmetrie
Entartung der Zustände
Quantenmechanik
Elektrodynamik
iωt
Ψ(r, t) = Ψ(r)e
H(r, t) = H(r)eiωt
2
ˆ2
1
Ĥ = − 2m
∇×
∇ + V̂ (r) Θ̂ = ∇ × ε(
r)
ω 2
ĤΨ = EΨ
Θ̂H = c H
V̂ (r) = V̂ (r + R)
ε(r) = ε(r + R)
Spin
Polarisation
Tabelle 2.3: Gegenüberstellung analoger Größen aus Quantenmechanik und Elektrodynamik. Der
hermitsche Operator muss jeweils auf das Feld angewendet werden, um über die resultierende
Eigenwertgleichung die Zustände des Systems zu erhalten.
Diese weit greifende Analogie kann dazu benutzt werden, photonische Bandstrukturen zu
berechnen [41, 42, 46], die wie die elektronische Bandstruktur eines Halbleiters Bandlücken
aufweisen. Diese Bandlücken bedeuten nichts anderes als ein Propagationsverbot für Photonen
mit Energien innerhalb der Bandlücke. Trifft ein solches Photon auf ein Material mit entsprechender Bandlücke, wird es also ideal reflektiert. Je nach Dimensionalität des photonischen
Kristalls und damit der photonischen Bandlücke wird das Licht in den jeweiligen Dimensionen
eingesperrt. Zur Herleitung der photonischen Zustandsdichten in einem niederdimensionalen
photonischen Kristall wird neben den Analogien in Tab. 2.3 der Fakt betrachtet, dass zur
Bestimmung der elektronischen Zustandsdichte in niederdimensionalen Festkörpern deren
Impulsquantisierung ausgenutzt wird, die Elektronen also als stehende Wellen beschrieben
werden. Da die Photonen im Resonator ebenfalls als stehende Wellen vorliegen, ist auch die
16
2.5 Optischer Einschluss in Mikroresonatoren
Herleitung der Zustandsdichte analog zu der im Festkörper, und für ihre Energieabhängigkeit
gelten qualitativ die Gleichungen (2.10a-d) und die Skizzen in Abb. 2.5.
Damit ist der planare VCSEL also als ein photonischer Quantenfilm mit einer dem dreidimensionalen Raum gegenüber entsprechend veränderten photonischen Zustandsdichte zu
verstehen. Wird das Licht in allen drei Richtungen eingeschränkt, entsteht ein photonischer Quantenpunkt mit entsprechend diskreten Zuständen. Die Tatsache, dass Photonen
im Gegensatz zu Elektronen bosonischen Charakter besitzen, schränkt die Analogie nicht
ein, da sich dieser Umstand nur auf die Besetzungszahlen der Zustände, nicht aber auf die
Zustände selbst auswirkt. Eine mögliche Realisierung eines photonischen Quantenpunkts ist
eine regelmäßige Anordnung von Löchern in der Oberflächenebene des VCSELs, die einen
periodisch alternierenden Brechungsindex senkrecht zur Resonatorachse hervorruft. Dieser
zweidimensionale photonische Kristall erzeugt ein Stoppband senkrecht zum Stoppband der
DBRs [42], und insgesamt ist das Licht in allen drei Dimensionen eingeschlossen. Wird die
regelmäßige Anordnung von Löchern durch Auslassen eines Lochs oder lokaler Änderung der
Durchmesser oder Abstände gestört, so entsteht ein lokalisierter photonischer Zustand. Eine
weitere Realisation eines photonischen Quantenpunkts ist ein Mikrosäulenresonator, wie er
im folgenden Abschnitt diskutiert wird.
2.5.4 Mikrosäulenresonatoren
Durch Herauspräparieren einer Säule aus einem planaren VCSEL entsteht auf Grund des
Brechungsindexkontrasts zwischen dem Halbleitermaterial (n = 2 bis 4) und der umgebenden
Luft (n = 1) ein transversaler Einschluß durch Totalreflexion des Lichts an der Innenseite
der Säule. Zusammen mit den Bragg-Spiegeln der VCSEL-Struktur ist das Licht in drei
Dimensionen eingesperrt, und es treten diskrete Moden auf [44, 47–50]. Der lokalisierte Zustand dieses photonischen Quantenpunkts entsteht hier durch die Kavitätsabstandsschicht,
welche die Periodizität der Bragg-Spiegel unterbricht. Die transversale Modenstruktur gleicht
dabei den Moden eines zylindrischen Wellenleiters. Eine ausführliche Darstellung der Modenstruktur findet sich in der Dissertation von Henning Lohmeyer [49] und insbesondere in der
Habilitationsschrift von Jan Wiersig [44], der umfangreiche theoretische Berechnungen zu
den Resonatormoden durchgeführt und dargestellt hat. Beide haben ihre Arbeiten an der
Universität Bremen angefertigt.
Eine elektronenmikroskopische Aufnahme eines solchen Mikrosäulenresonators ist exemplarisch in Abb. 4.5d dargestellt. Neben den beschriebenen Moden gibt es ein Kontinuum an
sogenannten Leckmoden, die in einem Winkel auf die Seitenwände treffen, der die Bedingung zur Totalreflexion nicht erfüllt. Durch die gewünschte Auskopplung des Lichts aus dem
Resonator, die Kopplung in Leckmoden sowie Hintergrundabsorption in der Kavitätsabstandsschicht und in den Spiegelschichten ist die Grundmode nicht spektral scharf wie für einen
(photonischen) Quantenpunkt erwartet (Gl. (2.10d)), sondern Lorentz-förmig mit endlicher
Breite. Aus der Schwingungsperiode ω = 2πc/λ lässt sich eine mittlere Photonenlebensdauer
τPh in der Kavität definieren (Gl. (2.18)), die mit der Güte Q des Resonators verknüpft
ist [51]:
τPh =
λ
E
2Q
mit Q =
=
.
ω
Δλ
ΔE
(2.18)
17
2 Grundlagen
Für kleiner werdende Durchmesser nimmt der laterale optische Einschluss zu, wodurch sowohl
die Emissionsenergie der fundamentalen Resonatormode, also des optischen Grundzustands,
erhöht als auch der freie Spektralbereich zwischen den Moden größer wird. Die Position der
fundamentalen Mode folgt dabei einem hyperbolischen Verlauf:
c
E(d) = E0 + 2 ,
(2.19)
d
mit E0 als spektraler Position der Grundmode des planaren Resonators, d als Durchmesser
der Mikrosäule und c als Anpassungsparameter [52].
2.5.5 Verstärkte Auskoppeleffizienz im Mikrosäulenresonator
Die diskrete Modenstruktur bringt verschiedene Vorteile mit sich. Bei optimaler Abstimmung
des Resonators auf den Spektralbereich der optischen Verstärkung der aktiven Schicht werden
wesentlich kleinere Schwellströme erreicht als bei Kantenemittern, und Modensprünge treten
nicht auf. Auch eine thermische Verstimmung auf Grund der Ausdehnung des Materials bei
Erwärmung ist zu vernachlässigen. Durch die symmetrische äußere Form wird ein zirkulares
Strahlprofil erzeugt, das ideal zum Einkoppeln des Lichts in Lichtwellenleiter geeignet ist
und sich leicht fokussieren lässt. Außerdem wird durch die reduzierte Anzahl der Moden ein
größerer Anteil des spontan emittierten Lichts in die Lasermode eingekoppelt, wodurch die
Auskoppeleffizienz steigt und für eletrisch betriebene Bauelemente Schwellströme unterhalb
von 100 µA erreicht werden können [49, 53–55]. Der als β-Faktor bezeichnete Anteil der in die
Lasermode eingekoppelten spontanen Emission liegt bei Kantenemittern in der Größenordnung von β = 10−4 bis 10−5 , während er in Mikrokavitäten durchaus größer als 0.1 werden
kann, wodurch die Laserschwelle enorm verringert wird.
Neben diesem rein optischen Effekt kann auch eine veränderte Licht-Materie-Wechselwirkung
die Auskoppeleffizienz beeinflussen. Das geringe Modenvolumen in Mikrosäulenresonatoren
bewirkt eine stärkere Licht-Materie-Wechselwirkung, weil das Licht auf kleinerem Raum
eingesperrt ist als im planaren Resonator. Innerhalb dieses Volumens interagiert es stark mit
dem Emitter. Je nachdem, ob und in welchem Ausmaß die spontane Emission des Emitters
in eine Mode koppeln kann, kann die strahlende Lebensdauer des Emitters verkürzt beziehungsweise verlängert oder die strahlende Rekombination komplett unterdrückt werden. Mit
anderen Worten heißt das: die spontane Emission kann verstärkt, geschwächt oder sogar
verhindert werden [56]. Für einen idealen Emitter, der im Feldstärkemaximum der Kavität
positioniert ist und dessen Übergang energetisch mit der Resonatormode übereinstimmt,
ändert sich die strahlende Lebensdauer gegenüber der Lebensdauer im Vakuum gemäß
τcav =
τfree
.
FP
(2.20)
Dabei wird vorausgesetzt, dass eine Reabsorption des bereits abgestrahlten Lichts durch
den Emitter ausgeschlossen ist, die Licht-Materie-Wechselwirkung also im Regime schwacher
Kopplung stattfindet. Der in Gleichung (2.20) auftretende Purcell-Faktor FP ist von den
Eigenschaften der Kavität abhängig und ist gegeben durch:
3
Q
λc
1 3
FP =
.
(2.21)
g 4π 2 n
V
18
2.5 Optischer Einschluss in Mikroresonatoren
V steht für das Modenvolumen, welches die Begrenzung des optischen Feldes auf einen
begrenzten Raum beschreibt, und g gibt den Grad der Entartung der betrachteten Lasermode
an. Wird als Emitter nur ein einzelner Quantenpunkt in die Kavität eingebettet, um eine
Einzelphotonenquelle zu erhalten, so ist eine möglichst hohe Auskoppeleffizienz Voraussetzung
für eine moderate Wahrscheinlichkeit, dass das einzelne Photon in die Lasermode eingekoppelt
wird. Für einen solchen idealen Einzelphotonenemitter gibt β direkt die Wahrscheinlichkeit
an, dass ein einzelnes Photon in der Lasermode emittiert wird. Koppeln mehrere Emitter
wie beispielsweise ein Quantenpunktensemble in die Resonatormode, so gilt der effektive
Purcell-Faktor:
3 eff
1
Δω
Q
λc
1 3
1
eff
mit eff = +
.
(2.22)
FP =
2
g 4π
n
V
Q
Q
ωc
Hier gibt Δω die spektrale Breite der spontanen Emission des Emitterensembles an [57].
Während Gl. (2.22) die spektrale Verstimmung enthält, entwickelten Gérard et al. zur Berücksichtigung der räumlichen Verstimmung folgende empirische Gleichung [58]:
F̃Peff = FP /6 + 1.
(2.23)
Für Mikrosäulenresonatoren kann eine hohe Güte Q erreicht werden, und gleichzeitig ist
das Modenvolumen sehr klein. Dadurch lassen sich sehr große Purcell-Faktoren FP > 10
realisieren [47], was die strahlende Lebensdauer des Emitters stark verkürzt. Koppelt der
Emitter neben der Resonatormode auch in andere (Leck-)Moden, so wird durch einen hohen
Purcell-Faktor die Einkopplung in die Lasermode und damit der β-Faktor wesentlich erhöht,
der sich näherungsweise als β ≈ FP /(1 + FP ) schreiben lässt [49, 51]. Die auf diese Weise
erhöhte Einkopplung in die Lasermode führt zu einer weiteren Herabsetzung der Laserschwelle
und damit zu besonders niedrigen Schwellströmen.
Somit lässt sich durch den Einsatz eines Mikrosäulenresonators die Effizienzen eines Bauteils
durch verschiedene Effekte wesentlich verbessern. Das Design der Resonatorgeometrie hat
dabei entscheidenden Einfluss auf die Licht-Materie-Wechselwirkung, die dadurch in gewissen
Grenzen in situ oder dauerhaft auf spezielle Anforderungen angepasst werden kann, wie in
Abschnitt 3.3 und Kapitel 7 dargestellt wird.
19
2 Grundlagen
20
3 Stand der Forschung
In diesem Abschnitt soll ein Überblick über den aktuellen Stand der Forschungsthemen
gegeben werden, in deren Kontext diese Arbeit entstanden ist. Dabei wird zu Beginn ein
Einblick in die Geschichte und Entwicklung der allgemeinen Forschung an breitlückigen
Halbleitern gewährt, bevor im Anschluss auf die speziellen Erkenntnisse auf dem Gebiet
der Quantenpunkte eingegangen wird. Weiter soll der aktuelle Stand zu Mikrokavitäten mit
den Schwerpunkten ”Mikrosäulenresonatoren” und ”Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren”
dargelegt werden, und abschließend wird der Bereich der Nanodrähte zusammengefasst.
3.1 Breitlückige Halbleiter
Die erste Erwähnung von kristallinem GaN stammt von Johnson, Parsons und Crew, die im
Jahr 1932 über den ”außergewöhnlich robusten” Festkörper berichteten [59]. Das Schichtwachstum gelang aber erst um 1960 [60, 61], und zu dieser Zeit begannen auch die ersten
spektroskopischen Untersuchungen an Nitriden [62]. Über stimulierte Emission in GaN wurde
Anfang der 1970er Jahre von Dingle et al. das erste Mal publiziert [63]. Zwei der Koautoren,
Shaklee und Leheny, hatten zu der Zeit gerade die heute weit verbreitete Methode der ”variablen Strichlängenmessung” entwickelt, mit der die optische Verstärkung eines Materials
vermessen werden kann [64]. Dennoch fristete der Halbleiter Galliumnitrid bis Anfang der
1990er Jahre ein Nischendasein, bevor die Anzahl der jährlichen Publikationen von vorher 20
auf über 3500 im Jahr 2009 hochschnellte. Den Wendepunkt stellt offensichtlich die erstmalige
Herstellung einer GaN-basierten blauen Leuchtdiode und später einer blauen Laserdiode
durch Shuji Nakamura mittels metallorganischer Gasphasenepitaxie [65, 66] dar, deren Entwicklung in [67] ausführlich dargestellt ist.
Über die Selenide erschien die erste Publikation zu optischen Untersuchungen 1955 von
Bube [68], der die Photoleitung analysierte. Daten zur Photolumineszenz finden sich erst ab
Mitte der 1960er Jahre, und um 1990 erlebte die Publikationszahl (1980er: 30-40 pro Jahr,
1991: 650+) einen ähnlichen Sprung wie die zu den Nitriden, nachdem durch MolekularstrahlEpitaxie erstmals hochwertige dotierte Schichten [69–71] und damit LEDs [72] und Laserdioden [73] auf ZnSe-Basis hergestellt wurden. Ende der 1990er Jahre brach die Zahl
der Publikationen aber wieder ein. Das Problem der Degradation unter elektrischer Anregung [74–77, und Referenzen darin], welches die Lebensdauer auf einige Hundert Stunden im
kontinuierlichen Betrieb [78] oder circa 2700 h im gepulsten Betrieb beschränkt [79], hat den
kommerziellen Durchbruch der Selenide bislang verhindert.
21
3 Stand der Forschung
3.2 Quantenpunkte
Quantenpunkte als aktives Material in Laserstrukturen wurden erstmals von Arakawa und Sakaki vorgeschlagen, die 1982 theoretisch die Auswirkungen des dreidimensionalen Einschlusses
der Ladungsträger auf Temperaturabhängigkeit und Schwellenstrom der stimulierten Emission untersuchten und mit bisher üblichen Doppelheterostruktur-Laserdioden verglichen [30].
Sie stellten fest, dass durch den hohen elektronischen Einschluss der Schwellenstrom im
Idealfall temperaturunabhängig ist. Drei Jahre später erschien die erste Publikation zur
Photolumineszenz ”Nulldimensionaler Exzitonen” durch Sakaki et al. [80], die Elektron-LochPaare in Quantenfilmen zusätzlich durch ein Magnetfeld einschränkten und so zwei- und
dreidimensionalen Einschluss erreichten. Goldstein et al. konnten zur gleichen Zeit das erste
Mal mit rein epitaktischen Methoden Quantenpunktschichten herstellen [81].
Andere Gruppen strukturierten gewachsene Quantenfilme mit Lithographieverfahren, um den
dreidimensionalen Einschluss zu erreichen [82], und Cibert et al. zeigten so, wie mit zunehmendem räumlichen Einschluss die Emissionsenergie der Quantenpunkte zunimmt [83]. Asada et
al. simulierten 1986 den optischen Gewinn und die Laserschwelle für Quantenpunktlaser auf
GaAs-Basis [84]. Sie beschrieben, dass durch den höheren Einschluss der maximale optische
Gewinn um eine Größenordnung höher, der spektrale Bereich der Verstärkung wesentlich
schmaler und gegenüber Quantenfilmen und -drähten zu höheren Energien verschoben sei.
Es folgten weitere Experimente auf Basis der Methoden von Sakaki et al. und Reed et al. wie
etwa [85, 86], jedoch war der elektronische Einschluss durch Magnetfelder kein praktikables
Prinzip für ein mögliches Bauteil. Vielmehr bedurfte es für Anwendungen der Entwicklung
direkt epitaktisch hergestellter Quantenpunkte.
3.2.1 Herstellung von Quantenpunkten
Im Jahr 1994 gelang es Gruppen der University of California in Santa Barbara und der
France Telecom erstmals, Quantenpunkte epitaktisch herzustellen [87, 88]. Die Herstellung
von Quantenpunkten erfolgt fast immer selbstorganisiert, also ohne dass vorher Ort oder
Komposition festgelegt wurden. Der am häufigsten genutzte Wachstumsmodus für Quantenpunktschichten ist der Stranski-Krastanow-Modus (SK), bei dem Quantenpunkte auf einer
sehr dünnen, zunächst voll verspannt aufwachsenden zweidimensionalen Benetzungsschicht
entstehen, wenn die Gesamtverspannung für ein weiteres 2D-Wachstum zu stark wird [89, 90].
Der elektronische Einschluss wird durch diese Benetzungsschicht insofern beeinträchtigt,
als dass die elektronischen Zustände der Schicht energetisch näher an den Quantenpunktzuständen liegen als die des Volumenmaterials der umgebenden Schichten und damit das
Bild des isolierten Zwei-Niveau-Systems unrealistischer wird.
Als Variante des SK-Wachstums steht die migration-enhanced epitaxy (MEE) zur Verfügung,
eine von Horikoshi et al. entwickelte MBE-Variante [91], bei der die verschiedenen Komponenten des Verbindungshalbleiters abwechselnd angeboten werden und durch Diffusion
der angelagerten Atome auf der Oberfläche ein Quantenfilm oder Quantenpunkte entstehen [92–95]. Für InGaN-Quantenpunkte wurde darüber hinaus in Bremen ein zweistufiges
Wachstumsverfahren entwickelt, welches im Abschnitt 4.1.1 beschrieben wird [96]. Da die
in der vorliegenden Arbeit untersuchten Quantenpunktschichten alle eine mehr oder weniger ausgeprägte Benetzungsschicht enthalten, wird bei der weiteren Beschreibung von
Quantenpunkten auf einer Benetzungsschicht ausgegangen.
22
3.2 Quantenpunkte
3.2.2 Eigenschaften einzelner Quantenpunkte
Die Charakteristika einzelner Quantenpunkte sind nicht nur zum Verständnis der EnsembleEigenschaften von Bedeutung, sondern auch für konkrete Anwendungen, beispielsweise im
Bereich photonischer Quantencomputer [97, 98] oder als Einzelphotonenemitter für die Quantenkryptographie [99, s. folgender Abschnitt]. Die Untersuchung einzelner Quantenpunkte
ist bei einer Flächendichte der Quantenpunkte zwischen 108 /cm2 und 1012 /cm2 nicht trivial,
sondern bedarf spezieller Techniken wie dem Einsatz von Mikro- und Nanoaperturen auf der
Probe (Kapitel 5, siehe auch [100]) oder einer Mikrostrukturierung (Abschnitt 4.2) sowie
eines Lumineszenz-Messplatzes mit hoher räumlicher Auflösung.
Eine wesentliche Grundeigenschaft ist die strahlende Lebensdauer eines Elektron-Loch-Paares
im Quantenpunkt. Sie bestimmt, wie lange eine Information im Quantenpunkt gespeichert
werden kann oder wie viele Photonen pro Zeitintervall generiert werden können. Während
die typische Lebensdauer von Elektron-Loch-Paaren in InAs/GaAs-Quantenpunkten bei
τ ≈ 1 ns liegt[101], wurden bei CdSe-Quantenpunkten Lebensdauern zwischen 230 ps und
500 ps gemessen [102–107], was auf die höhere Oszillatorstärke in den Quantenpunkten
zurückzuführen ist [49, 107]. Für InGaN-Quantenpunkte wurde zunächst eine strahlende
Lebensdauer zwischen 1 ns und 2.6 ns festgestellt [108], andere Gruppen fanden Lebensdauern
zwischen 0.4 ns und 1.6 ns [109]. Die hohe strahlende Lebensdauer wird maßgeblich durch
den QCSE verursacht, welcher den Überlapp der Elektron- und Loch-Wellenfunktionen und
damit die Übergangswahrscheinlichkeit reduziert. 2007 detektierten Sénès et al. relativ kurze Lebensdauern im Bereich um 350 ps, was auf einen verminderten QCSE in den mittels
MBE hergestellten Quantenpunktschichten hindeutet [34]. Zur Überprüfung dieser These
führten die Autoren verschiedene Nachweise dafür, dass tatsächlich der QCSE in ihrem Fall
vernachlässigbar klein ist.
Ein weiteres Merkmal der Quantenpunktlumineszenz ist die spektral scharfe Emission. Ihre
Linienbreite sollte im Idealfall die Auflösungsgrenze des experimentellen Aufbaus wiedergeben.
So detektierten Bacher et al. bei CdSe-Quantenpunkten eine Linienbreite von 70 µeV [104],
für Nitride berichteten Moriwaki et al. von einer Linienbreite von 170 µeV [110]. Bayer
et al. berichteten von 1.8 µeV Linienbreite unter resonanter Anregung eines InAs/GaAsQuantenpunkts und zeigten, dass bei niedrigen Temperaturen keine Dekohärenz des Grundzustands messbar ist [111]. Dieser Idealfall wird jedoch in der Regel nicht erreicht, insbesondere
nicht bei nichtresonanter Anregung, unter der die Autoren an demselben Quantenpunkt eine
Linienbreite von etwa 100 µeV detektierten.
Zusätzlich kommt bei längerer Messzeit die spektrale Diffusion zum Tragen. Dieser Effekt beschreibt die Fluktuation des elektrischen Feldes in der Umgebung des Quantenpunkts, welche
durch den Einfang freier Ladungsträger an Kristalldefekten oder Oberflächenzuständen in der
näheren Umgebung verursacht wird. Die temporäre Änderung des lokalen Feldes kann dabei
bis zu einige Minuten stabil sein [112], bleibt aber üblicherweise im Bereich einiger Sekunden.
Sie beeinflusst die spektrale Position der Emission, so dass bei längerer Messdauer durch
Integration über viele Rekombinationsprozesse die Linie verbreitert erscheint [106, 111, 113].
Dieser Effekt tritt besonders deutlich bei den Nitriden auf, da diese durch den quantumconfined Stark effect (QCSE) besonders empfindlich gegen Änderungen des elektrischen Felds
sind. So berichteten Schömig et al. von durch spektrale Diffusion verbreiterten Emissionslinien
mit einer Linienbreite von 0.8 meV [114].
23
3 Stand der Forschung
Temperaturabhängigkeit der Emission
Mit steigender Temperatur nimmt einerseits die Emissionsenergie wie im Volumenmaterial
ab, andererseits wird die Emissionsbande auf Grund der Dephasierung des gebundenen
Zustands durch elastische Phonon-Streuung spektral breiter. Diese Verbreiterung geschieht
in InAs/GaAs-Quantenpunkten mit einem thermischen Kopplungskoeffizienten γac von etwa
0.5 μeV /K [111], in InGaN-Quantenpunkten wurde ein Kopplungskoeffizient von γac =
(1.7±0.7) μeV /K gemessen [113]. Bei CdSe-Quantenpunkten beträgt der Kopplungskoeffizient
γac = (5 ± 1) μeV /K [107], weil auf Grund der hohen Polarität der Bindung die Kopplung an
Phononen gegenüber den III-V-Verbindungen erhöht ist. Insgesamt liegen die Raten jedoch
deutlich unter denen des jeweiligen Volumenmaterials [115, 116].
Neben dieser Phonon-induzierten Dephasierung tritt oberhalb von etwa 40 K eine Kopplung
der exzitonischen Rekombination an akustische Phononen auf. Der Nachweis hierfür wurde
anhand der Betrachtung der Emission eines einzelnen CdTe-Quantenpunkts im Jahr 2001
von Besombes et al. erbracht, deren Messung in Abb. 3.1 gezeigt ist [116].
Abbildung 3.1: Verbreiterung der Quantenpunktemission durch akustische Phononen. Links:
Emission eines einzelnen CdZnTe-Quantenpunkts für verschiedene Temperaturen. Mit steigender
Temperatur ist eine deutliche Verbreiterung der ursprünglich scharfen Linie zu sehen. Eingesetzt:
Bestimmung der Aktivierungsenergie aus der Auftragung der integrierten Intensität in Abhängigkeit
von der Temperatur. Rechts: Auftragung der Linienbreite in Abhängigkeit von der Temperatur. Ab
T = 40 K wird die Verbreiterung gegenüber tieferen Temperaturen verstärkt. Die Abweichung von
der Lorentz-Form ist am Fuß der Emissionslinie sichtbar. Entnommen aus [116].
Im linken Teil der Abbildung ist gezeigt, wie die Lorentz-förmige Emissionslinie des Quantenpunkts, die bei 5 K noch scharf erscheint, mit steigender Temperatur breiter wird. Der Verlauf
24
3.2 Quantenpunkte
der Linienbreite mit steigender Temperatur in Abb. 3.1 rechts zeigt eine deutlich stärkere Verbreiterung der Emissionslinie bei Temperaturen über 40 K sowie die zunehmende Abweichung
von der Lorentz-Form der Quantenpunktemission. Die ansteigenden Seitenbanden wurden
von Besombes et al. auf die elastische Kopplung an akustische Phononen zurückgeführt, was
theoretisch durch Krummheuer et al. bestätigt wurde [117]. Die Autoren demonstrierten
insbesondere, dass für die meisten Verbindungshalbleiter die Deformationspotential-Streuung
für die Seitenbanden verantwortlich ist. In GaN ist dagegen auf Grund der hohen internen
Felder die piezoelektrische Kopplung der dominante Faktor. Die theoretische Beschreibung
wurde 2004 von Muljarov et al. noch erweitert, indem das Dephasieren der exzitonischen
Lumineszenz und die Entstehung der Seitenbanden mittels einer mikroskopischen Theorie
auf eine quadratische Kopplung an akustische Phononen zurückgeführt wurde [118].
Die Lorentz-förmige, exzitonische Emissionslinie (Nullphononenlinie) ist, wie in Abb. 3.1 gezeigt, ab 60 K nicht mehr von den Seitenbanden zu unterscheiden. Für InGaN-Quantenpunkte
konnte die Nullphononenlinie eines einzelnen Quantenpunkts bis 150 K verfolgt werden [33],
und die Nullphononenlinie von CdSe-Quantenpunkten ist bis 200 K detektierbar [32], genauso
wie für GaN/AlGaN-Quantenpunkte [119]. Oberhalb dieser Temperaturen ist weiterhin die
Phonon-verbreiterte Lumineszenz des Quantenpunkts sichtbar und konnte 2007 für CdSeQuantenpunkte bis Raumtemperatur verfolgt werden [120]. Die Linienbreite bei 300 K wurde
zu 25 meV bestimmt.
Nach der Arrhenius-Methode lässt sich die thermische Aktivierungsenergie bestimmen, die
angibt, bis zu welchen Temperaturen noch Ladungsträger in den Quantenpunkten eingeschlossen sind und dort strahlend rekombinieren [121]. Bei Temperaturen oberhalb der so
bestimmten Grenze findet die Rekombination der Elektron-Loch-Paare im Wesentlichen
nicht mehr im Quantenpunkt, sondern hauptsächlich im umgebenden Material statt, und die
optischen Eigenschaften der Quantenpunkte spielen nur noch eine untergeordnete Rolle.
Im eingesetzten Bild in Abb. 3.1 ist die Arrhenius-Anpassung der Messdaten für eine CdTeQuantenpunktprobe gezeigt, aus der sich eine Aktivierungsenergie von 13.2 meV ergibt. Die
Aktivierungsenergie ist dabei nicht nur von der Zusammensetzung der Quantenpunkte, sondern auch von der Probenstruktur abhängig. Typische Aktivierungsenergien für einzelne Quantenpunkte wurden bestimmt zu 15 meV für InGaN-Quantenpunkte [122] und etwa 26 meV für
CdSe-Quantenpunkte [32]. Für Quantenpunktensembles, deren Lumineszenz auch bei höheren
Temperaturen noch detektierbar ist, liegt die Aktivierungsenergie für InGaN-Quantenpunkte
bei bis zu 95 meV [31]. Kürzlich konnten Davies et al. Aktivierungsenergien von bis zu
160 meV und Sénès et al. 170 meV messen [34, 35]. Für CdZnSe-Quantenpunktensembles
wurden unter Zuhilfenahme von zusätzlichen Barrieren Aktivierungsenergien bis 70 meV [123]
realisiert.
Multiexzitonische und angeregte Zustände in Quantenpunkten
Mit ansteigender Anregungsdichte erhöht sich die Wahrscheinlichkeit, mehr als ein Loch
oder Elektron im Quantenpunkt zu finden, was zur Ausbildung multiexzitonischer Zustände
wie Biexzitonen (zwei Exzitonen) oder Trionen (drei Ladungsträger) führt. Die Ausbildung
von Trionen erfordert dabei einen Überschuss von Elektronen oder Löchern, der durch
Ladungsträgerinjektion erzeugt werden kann, oder sich auf Grund eines asymetrischen Einschlusspotentials ausbildet, welches unterschiedliche Einfangquerschnitte für Elektronen und
Löcher zur Folge hat. Die Biexziton-Bindungsenergie liegt bei InAs/GaAs-Quantenpunkten
25
3 Stand der Forschung
im Bereich einiger Millielektronenvolt [111], für CdSe-Quantenpunkte zwischen 18.5 meV
und 25 meV [106, 124–126]. Genau wie beim Exziton (Abschnitt 2.4) muss auch für das
Biexziton im Quantenpunkt eine Unterscheidung zum Biexziton im Volumenmaterial gemacht werden. Durch den hohen elektronischen Einschluss ist die Coulomb-Wechselwirkung
sehr stark und teilweise eher abstoßend. Allerdings erhöht der elektronische Einschluss auch
den Einfluss von Korrelations- und Austauscheffekten, was trotz abstoßender CoulombWechselwirkung in der Summe zu einem stabilen Zustand führen kann. Erzeugen Coulombund Austausch-Wechselwirkung innerhalb des elektronischen Einschlusses nochmal zu einer
Energieabsenkung, äußert sich diese in einer positiven Biexziton-Bindungsenergie. Überwiegen die abstoßendenden Coulombkräfte, und der Zustand wird nur durch den elektronischen
Einschluss stabilisiert, ist eine negative Bindungsenergie die Folge, was einen solchen Komplex
von den Volumenmaterial-Biexzitonen unterscheidet.
Eine negative Biexziton-Bindungsenergie ist also ein Charakteristikum für den elektronischen Einschluss eines Quantenpunkts [127], liegt aber nicht zwingend vor. Für InGaNQuantenpunkte liegt die Biexziton-Bindungsenergie zwischen -5 meV und +16 meV [113, 114].
Ein Spektrum eines Quantenpunkts mit antibindendem Biexziton ist in Abb. 3.2 gezeigt.
Abbildung 3.2: Mikrophotolumineszenz-Spektren eines InGaN-Quantenpunkts für verschiedene Anregungsdichten bei T = 4 K. Die Intensität
des exzitonischen Übergangs (X) steigt linear
(durch Normierung nicht sichtbar), während die
höherenergetisch gelegene Lumineszenz des antibindenden biexzitonischen Übergangs (XX) überlinear ansteigt. Die Biexziton-Bindungsenergie
beträgt -3.6 meV. Entnommen aus [49].
Neben multiexzitonischen Komplexen wurden auch angeregte Zustände von Quantenpunkten
untersucht [103, 106, 107]. Eine Studie zu angeregten InAs/GaAs-Quantenpunkt-Zuständen
wird beispielsweise in [128] vorgestellt. In den Materialsystemen mit breiter Bandlücke
sind diese jedoch meist in Photolumineszenzmessungen nicht detektierbar, da die Zustände
teilweise spektral nicht von den Zuständen der Benetzungsschicht zu unterscheiden sind.
Zudem treten bei höheren Ladungsträgerdichten verstärkt Auger-Streuprozesse auf, welche
diese Zustände leeren.
26
3.2 Quantenpunkte
Quantenpunkte in elektrischen Feldern
Bereits Mitte der 1990er Jahre wurden Experimente an Quantenpunkten im lateralen elektrischen Feld durchgeführt, um den QCSE zu untersuchen [129]. Empedocles und Bawendi
berichteten im Jahr 1997 von der Rotverschiebung sowie der aus dem reduzierten Überlapp
von Elektron- und Loch-Wellenfunktion resultierenden verringerten Intensität der Lumineszenz von einzelnen CdSe-Quantenpunkten [130]. 2001 zeigten Seufert et al. an CdSeQuantenpunkten ebenfalls die theoretisch vorhergesagte Rotverschiebung sowie eine Abnahme der Lumineszenzintensität von fast einer Größenordnung im lateralen Feld [131]. An
InGaAs/GaAs-Quantendisks demonstrierten Gotoh et al. zudem eine starke Polarisation der
Emission entlang des Feldes und führten diese auf die Änderung der räumlichen Symmetrie der Wellenfunktionen zurück [132]. Für die Nitride stellt sich die Situation komplett
anders dar, weil hier bereits intrinsische Felder vorliegen. Jarjour et al. zeigten an InGaNQuantenpunkten, dass über ein vertikales Feld das Biexziton vom antibindenden in den
bindenden Zustand überführt werden kann und umgekehrt, und wie die Oszillatorstärke des
Quantenpunkts kontrolliert werden kann [133]. Des Weiteren stellten die Autoren eine um
fünf Größenordnungen höhere Polarisierbarkeit des Quantenpunkts im Vergleich zu CdSeQuantenpunkten fest.
Basierend auf diesen Erkenntnissen wurden auch Methoden entwickelt, die sich den QCSE zu
Nutze zu machen. Türck et al. nutzten 1999 die spektrale Diffusion, um verschiedene Linien
mit identischem Fluktuationsmuster demselben Quantenpunkt zuzuordnen [134]. In einem
Quantenfilm-Laser wird das interne Feld durch die erzeugten Ladungsträger abgeschirmt,
bevor die Laserschwelle erreicht ist. Dadurch verschiebt sich die Emissionsenergie zu höheren
Energien. In Quantenpunktschichten liegt die Laserschwelle aber viel niedriger als in Quantenfilmen, so dass bei genügend hohen Dichten für den Laserbetrieb noch keine Abschirmung
der internen Felder einsetzt und so eine größere Laserwellenlänge zu Stande kommt [135].
Daneben wurden in den letzten Jahren verstärkt Untersuchungen an semi- und nichtpolarem
GaN durchgeführt, bei denen der intrinsische QCSE nicht auftritt (siehe Kapitel 2) und
in denen die Defektdichte teilweise wesentlich niedriger ist [136]. Insbesondere die geringe
Defektdichte machten entsprechende Bauteile besonders effizient [137, 138]. Da solche semiund nichtpolaren Strukturen in der vorliegenden Arbeit nicht untersucht werden, sei auf
entsprechende Literatur verwiesen [7, 139].
3.2.3 Quantenpunktlaser
Die erfolgreiche Herstellung selbstorganisiert gewachsener Quantenpunkte Mitte der 1990er
Jahre führte fast unmittelbar zur Entwicklung der ersten Laserstrukturen und Laserdioden
auf Quantenpunktbasis [140–142]. Im Jahr 1996 konnten diverse Gruppen Lasertätigkeit
in Quantenpunktschichten bis Raumtemperatur zeigen [143, 144], und Fafard et al. demonstrierten erstmals einen Quantenpunktlaser im sichtbaren Spektralbereich [145]. Die
optische Verstärkung konnte deutlich verbessert werden, indem Quantenpunktstapel statt
einer einzelnen Schicht in die Laserstrukturen eingebettet wurden [146–148]. Dadurch liegt
mehr aktives Material in der aktiven Schicht vor, wodurch ein größerer Anteil der erzeugten
Ladungsträger absorbiert werden kann. Darüber hinaus kann so über einen größeren Leistungsbereich optische Verstärkung erzeugt werden, bevor Sättigungseffekte eintreten [149].
Eine mit Mehrfach-Quantenpunktschichten einhergehende Erhöhung der Laserschwelle wie
bei Mehrfach-Quantenfilmen tritt dabei nicht auf [150]. Außerdem hat sich gezeigt, dass
27
3 Stand der Forschung
bei Mehrfach-Quantenpunktschichten die Variation der Größe und damit die inhomogene Verbreiterung verringert wird [151], wodurch ein höherer optischer Gewinn ermöglicht
wird [152]. Die Laserschwelle der Quantenpunktschichten lag, wie 1986 von Asada et al.
vorhergesagt [84], wesentlich niedriger als bei Quantenfilmen [153]; es wurden Schwellenwerte
von Pth ≤ 1 kW/cm2 bei Raumtemperatur erreicht [154]. Ebenso wurde von einer modalen
Verstärkung (siehe Abschnitt 4.3.3) in der Größenordnung gmod ≈ 104 cm−1 für eine einzelne
Quantenpunktschicht berichtet [155].
Nach der Realisierung des theoretisch vorhergesagten Konzepts konzentrierte sich die Forschung nun auf zwei Spektralbereiche: Einerseits sind Laser im Infraroten für Telekommunikationsanwendungen wichtig, da Glasfasern ein Absorptionsminimum bei λ = 1.55 μm
aufweisen, und andererseits sind Laser im sichtbaren Spektralbereich relevant, beispielsweise
für Projektoren, oder auf Grund der Tatsache, dass moderne Detektoren im grünen Spektralbereich die höchste Empfindlichkeit besitzen. Für den infraroten Bereich wurde bereits 1998
ein Bauteil mit einer Emissionswellenlänge von λ = 1.3 μm vorgestellt [156], und mittlerweile
haben verschiedene Gruppen zu erfolgreich hergestellten Quantenpunktlasern im Spektralbereich um λ = 1.55 μm publiziert [157–160].
Für den sichtbaren Spektralbereich, insbesondere für den grün-blauen Bereich, sind die
Gruppe-III-Arsenide ungeeignet. Daher wurden hierfür breitlückige Verbindungshalbleiter
auf Basis von Gruppe-II-Seleniden und Gruppe-III-Nitriden als Grundlage gewählt. Ende
der 1990er Jahre detektierten Krestnikov et al. und Engelhardt et al. erstmals stimulierte
Emission von CdZnSe-Quantenpunkten im blauen Spektralbereich [161, 162]. Im Jahr 2001
konnte durch die Bremer Epitaxiegruppe um Prof. Detlef Hommel erstmals ein elektrisch
betriebener CdZnSe-Quantenpunktlaser mit einer Emissionswellenlänge von λ = 560 nm demonstriert werden [163]. Die Laserschwelle liegt mit Pth = 30 bis 60 kW/cm2 ähnlich niedrig
wie bei den Gruppe-III-Arseniden, und es wird eine Verstärkung in der Größenordnung von
gmod ≈ 200 bis 400 cm−1 [162, 164] erreicht. Während bis heute weiter erfolgreich an der
Entwicklung von ZnSe-basierten Quantenpunktlasern und Quantenpunkt-LEDs gearbeitet
wird [25, 50, 165–170, O3, siehe auch Abschnitt 3.3 und Kapitel 5], ist das industrielle
Interesse an den Gruppe-II-Seleniden auf Grund der Degradation unter elektrischer Anregung zurückgegangen. Auch die Umgehung der Degradation mittels einer Kombination
aus elektrisch betriebener Nitrid-Laserdiode, welche die CdZnSe-Quantenpunkte optisch zur
stimulierten Emission anregt [171], hat bislang keine kommerzielle Relevanz erlangt.
Die ersten Laser auf Nitrid-Basis waren 1996 InGaN-Quantenfilmlaser [66], bei denen sich
aber herausstellte, dass die Quantenfilme zumeist sehr inhomogen waren. Es wurde eine hohe
Lokalisierung der Exzitonen erkannt und daher von Quantenpunkten ausgegangen [172, 173].
Basierend auf dieser Annahme erschienen in den folgenden Jahren diverse Publikationen zu experimentellen Studien an solchen Strukturen [174–176]. Aus heutiger Sicht spricht zumindest
gegen diese Annahme von Quantenpunkten, dass die typische Gauß-Form der inhomogenen
Verbreiterung nicht vorlag. Des Weiteren wurde in solchen Strukturen eine kontinuierliche
Blauverschiebung der Lumineszenz mit steigender Anregungsleistung beobachtet [177]. Zwar
werden mit steigender Anregungsdichte höhere Quantenpunktzustände besetzt, auf Grund
der diskreten Zustandsdichte geschieht dies aber nicht kontinuierlich, so dass die experimentellen Ergebnisse nicht im Einklang mit der Annahme von Quantenpunkten stehen [178]. Des
Weiteren hat sich auch gezeigt, dass im Rasterkraftmikroskop (engl.: atomic force microscope, AFM) zunächst deutlich sichtbare Quantenpunkte beim anschließenden Überwachsen
28
3.2 Quantenpunkte
dissoziieren können und im Transmissionselektronenmikroskop (TEM) anschließend nicht
mehr detektierbar sind [179].
Zu Beginn der vorliegenden Arbeit lag keine umfassende Studie vor, die Lasertätigkeit
in InGaN-Quantenpunktschichten zusammen mit Mikrophotolumineszenz und AFM/TEM
präsentierte. Mittlerweile gibt es erste Veröffentlichungen aus Großbritannien, die stimulierte
Emission [180] an entsprechend mittels TEM und Mikrophotolumineszenz charakterisierten
Proben zeigen [35, 181, 182]. Elektrisch betriebene Galliumnitrid-Quantenpunktlaser wurden
bis heute nicht demonstriert. Dagegen gibt es diverse Veröffentlichungen über QuantenpunktLEDs [183–187].
Die ersten Multiquantenfilmlaser von Nichia kamen bereits auf eine interne Quanteneffizienz von 86% bei einer maximalen modalen Verstärkung von gmod = 160 cm−1 . An
der University of California in Santa Barbara wurde ebenfalls eine Verstärkung von
gmod = 250 cm−1 an vergleichbaren Strukturen gemessen [188]. Chow et al. bestimmten
1999 aus theoretischen Betrachtungen den maximalen Materialgewinn eines 2 nm dünnen
QW
Quantenfilms zu gmat
= 4 · 105 cm−1 [189] und 2002 den einer Quantenpunktschicht zu etwa
QD
−1
gmat = 900 cm [135]. Der Materialgewinn ist durch den optischen Einschlussfaktor Γ mit
dem modalen Gewinn verknüpft (siehe auch Abschnitt 4.3.3): gmod = Γgmat . Mit einem für
Kantenemitter typischen Einschlussfaktor von 0.001 ≤ Γ ≤ 0.1 liegen die Berechnungen in
derselben Größenordnung wie die Messwerte.
3.2.4 Quantenpunkte als Einzelphotonenquellen
Neben den bereits genannten Vorzügen eines Quantenpunktensembles gegenüber Quantenfilmen als aktives Material in optischen Bauelementen haben sich Quantenpunkt-LEDs
mittlerweile als eine neuartige Lichtquelle, als Einzelphotonenquelle, etabliert. In einem Quantenpunkt befindet sich bei niedrigen Anregungsdichten jeweils ein Elektron-Loch-Paar, das
rekombiniert und dabei ein einzelnes Photon der Wellenlänge λP h aussendet. Sollte die Anregung zu multiexzitonischen Zuständen führen, so findet die Rekombination des Biexzitons zu
einem Photon und einem Exziton (XX→X) auf Grund der hohen Coulomb-Wechselwirkung
untereinander im Quantenpunkt sowie der Berücksichtigung der Biexziton-Bindungsenergie
unter leicht veränderten Einschluss-Bedingungen statt und kann daher spektral von der exzitonischen Rekombination unterschieden werden. Da andere eventuell in der Nähe existierende
Quantenpunkte wegen der Konzentrations- und Größenfluktuationen ebenfalls eine andere
Übergangsfrequenz besitzen, kann ein Quantenpunkt als Einzelphotonenquelle dienen [190].
Ob eine Lichtquelle einzelne Photonen oder Pakete aus mehreren Photonen aussendet, kann
anhand der Autokorrelation des emittierten Lichts überprüft werden [32, 191–193]. Dies
geschieht meist nach einer von Hanbury Brown und Twiss vorgeschlagenen Methode [194].
Dabei wird das Signal aufgeteilt und jeder Teilstrahl zeitaufgelöst mit Photodioden vermessen, die in der Lage sind, einzelne Photonen zu detektieren. Aus den Signalen der beiden
Photodioden lässt sich die Autokorrelationsfunktion des ursprünglichen Signals ermitteln.
Dieses Experiment erlaubt die Messung der Korrelationsfunktion zweiter Ordnung, die im
stationären Fall die Photonenstatistik des Signals enthält. Das HBT-Experiment ist bis dato
die gängigste Methode, auch wenn kürzlich mit Streak-Kameras, die im Einzelphotonenmodus
operieren [195, O5], sowie mit neuesten Photonenzähleinheiten [196–199] neue Experimente
entwickelt wurden, welche prinzipiell die Messung beliebig höherer Korrelationen erlauben.
29
3 Stand der Forschung
Die von einem Quantenpunkt emittierten Photonen sind nicht nur vereinzelt, sondern im
Idealfall auch ununterscheidbar [200]. Experimentell konnten das Santori et al. 2002 mittels
einer Messung der Interferenz zweier aufeinanderfolgender Photonen aus einem Quantenpunkt
zeigen [201], auch wenn deren Messung nur eine etwa 81%-ige Ununterscheidbarkeit ergab.
Dennoch ist dieser Wert gut genug für Anwendungen in der Quantenkryptografie [202]. Diese
Form der Kryptografie macht sich zu Nutze, dass bei der Messung eines Photons dieses
verändert wird. Dadurch wird das übertragene Signal unbrauchbar, falls Photonen ”abgefangen” werden [203]. Die für die Kryptografie benötigten ”Einzelphotonen auf Anforderung”
wurden Anfang der 2000er Jahre nachgewiesen [200, 204], und 2002 demonstrierten Yuan et
al. eine elektrisch betriebene Einzelphotonenquelle [205]. Diese war wegen des verwendeten
InAs jedoch auf kryogene Temperaturen beschränkt [205, 206].
Die Entwicklung von Einzel-Quantenpunkt-LEDs auf Basis anderer Materialien ist noch in einem relativ frühen Forschungsstadium. Zu Beginn der in der vorliegenden Arbeit dargestellten
Forschung gab es keinerlei Veröffentlichungen zu solchen Bauteilen, die nicht auf den GruppeIII-Arseniden basierten. Erst Anfang 2008 wurde im Rahmen einer Kooperation der Universitäten Bremen und Duisburg Elektrolumineszenz von einzelnen CdZnSe-Quantenpunkten
im sichtbaren Spektralbereich nachgewiesen [207, O3, Kapitel 5]. Für Nitride veröffentlichten
Jarjour et al. erste Ergebnisse im Juli 2008 [186, 187], in Bremen gelang 2009 erstmals ein
entsprechendes Experiment [O6, Kapitel 5]. Insbesondere für die Nitride ist das Design eines
Bauteils und damit die Kontrolle der Elektrolumineszenz auf Grund der internen Felder
erschwert. Andererseits ermöglicht der QCSE auch die nachträgliche In-Situ-Abstimmung
des Bauteils im Betrieb.
Um eine adäquate Photonenrate aus einer Einzelphotonenquelle zu erhalten, muss deren
Auskoppeleffizienz so hoch wie möglich sein. Dies wird durch die Ausnutzung von Resonanzeffekten erreicht, in dem die Quantenpunkte in resonanzverstärkte Leuchtdioden [208]
oder Mikroresonatoren (Abschnitt 2.5.5) eingebettet werden. Zum aktuellen Stand solcher
Strukturen sei auf den folgenden Abschnitt verwiesen.
3.3 Mikrosäulenresonatoren
Im Jahr 1989 präsentierten Forscher der AT&T Bell Laboratories in New Jersey GaAsMikrosäulenresonatoren, wie sie in Abschnitt 2.5 beschrieben werden [209, 210]. Zunächst
stellten sie eine wesentlich verringerte Laserschwelle als für die planare Struktur fest. Diese
Schwelle lag noch einmal zwei Größenordnungen niedriger als bei einem kurz zuvor demonstrierten Vorläufer des Mikrosäulenresonators [211]. Außerdem detektierten sie eine
Abklingzeit der Emission des Resonators im Pikosekundenbereich, was ein optisches Schalten im Gigahertzbereich ermöglicht. In der Folgezeit beschäftigten sich zahlreiche Gruppen
mit der Untersuchung der spontanen Emission von Emittern in solchen Resonatoren, um
die Gültigkeit der Aussagen von Purcell [56] zu überprüfen [54, 121, 212], sowie mit Lasertätigkeit in solchen Resonatoren [53]. Daneben wurde einerseits auf eine Ersetzung der
Quantenfilme durch Quantenpunktensembles als aktiver Schicht hingearbeitet. Andererseits
wurde ab Mitte der 1990er Jahre verstärkt untersucht, wie die Licht-Materie-Wechselwirkung
durch eine Mikrokavität beeinflusst wird, und wie durch ein entsprechendes Design diese
Wechselwirkung kontrolliert werden kann. Eine Übersicht über das Kopplungsverhalten von
Quantenpunkten und GaAs-Mikrokavitäten haben Gerard et al. in [57] zusammengestellt.
30
3.3 Mikrosäulenresonatoren
Speziell für Phänomene im Regime der starken Kopplung existiert eine zusammenfassende
Diskussion durch Khitrova et al. in [213].
3.3.1 Auskoppeleffizienz und Purcell-Effekt
Zu Beginn der 1990er Jahre entwickelten Schubert et al. das Konzept der resonanzverstärkten
Leuchtdiode (engl.: resonant-cavity LED, RCLED) [208]. Die Autoren schlugen vor, einen epitaktischen Spiegel unterhalb der aktiven Schicht in die LED einzubringen. Dadurch entsteht,
zusammen mit dem Halbleiter-Luft-Übergang, ein Resonator geringer Güte (Q ≈ 50). 2001
zeigten Royo et al. in einer analytischen Studie, dass sich bereits ohne Berücksichtigung der
veränderten Licht-Materie-Wechselwirkung eine Effizienzsteigerung um eine Größenordnung
erreichen lässt [214]. Wird darüber hinaus die numerische Apertur der LED-Emission eingeschränkt, so ist eine Steigerung um das 300-fache möglich. Sie zeigten aber auch, dass durch
das Einbringen zusätzlicher Spiegelschichten die Strominjektion erschwert und die Gesamteffizienz gemindert werden kann [215]. Für InGaN-RCLEDs wurde eine zehnfache Verstärkung
der Lumineszenz gegenüber einer nicht modifizierten Leuchtdiode festgestellt [133]. Die Eigenschaften einer CdZnSe-RCLED werden in Abschnitt 5.1 diskutiert.
Über den starken lateralen optischen Einschluss zusätzlich zum Vertikalresonator entsteht
eine diskrete Modenstruktur (Abb. 3.3), wodurch die Auskoppeleffizienz zusätzlich verstärkt
wird (Abschnitt 2.5). Darüber hinaus ergibt sich aus der modifizierten photonischen ZustandsAbbildung 3.3: a) Spektral und winkelaufgelöste Fernfeld-Abbildung der Emission
eines II-VI-Mikrosäulenresonators mit 3.5 µm
Durchmesser. Die Abbildungen darüber zeigen, welcher Teil der Mode durch den Monochromator detektiert wird. b)-f): Vergleich der
berechneten und gemessenen Modenstruktur
für II-VI-Mikrosäulen verschiedener Durchmesser bei T = 4 K. Die Berechnungen erfolgten basierend auf einer vektoriellen TransferMatrix-Methode. Es ergibt sich eine hohe
Übereinstimmung der theoretischen mit den
experimentellen spektralen Positionen der Moden. Der kleinere Durchmesser hat höheren
optischen Einschluss und damit eine Blauverschiebung sowie einen größeren Abstand der
Moden zur Folge. Entnommen aus [216].
dichte eine Änderung der Licht-Materie-Wechselwirkung im Resonator. Gerard et al. zeigten
1998 erstmals die Veränderung der strahlenden Lebensdauer eines Quantenpunktensembles,
falls dessen Lumineszenz resonant in eine Kavitätsmode koppelt [58]. In den untersuchten
monolithischen AlAs/GaAs-Mikrosäulenresonatoren, in die ein Fünffach-Quantenpunktstapel
eingebettet war, verglichen die Autoren die Relaxationszeit des in Leckmoden mit geringer
31
3 Stand der Forschung
Güte abgestrahlten Lichts mit der Relaxationszeit der Lumineszenz aus den Resonatormoden.
Es ergab sich effektiv eine fünffach verkürzte strahlende Lebensdauer der in die Resonatormoden einkoppelnden Zustände, während die Lebensdauer der in Leckmoden einkoppelnden
Zustände mit der von Quantenpunktschichten ohne umgebenden Resonator vergleichbar blieb.
Die effektive Verstärkung der spontanen Emission entsprach dem Ergebnis der gewählten
Modellierung, die eine Mittelung über alle monoexponentiellen Zerfälle der verschiedenen
beteiligten Quantenpunkte mit verschiedener Größe und Zusammensetzung etwa gemäß
Gleichung (2.22) darstellt. Von ZnSe-basierten Mikrokavitäten wurden vergleichbare effektive
Purcell-Faktoren von FPeff = 3.8 detektiert [49, 122]. Auf GaAs-Basis konnten Purcell-Faktoren
von FPeff = 10 ± 3 realisiert werden, wobei als limitierende Faktoren für den Purcell-Effekt
einerseits die Güte des Resonators und andererseits die spektrale und räumliche Verstimmung
des Emitters zur optischen Mode genannt werden [217].
Die Qualitätsfaktoren für GaAs liegen üblicherweise im Bereich um Q ≈ 104 [218, 219]. Im
Jahr 2007 konnte die Gruppe um Reitzenstein und Forchel AlAs/GaAs-Mikrosäulenresonatoren mit einer Güte von Q = 165 000 herstellen [220]. Für monolithisch hergestellte ZnSebasierte Resonatoren wurden Qualitätsfaktoren von Q ≈ 3500 realisiert [122, 216]. Im Bereich
der Nitride war die Güte von Vertikalresonatoren zunächst auf Q ≤ 300 beschränkt [33, 48],
wobei GaN und ein InGaN/AlN-Übergitter als Spiegelschichten zum Einsatz kamen. Die Gruppe um Grandjean an der EPFL Lausanne erreichte 2006 durch Mikrotransmissionsmessungen
den Bestwert von Q = 2800 bei einer durchschnittlichen Güte von Q ≈ 800 an einer planaren
Mikrokaviät [221, 222]. Die Autoren verwendeten GaN und AlInN als Spiegelschichten. Da
AlInN mit 17-18% Indiumgehalt gitterangepasst auf GaN abgeschieden werden kann, können
so die Enstehung von Grenzflächenrauigkeiten und Kristalldefekten reduziert werden, wodurch
die Qualität der Schichten gesteigert wird. Kürzlich wurden an der EPFL Lausanne planare
Mikrokavitäten mit einer Güte von Q ≈ 6400 vorgestellt, die sich aus solchen Spiegelschichten
zusammensetzen. All diese Strukturen enthalten entweder reines GaN-Volumenmaterial oder
in GaN eingebettete InGaN-Quantenfilme in der Kavitätsabstandsschicht. Zu Beginn der vorliegenden Arbeit lagen keine Publikationen zu InGaN-Quantenpunkt-Mikrokavitäten vor. Bei
der Herstellung von Mikrosäulenresonatoren stellt sich zunächst ein höherer Purcell-Faktor
ein als für die planare Struktur, weil das Modenvolumen schnell abnimmt, während die Güte
des Resonators zunächst konstant bleibt. Allerdings wird für sehr kleine Durchmesser die
Qualität der Seitenwände entscheidend [58, 223–225]. So wurde bei GaAs-basierten sowie
für ZnSe-Mikrosäulen festgestellt, dass der Qualitätsfaktor für Durchmesser unterhalb von
1.5 µm abfällt [49, 225].
Neben den Mikrosäulenresonatoren lässt sich auch in anderen Mikroresonatorgeometrien
wie zum Beispiel Mikroscheiben [55] oder Mikrosphären eine hohe Güte erreichen. In Mikroscheibenresonatoren konnten Armani et al. eine Güte von Q = 1.25 · 108 messen [226], in
Mikrosphären wurde eine Güte von Q = 8·109 detektiert [227]. Allerdings ist die Richtung der
Auskopplung sowie das Strahlprofil in diesen alternativen Geometrien nicht optimal, da sie
einerseits Kantenemitter sind und andererseits ein Mechanismus zur effizienten Auskopplung
benötigt wird, beispielsweise ein Defekt oder ein Lichtleiter, in den das evaneszente Feld
einkoppeln kann. Solche Modifikationen setzen jedoch im Falle eines auskoppelnden Defekts
die Güte des Resonators wieder herab, während eine Kopplung über evaneszente Felder eine
sehr geringe Auskoppeleffizienz erreicht. Kippenberg et al. publizierten einen Purcell-Faktor
von FP = 2 · 105 , gemessen an einem Mikrotorus der Güte Q ≈ 3 · 106 [228].
32
3.3 Mikrosäulenresonatoren
Auf Basis der gemessenen Qualitätsfaktoren kann mittels des berechneten Modenvolumens ein
theoretischer Purcell-Faktor ermittelt werden. Dieser liegt jedoch meist höher als die direkt
gemessenen Lebensdauer-Verkürzungen, da neben der Güte auch die spektrale und räumliche
Verstimmung den Purcell-Faktor beeinflussen. Während Gl. (2.22) die spektrale Verstimmung
enthält, entwickelten Gérard et al. zur Berücksichtigung der räumlichen Verstimmung ein
empirisches Modell [58], aus welchem Gleichung (2.23) folgt.
3.3.2 Abstimmung von Mikrosäulenresonatormode und
Quantenpunktemission
Zur Abstimmung der Quantenpunktemission mit der Resonatormode stehen verschiedene
Techniken zur Verfügung. Die energetische Position des Quantenpunkts kann über die Temperatur in einem Bereich von einigen 10 nm variieren; für die untersuchten Materialsysteme
K
InGaN und CdSe beträgt die Verschiebung etwa ΔE4300
≈ 20nm. Da bei ansteigenden TemK
peraturen eine Rotverschiebung eintritt, muss für diese Technik die Quantenpunktemission
bei 4 K höherenergetisch zur Mode liegen. Die Resonatormode erfährt durch zunehmende
Temperatur nur eine relativ geringe Änderung über die Temperaturabhängigkeit der Brechzahlen der Spiegel sowie über die Ausdehnung der Schichten. Eine spektrale Abstimmung über
die Temperatur ist für verschiedene Resonatorgeometrien demonstriert worden [229, 230].
Darüber hinaus wurde gezeigt, wie Quantenpunkte durch elektrische Felder [231], starke
Magnetfelder [232] oder Laser-Ausheilen [233] spektral abgestimmt werden können.
Andererseits können die Resonatormoden durch eine nachträgliche Reduzierung des Durchmessers der Mikrosäule blau-verschoben werden [49, O2, Abschnitt 2.5.4]. Dies wird anhand von
Abb. 3.3 verständlich, in welcher die Resonatormoden für verschiedene Durchmesser gezeigt
sind. Die Grundmoden der Mikrosäulen mit geringerem Durchmesser liegen bei höheren Energien als jene der Resonatoren mit größerem Durchmesser. Die Resonator-Abstimmung durch
nachträgliche Anpassung der geometrischen Eigenschaften wurde sowohl an Mikrosäulenresonatoren als auch an anderen Geometrien erfolgreich demonstriert [234–236]. Nachteil der
Prozessierung ist die Irreversibilität sowie die Einschränkung der Abstimmungsmöglichkeiten
in Richtung höherer Energien. Dazu ist die Abstimmung nur für eine feste Temperatur
optimal. Andererseits kann durch eine elliptische Form der Mikrosäule die Polarisation der
Emission auch nachträglich kontrolliert eingestellt werden [237].
Völlig neue Möglichkeiten zu hervorragend abgestimmten Quantenpunkt-Mikroresonatoren
entstanden durch die Möglichkeit, Quantenpunkte an definierten Positionen entstehen zu lassen [238, 239] oder selbstorganisiert gewachsene Quantenpunkte zu markieren [234, 240, 241]
und die Prozessierung der Kavität danach auszurichten [242–244]. Meist entsteht dadurch
ein Quantenpunkt-Mikroresonator-System, dessen Licht-Materie-Wechselwirkung im Regime
starker Kopplung liegt und damit nicht mehr durch den Purcell-Effekt zu beschreiben ist, da
letzterer auf das Regime der schwachen Kopplung beschränkt ist. Die meisten dieser Verfahren, insbesondere all jene, die auf Mikrosäulenresonatoren beruhen, wurden erst während der
Enstehung der vorliegenden Arbeit entwickelt.
33
3 Stand der Forschung
3.4 Halbleiter-Nanodrähte
Neben den dargestellten Mikrosäulenresonatoren, die aus einer Mikrostrukturierung hervorgehen, ist es auch möglich, direkt freistehende Halbleiterstrukturen herzustellen, deren
Abmessungen sich im Mikro- und Nanometerbereich bewegen, im Allgemeinen aber keinen
quantenmechanischen Einschluss der Elektronen erzeugen. Bei diesem direkten Wachstum
entfällt mit der Strukturierung auch die dadurch mögliche Beeinträchtigung der Kristallqualität. Erstmals berichteten Wagner und Ellis im Jahr 1964 von eindimensionalen Siliziumdrähten mit Durchmessern zwischen 100 nm und 0.2 mm [245]. Diese hatten sie im
sogenannten Vapor-Liquid-Solid-Modus (VLS) hergestellt [246]. Allerdings begann die detaillierte Erforschung der Eigenschaften solcher Nanodrähte erst in den 1990er Jahren mit der
Entdeckung der Kohlenstoffnanoröhren [247], die das generelle Interesse an eindimensionalen
Nanodrähten neu belebte. Yazawa et al. stellten mittels MOVPE InGaAs-Nanodrähte [248]
und später Morales und Lieber Silizium- und Germanium-Nanodrähte nach der VLS-Methode
her [249]. Mit der Zeit sind neben MOVPE [248, 250] und VLS auch andere Wachstumsmechanismen entwickelt worden, wie die gepulste Laser-Deposition [249, 251, 252] und der
Solid-Vapor-Modus [253, 254]. Auch mit MBE [255–258] ist die Herstellung von Nanodrähten
möglich.
3.4.1 Selbstorganisiertes Wachstum
Direkt gewachsene Nanodrähte bieten gegenüber mikrostrukturiertem Volumenmaterial verschiedene Vorteile. Sie wachsen frei auf dem Substrat und unterliegen dabei weder tensiler
noch kompressiver Verspannung, wodurch die Ausbildung von Defekten verringert wird [258–
263]. Eventuelle Schraubenversetzungen aus dem Substrat werden zu den freien Oberflächen
geleitet und lösen sich so innerhalb der ersten 100 nm in Wachstumsrichtung auf [264, 265]. Die
Nanodrähte bestehen also aus nahezu einkristallinem Material, dass sich unter anderem besonders für optische Anwendungen wie Nanodraht-LEDs eignet [266–269]. Je nach Verfahren
können die Nanodrähte auf verschiedenen Substraten hergestellt werden, die allerdings meist
speziell vorbereitet sein müssen. Für VLS-Wachstum werden Metalltröpfchen als Katalysator
auf dem Substrat benötigt, für andere Wachstumsmethoden werden ebenfalls Katalysatoren
verwendet, das Substrat vorstrukturiert oder Masken auf das Substrat aufgebracht [270–272].
Allerdings besteht bei der Verwendung von Masken oder Katalysatoren die Gefahr, dass
Fremdatome in die Nanostruktur eingebaut werden, was die kristalline Qualität und damit die optischen Eigenschaften beeinträchtigen könnte [273]. Unter speziellen Bedingungen
kann aber auch ohne zusätzliche Hilfsmittel selbstorganisiertes Wachstum von Nanodrähten
stattfinden, wie zum Beispiel bei GaN-Nanodrähten auf Si-(111)-Oberflächen [274–276].
3.4.2 Optische Eigenschaften
Die hochwertige kristalline Qualität der Nanodrähte wirkt sich auf die optischen Eigenschaften aus. So liegt bei GaN-Nanodrähten die volle Halbwertsbreite (engl.: full width at half
maximum, FWHM) der exzitonischen Rekombinationsbande D0 XA im Bereich von 1.26 meV
bis 5 meV [259, 277, 278], vergleichbar mit der in der Literatur oft genannten FWHM von
nicht verspanntem oder dotiertem GaN-Volumenmaterial von etwa 1 meV [279]. Diese für
34
3.4 Halbleiter-Nanodrähte
Abbildung 3.4:
GaNNanodrähte aus selbstorganisiertem Wachstum auf Si(111)/AlN (links, aus [277])
bzw. auf γ−LiAlO2 (rechts,
aus [271]).
GaN verhältnismäßig schmalen Linienbreiten erlauben die Identifikation verschiedener exzitonischer Rekombinationsbanden innerhalb der bandkantennahen Lumineszenz, nämlich
der Donator-gebundenen Exzitonen D0 XA , D0 XB und der freien Exzitonen XA und XB [259].
Durch Verspannung kann die Linienbreite deutlich zunehmen, zum Beispiel durch Abscheidung auf einem Substrat mit großer Gitterfehlanpassung (ΔE = 6 meV bis 10 meV ) [280]
oder auch durch Verbiegung langer Nanodrähte [277]. Eine solche Verbiegung kann dabei
auch entstehen, wenn Nanodrähte dispergiert und vereinzelt auf ein Substrat aufgebracht
werden. Sie haften dann allein durch van-der-Waals-Wechselwirkung am Substrat und können
sich nach dem Ablegen nicht mehr ausrichten.
3.4.3 Wellenleitung und Lasertätigkeit in Nanodrähten
Wie einleitend bereits erwähnt stellen Halbleiternanodrähte eine Alternative zu strukturierten
Mikrosäulenresonatoren dar. Dies liegt zunächst daran, dass sie durch den Brechzahlkontrast
zu Luft als Wellenleiter genutzt werden können [281]. Aufgrund ihrer großen Bandlücke eignen
sich II-VI-Verbindungen und Gruppe-III-Nitride besonders als Wellenleiter für sichtbares
Licht [282, 283]. Das Licht kann dabei über eine Glasfaser, die an einem Ende bis auf wenige
Mikrometer verjüngt wurde, eingekoppelt werden, in das verjüngte Ende an die Spitze eines
Nanodrahts gebracht und in das andere Ende Licht in die Glasfaser einkoppelt wird [284].
Andererseits kann das Licht direkt in dem Halbleitermaterial erzeugt werden, wie bei einer
Nanodraht-LED [285, 286]. Dabei wird das Licht durch den Brechungsindexkontrast an den
Drahtenden ebenfalls reflektiert, wodurch sich Fabry-Pérot-Moden ausbilden können [287,
288]. Zusammen mit der Wellenleiter-Modenstruktur führt dies dazu, dass sich der Nanodraht
wie eine Mikrokavität verhält [289, 290]. Auf Basis dieser Modenstruktur lässt sich auch
stimulierte Emission in den Drähten erzeugen, was unter anderem bereits für ZnO [260, 291],
GaN [292], CdS [293] oder auch Licht emittierende Polymere [294] gezeigt werden konnte.
Dazu benötigen die Nanodrähte allerdings eine Mindestlänge von etwa 10 µm [289, 291, 292].
Theoretisch wurde für GaN-Nanodrähte eine modale Verstärkung (s. Abschnitt 4.3.3) von
bis zu 2400 cm-1 vorausgesagt, was teilweise auf die Eigenschaften des GaN zurückzuführen
ist, im Wesentlichen aber durch den hohen optischen Einschluss im Nanodraht verursacht
wird [295].
3.4.4 Nanodraht-Heterostrukturen
Unter geeigneten Wachstumsbedingungen können bezogen auf die Wachstumsrichtung axiale
Heterostrukturen (Abb. 3.5a), wie zum Beispiel Quantenfilme [296], oder radiale Kern-Mantel-
35
3 Stand der Forschung
Heterostrukturen (Abb. 3.5b) in Nanodrähte eingebracht werden [297–299]. So könnten
prinzipiell p-n-Übergänge [300, 301], aktive Schichten [296] oder Bragg-Spiegel [302] in einen
Nanodraht integriert werden. Über einen erfolgreich in den Nanodraht eingebrachten BraggSpiegel ist jedoch noch nichts veröffentlicht worden, auch wenn periodische Übergitter bereits
2002 durch Wu et al. realisiert werden konnten [303]. Friedler et al. stellten allerdings in
einer Studie fest, dass sehr dünne mit Dielektrika beschichtete Metallspiegel für NanodrahtResonatoren teilweise besser geeignet sind als Halbleiter-Bragg-Spiegel [304].
Abbildung 3.5: Prinzipbilder verschiedener Nanodraht-Heterostrukturen: a) Quantenfilm im Nanodraht.
b) Schema einer koaxialen Heterostruktur. Blau steht für GaN, grün
repräsentiert InGaN.
Das Konzept der Kern-Mantel-Strukturen lässt sich mit dem der Schicht-Heterostrukturen
auch kombinieren. Dadurch können Material-Lokalisierungen mit hohem elektronischem Einschluss erzeugt werden. Je nach Durchmesser der Nanodrähte können so Quantenpunkte
entstehen [263, 305], bei schwächerem Einschluss senkrecht zur Längsachse des Drahts handelt
es sich um Quantendiscs [261]. Da sich Nanodrähte via Dispersion relativ einfach vereinzeln
und separat untersuchen lassen, bieten Nanodraht-Quantenpunkte eine gute Alternative
zu Untersuchungen an mikrostrukturierten Quantenpunktschichten (siehe Abschnitte 3.2
und 4.2.) Durch die Wellenleitereigenschaften bieten Nanodrähte mit integriertem Quantenpunkt die Möglichkeit, Einzelphotonenquellen herzustellen [305, 306]. Entsprechende
Nachweise durch Photonenkorrelationsmessungen wurden von Borgstrøm et al. 2005 an
GaAsP-Quantenpunkten in GaAs-Nanodrähten bei tiefen Temperaturen [305] und durch die
Gruppe um Kuntheak Kheng am Institut Néel des CNRS in Grenoble an ZnSe-Nanodrähten
mit eingeschlossenen CdSe-Quantenpunkten bei Temperaturen bis 220 K publiziert [307].
Kheng et al. gelangen auch die detaillierte Untersuchung der Exzitonendynamik des einzelnen
Quantenpunkts [308].
Die Nanodrähte bilden somit ein hervorragendes Modellsystem für grundlegende Untersuchungen an (nahezu) einkristallinem Halbleitermaterial genauso wie großes Potential als
integrativer Bestandteil optoelektronischer Bauteile für einen breiten Anwendungsbereich.
36
4 Experimentelle Methoden
Im Rahmen dieser Arbeit wurden Proben, die in der Arbeitsgruppe von Prof. Detlef Hommel
am Institut für Festkörperphysik der Universität Bremen hergestellt wurden, mit verschiedenen experimentellen Aufbauten zur Analyse der Lumineszenz untersucht. In diesem Abschnitt
sollen zunächst die Herstellungsverfahren vorgestellt werden. Die AG Prof. Hommel verfügt
über die Methoden der metallorganischen Gasphasenepitaxie sowie der Molekularstrahlepitaxie. Darüber hinaus wird die zur Herstellung von Mikro- und Nanostrukturen benutzte
Methode fokussierter Ionenstrahlen erläutert. Anschließend werden die Experimente beschrieben, mit denen die in den Kapiteln 5–8 vorgestellten Ergebnisse ermittelt wurden. Hier
soll zuerst der Mikro-Photolumineszenz-Aufbau dargestellt werden. Weiter wird der MikroElektrolumineszenz-Messplatz vorgestellt. Abschließend folgt die Erläuterung des Aufbaus zur
Messung von optischer Verstärkung mittels variabler Strichlängenmessung mit dem dahinter
stehenden theoretischen Konzept.
4.1 Herstellung und Aufbau der Proben
Bei der Probenherstellung kommen zwei verschiedene Methoden des Kristallwachstums zur
Anwendung, nämlich einerseits die Metall-organische Gasphasen-Epitaxie (engl. metal-organic
vapor phase epitaxy, MOVPE), und andererseits die Molekularstrahlepitaxie (engl. molecular
beam epitaxy, MBE). Die MOVPE ist dabei für industrielle Fertigung vorteilhaft, da hierfür
weder aufwändige Kühlsysteme noch Ultrahochvakuumbedingungen benötigt werden. Die
Wartung ist daher wesentlich günstiger als bei MBE-Reaktoren. Zudem erlaubt sie höhere
Wachstumstemperaturen, was die Anzahl von Gitterfehlern reduziert. Dagegen bietet die
MBE eine genauere Kontrolle über die abgeschiedenen Schichten, und es werden weniger
Fremdatome eingebaut, da die Quellen im Gegensatz zur MOVPE elementar vorliegen.
Als Grundlage für alle GaN-Proben steht ein Quasi-Substrat zur Verfügung, bei dem auf
der (0001)-Fläche eines Saphir-Wafers ein 2 µm dicker GaN-Puffer abgeschieden wurde, um
so pseudomorphes Kristallwachstum zu ermöglichen [309, 310]. Bis heute sind einkristalline
GaN-Volumenmaterial-Substrate nur sehr eingeschränkt und in kleinen Größen kommerziell
verfügbar und dementsprechend sehr teuer, während sich der Quasi-Substrat-Ansatz bereits
bei der Entwicklung leistungsfähiger kantenemittierender Laserdioden bewährt hat [310]. Die
Abscheidung des Puffers führt jedoch nur in der MOVPE zu einer akzeptablen Kristallqualität [311]. Dies ist, zusammen mit den industriellen Vorteilen, der Grund für die Bevorzugung
der MOVPE bei der Herstellung von Nitrid-basierten Strukturen.
Die II-VI-Proben können direkt mit einer Gitterfehlanpassung von lediglich 0.27% auf GaAs(111)-Substraten abgeschieden werden [25]. Da es bis heute nicht gelungen ist, p-Dotierung
mit der MOVPE zu erreichen, werden die Gruppe-II-VI-Strukturen überwiegend mit der
MBE hergestellt.
37
4 Experimentelle Methoden
4.1.1 InGaN-Quantenpunktschichten
Die Herstellung der InGaN-Quantenpunktschichten wird mittels MOVPE durchgeführt. Hierzu wird ein in Bremen von Dr. Tomohiro Yamaguchi und Christian Tessarek entwickeltes
zweistufiges Verfahren angewandt [96]. Um lagerungsbedingte Oberflächenverschmutzungen
des Saphir/GaN-Substrats zu vermeiden, wird es gesäubert und eine Schicht von 300 nm GaN
darauf abgeschieden. Um die kristallinen Eigenschaften des GaN zu optimieren, geschieht dies
bei einer Temperatur von 1050 ◦ C. Für die Quantenpunktschicht wird nun zuerst je nach Probe bei T = 600 ◦ C oder T = 650 ◦ C eine In0.82 Ga0.18 N-Schicht von 1.5 nm aufgebracht. Diese
wird bei bei einer Temperatur zwischen T = 700 ◦ C und T = 750 ◦ C von 7 nm In0.08 Ga0.92 N
überdeckt. Auf Grund der Mischungslücke (s. Abschnitt 2.1.3) findet eine lokale binodale bzw.
spinodale Entmischung [22, 24] statt, durch welche die Quantenpunkte entstehen, die in eine
Matrix mit geringem In-Anteil eingebettet sind. Die so hergestellten Quantenpunktschichten
erreichen eine Flächendichte der Quantenpunkte von 5 · 108 cm-2 bis 1 · 1010 cm-2 , was etwa 10
bis 100/ µm2 entspricht. Zuletzt wird eine Bedeckungsschicht abgeschieden, die einerseits die
Quantenpunkte vor äußeren Einflüssen schützen soll, andererseits aber auch die offenen Bindungen der Oberflächenatome der Quantenpunkte passiviert und diese so als nichtstrahlende
Rekombinationszentren von Ladungsträgern ausschaltet. Diese Bedeckungsschicht wurde zu
Beginn der Arbeit komplett bei 820 ◦ C hergestellt, da bei Temperaturen oberhalb von 820 ◦ C
das Indium während des Bedeckens desorbierte und die Quantenpunkte so zerstört wurden.
Bei Temperaturen unterhalb von 1050 ◦ C ist jedoch die kristalline Qualität der GaN-Schicht
beeinträchtigt, und eine hohe Defektdichte mit entsprechenden optischen Verlusten ist die
Folge. Mittlerweile wird das epitaktische Abscheiden der Bedeckungsschicht zunächst bei
820 ◦ C begonnen, nach wenigen Monolagen aber die Temperatur linear erhöht, so dass der
Großteil der Schicht bei 1050 ◦ C abgeschieden werden kann, wodurch wesentlich bessere
kristalline und optische Eigenschaften der Bedeckungsschicht erzielt werden können [312].
Abbildung 4.1: Schematischer Aufbau typischer Quantenpunkt-Proben, links Einzelschicht, rechts
Mehrfachschicht. Von unten nach oben sind Substrat, Pufferschicht, Quantenpunktschichten und
Puffer bzw. Bedeckung zu sehen. Die ungefähren Schichtdicken sind angegeben; die Skizze ist nicht
maßstabsgetreu.
38
4.1 Herstellung und Aufbau der Proben
Da im Gegensatz zu Quantenfilmen die Quantenpunkte nicht die gesamte Fläche in der
aktiven Schicht eines Bauteils einnehmen, sondern nur einen sehr geringen Teil der Fläche
bedecken, wurden zur Entwicklung von Laserstrukturen mehrere Quantenpunktschichten
übereinander stapelförmig abgeschieden, um eine optimale effektive Verstärkung des Lichts
zu erhalten. Das Stapeln von Quantenpunktschichten ist dabei durch das Aufbringen der
Bedeckungsschicht begrenzt: Diese kann zunächst nur bei 820 ◦ C abgeschieden werden, um
die Quantenpunkte nicht zu zerstören. Sie darf aber auch nicht zu dick werden, da sonst die
Lumineszenz der unteren Schichten vollständig absorbiert würde. Eine eventuell gewünschte elektronische Kopplung der Schichten untereinander, die interessante Effekte wie die
Verkürzung der exzitonischen Lebensdauer hervorrufen [146] oder Sättigung der Verstärkung
verhindern [149] kann, würde durch eine zu dicke Zwischenschicht verringert oder unterdrückt. Das Umgehen der strukturellen Schwierigkeiten mittels eines Temperaturgradienten
ist also hier nicht möglich. Andererseits wird durch die begrenzte strukturelle Qualität das
Abscheiden folgender Quantenpunktschichten erschwert, da jede Bedeckungsschicht zugleich
das Substrat für die folgende Quantenpunktschicht bildet. Daher wurde die Herstellung von
Mehrfach-Quantenpunktschichten auf wenige Schichten beschränkt.
4.1.2 CdZnSe-Quantenpunkte
Die zu Vergleichszwecken untersuchten ZnCdSe-basierten Quantenpunktproben werden von
Dr. Carsten Kruse (AG Prof. Hommel ) mit der MBE hergestellt. Nachdem ein ZnSe-Puffer
auf einem GaAs-Wafer abgeschieden wurde, wird für die Quantenpunkschicht abwechselnd
Cd oder Se angeboten. Durch dieses Verfahren mit dem Namen Migration-Enhanced Epitaxy
(MEE) bildet sich eine Schicht mit Cd-reichen Inseln in einer ZnSe-Schicht [95, 313]. Die so
hergestellten Quantenpunkte sind linsenförmig mit einem Durchmesser von etwa 10 nm und
einer Höhe von 1 bis 3 nm. Durch die höhere Polarität der Bindungen im Vergleich zu den
Nitriden besitzen die breitlückigen II-VI-Verbindungen höhere Oszillatorstärken und größere
Exziton-Bindungsenergien, allerdings nimmt die strukturelle Qualität bei elektrischer Energiezufuhr im Vergleich zu Nitriden relativ schnell ab, so dass die II-VI-Verbindungshalbleiter den
industriellen Standards, die mindestens 10000 h Lebensdauer fordern, bislang nicht genügen.
Trotzdem sind die II-VI-Verbindungen ein hervorragendes Modellsystem, um grundlegende
physikalische Untersuchungen vorzunehmen. Für die Gegenüberstellung mit den Nitriden
eignen sie sich insbesondere wegen der vergleichbaren Bandlücke im sichtbaren Bereich bei auf
Grund der inversionssymmetrischen Kristallstruktur wegfallenden internen Feldern. Durch
zusätzlich eingebrachte MgS-Barrierenschichten mit sehr hoher Bandlücke kann der elektronische Einschluss weiter erhöht werden, was Quantenpunktlumineszenz bei Raumtemperatur
ermöglicht [120, 207].
4.1.3 GaN-Mikrokavitäten
Für die Herstellung der in dieser Arbeit untersuchten Mikrokavitäten mit epitaktisch abgeschiedenen Bragg-Spiegeln wurde als Niederindexmaterial Al0.4 Ga0.6 N (n = 2.24 − 2.28 bei
λ=480 nm und Raumtemperatur) verwendet, während als Hochindexmaterial GaN (n = 2.46)
zum Einsatz kam. Mit solchen DBRs wurden entweder monolithische Mikrokavitäten, bei
denen beide Spiegel durch AlGaN/GaN-Paare realisiert wurden, oder sogenannte hybride
Kavitäten mit aufgedampftem dielektrischem oberem Spiegel (Abb. 4.2) hergestellt.
39
4 Experimentelle Methoden
Die Nutzung eines dielektrischen Spiegels hat verschiedene Vorteile. Die Herstellung der
Al0.4 Ga0.6 N/GaN-DBRs erfordert eine hohe Anzahl von Schichten, da der Indexkontrast
vergleichsweise gering ist. Des Weiteren liegt eine relativ große Gitterfehlanpassung vor, die
Materialverspannungen verursacht und somit zu vermehrter Ausbildung von Kristallfehlern
oder zu Rissen führen kann. Die Kombination aus TiO2 und SiO2 erreicht bereits mit 5
Spiegelpaaren eine Reflektivität oberhalb von 99% bei λ=480 nm durch einen sehr hohen
Indexkontrast von Δn = 1.1. Allerdings eignen sich dielektrische DBRs nicht für beide Spiegel
der Kavität, da die Qualität der epitaktisch hergestellten Kavitätsabstandsschicht inklusive
des aktiven Materials bei der Ablösung und der Übertragung vom Substrat in die dielektrische
Kavität zu sehr beeinträchtigt würde. Eine hybride Kavität (mit epitaktisch gewachsenem
unteren und aufgedampftem dielektrischen oberen DBR) mit eingebetteten Quantenpunkten
ist in Abb. 4.2 schematisch und als REM-Bild gezeigt und wird in Abschnitt 7.3 experimentell
analysiert.
Abbildung 4.2: VCSEL-Struktur auf GaN-Basis (links schematisch, nicht maßstabsgetreu; rechts
REM-Bild nach Mikrosäulenherstellung mittels Focused Ion Beam, s. Abschnitt 4.2). Die Spiegel
bestehen aus GaN-Schichten als Hochindexmaterial und AlGaN als Niederindexmaterial. In die Kavitätsabstandsschicht werden als aktives Material InGaN/GaN-Quantenpunktschichten eingebracht.
Als Alternative für AlGaN können AlInN oder ein AlN/InGaN-Übergitter genutzt werden. Für den
oberen Spiegel können wie hier dargestellt auch Dielektrika verwendet werden.
4.1.4 ZnSe-basierte Mikrokavitäten
Zur Herstellung von Mikroresonatoren auf ZnSe-Basis mittels MBE (Dr. Carsten Kruse,
AG Prof. Hommel ) dient GaAs als Substrat. Die Substrat-Temperatur beträgt während des
MBE-Wachstums 280 ◦ C. Da GaAs einen sehr hohen Brechungsindex besitzt, böte es sich
40
4.1 Herstellung und Aufbau der Proben
an, direkt eine Niederindexschicht aufzubringen. Dies würde auf Grund des Übergangs von
einer Gruppe-III-V-Verbindung zu einer Gruppe-II-VI-Verbindung zu einer relativ hohen
Zahl an Stapelfehlern und Versetzungen führen [311], auch wenn die Gitterfehlanpassung
von GaAs zu ZnSSe mit 0.27% [163] relativ klein ist. Daher wird zunächst ein ZnSe-Puffer
abgeschieden, um pseudomorphes Wachstum zu ermöglichen. Auf diesen Puffer wird eine
Niederindexlage aufgebracht, die zusammen mit dem Puffer ungefähr eine Dicke von λc /4
aufweist. Darauf werden weitere 18 Spiegelpaare des unteren DBRs abgeschieden, die als
Hochindexmaterial ZnSSe mit einer Schichtdicke von 48 nm enthalten, während die Niederindexschicht ein spezielles Design benötigt. Als gitterangepasste Verbindung mit genügend
hohem Brechungsindexunterschied ist MgS verfügbar, welches aber eine andere Kristallstruktur (Kochsalz-Struktur) aufweist. Deshalb wird hier ein kurzperiodischer Übergitteransatz
gewählt, um MgS in der Zinkblende-Struktur zu stabilisieren. Dazu werden für eine Niederindexschicht 24.5 Schichtpaare mit jeweils 1.9 nm MgS auf 0.6 nm ZnCdSe mit etwa 6%
Cd-Anteil abgeschieden, wodurch die Gesamtdicke der Niederindexschicht etwa 61 nm beträgt. Da die Lichtwellenlänge viel größer ist als die Schichtdicke der einzelnen Lagen des
Übergitters, ergibt sich ein effektiver Brechungsindex, der genügend gering ist, um einen
guten Indexkontrast zum ZnSSe zu erzeugen [314–316]. Auf den unteren Spiegel wird nun
eine Kavitätsabstandsschicht der Dicke λc aufgebracht, in deren Zentrum eine oder mehrere
Quantenpunktschichten eingebaut werden. Diese Kavitätsabstandsschicht wird abschließend
mit 15 Spiegelpaaren überdeckt, wodurch der obere DBR eine gegenüber dem unteren Spiegel
leicht reduzierte Reflektivität besitzt und so die Lichtauskopplung nach oben begünstigt.
Eine solche Struktur ist in Abb. 4.3 schematisch und als REM-Aufnahme dargestellt.
Abbildung 4.3: VCSEL-Struktur auf Basis von ZnSe (links schematisch, nicht maßstabsgetreu;
rechts REM-Bild, s. Abschnitt 4.2). Die Spiegel bestehen aus ZnSSe-Schichten als Hochindexmaterial
und einem MgS/ZnCdSe-Übergitter als Niederindexschicht. In die Mitte der Kavitätsabstandsschicht
werden als aktives Material CdSe/ZnSSe/MgS-Quantenpunktschichten eingebracht.
41
4 Experimentelle Methoden
4.1.5 GaN-Nanodrähte
Die Herstellung der GaN-Nanodrähte benötigt nach dem Bremer Ansatz vonTimo Aschenbrenner beide zur Verfügung stehenden Reaktortypen, sowohl MOVPE als auch MBE. Als
Substrat dient ein Saphir-Wafer, dessen Oberfläche der r-Ebene entspricht. Im MOVPEReaktor wird die Oberfläche nitridiert, also nur Stickstoff angeboten. Dabei löst sich ein
geringer Teil des Aluminiums aus dem Saphir (Al2 O3 ) und verbindet sich mit dem Stickstoff
lokal zu kleinen Inseln aus AlN auf der Oberfläche. Wird dieser nitridierte Saphir-Wafer in die
MBE eingebracht und Gallium und Stickstoff angeboten, wachsen auf den beiden m-Facetten
der AlN-Inseln Nanodrähte. Diese haben einen hexagonalen Querschnitt, wachsen also in
c-Richtung, wobei die Orientierung Stickstoff-polar ist. Die Seitenfacetten der Nanodrähte
entsprechen m-Flächen. Die Fläche zwischen den Drähten wird mit GaN bedeckt, welches
dort in a-Ebenen-Orientierung vorliegt. Die so erzeugten Nanodrähte haben Durchmesser in
der Größenordnung von 100 bis 250 nm und werden 1 bis 2 µm lang, das Aspektverhältnis
zwischen Länge und Durchmesser liegt also in der Größenordnung von 10. Die Nanodrähte
schließen mit der Oberfläche einen Winkel von 62◦ ein, stehen also nicht senkrecht auf dem
Substrat (siehe Abb. 4.4).
Abbildung 4.4: Links: Elektronenmikroskopische Aufnahme der Nanodrähte aus einem Winkel
von 10◦ zum Substrat. Erkennbar ist der hexagonale Querschnitt und die Verkippung der Nanodrähte gegen das Lot um 28◦ . Die gezeigte Probe hat eine Nanodrahtdichte von etwa 109 /cm2 .
Aufgenommen von Timo Aschenbrenner. Rechts: Transmissionselektronenmikroskopische Aufnahme.
Das Saphirsubstrat (dunkel) unterscheidet sich deutlich vom GaN (hell). In der a-GaN-Schicht sind
Lufteinschlüsse (dunkle Flecken) und Strukturfehler (Streifen senkrecht zur Grenzschicht) erkennbar.
Die Nanodrähte selbst wirken homogen. Aufnahme von Dr. Marco Schowalter.
Werden nach dem Nitridieren des Substrats für kurze Zeit (10 bis 20 s) Gallium und Stickstoff in der MOVPE angeboten, so bildet sich keine geschlossene Schicht, wie es bei a-GaN
erst nach 50 bis 100 s der Fall wäre [317], sondern es bilden sich zunächst GaN-Inseln, die
teilweise die AlN-Inseln bedecken. Diese bedeckten AlN-Inseln stehen nachher nicht mehr als
Kristallisationskeime für die Nanodrähte zur Verfügung. Auf diese Weise kann die Dichte der
Nanodrähte auf dem Substrat in einem Bereich zwischen 109 cm-2 (nur nitridiertes Substrat)
und 107 cm-2 (Substrat nitridiert und 20 s a-GaN-Abscheidung) gezielt eingestellt werden.
Darüber hinaus kann durch Aussetzen der Rotation des Substrats während des Nanodrahtwachstums eine der beiden in Abb. 4.4 erkennbaren Orientierungen unterdrückt werden.
42
4.2 Mikrostrukturierung mittels fokussierter Ionenstrahlen
Dies reduziert ebenfalls die Dichte der Drähte, kann aber auch genutzt werden, um besseren
Zugang zu den sensiblen Seitenflächen der Drähte zu erhalten. Eine ausführliche Beschreibung
des Wachstums ist in [O4] gegeben.
Die kristalline Qualität der Nanodrähte ist besonders hoch, wie neben optischen Untersuchungen, die später folgen, auch Untersuchungen mittels Transmissionselektronenmikroskopie
(TEM) gezeigt haben. In Abb. 4.4 rechts ist eine von Dr. Marco Schowalter am IFP erstellte
TEM-Übersichtsaufnahme einer im Längsschnitt präparierten Probe dargestellt. Es sind
Nanodrähte zu sehen, die verkippt auf dem Substrat stehen. Sie sind bei der Präparation
mit Gold und Platin überzogen worden (amorphe Schicht auf den Spitzen der Nanodrähte).
Das Saphir-Substrat am unteren Rand ist sehr dunkel, und an der Grenzschicht zum hell
dargestellten planaren a-GaN sind kleine Lufteinschlüsse als dunkle Punkte erkennbar. Die
Nanodrähte selbst sind sehr homogen, während in der a-GaN-Schicht ein Streifenmuster
senkrecht zur GaN/Saphir-Grenzfläche zu erahnen ist, das durch strukturelle Defekte hervorgerufen wird.
Durch gezielte Zugabe von Silizium als Donator oder Magnesium als Akzeptor sind sie gut
zu dotieren, was für eventuelle zukünftige optoelektronische Anwendungen wichtig ist. Ebenso lassen sich Heterostrukturen duch die Integration von InGaN herstellen. Beides konnte
von Gerd Kunert und Waldemar Freund gezeigt werden. Eine Diskussion der optischen
Eigenschaften der hier vorgestellten Nanodrähte erfolgt in Abschnitt 8.
4.2 Mikrostrukturierung mittels fokussierter Ionenstrahlen
Für verschiedene im Rahmen dieser Arbeit diskutierte Untersuchungen war eine Mikrostrukturierung der epitaktisch hergestellten Proben erforderlich, die vom Autor selbst durchgeführt wurde. Dies ist allgemein auf verschiedene Weise möglich, zum Beispiel mit Hilfe
von Ätzverfahren, bei denen über eine chemische Reaktion (nasschemisches Ätzen), einen
physikalischen Prozess (Herausschlagen von Material durch beschleunigte Elektronen oder
Ionen) oder eine Kombination aus beidem (Plasmaätzen) Material abgetragen wird. Während
die nasschemischen Ätzprozesse und einige Plasmaätzmethoden selektiv ätzen, also nur bestimmte Materialien angreifen, sind die Trockenätzprozesse in der Regel nicht selektiv. Für
eine räumliche Auflösung von unter einem Mikrometer wird meist mittels Lithografie eine
Maske auf das zu strukturierende Material übertragen, bevor der Ätzprozess durchgeführt
wird [107, 210, 318, 319].
Am Bremer Institut für Festkörperphysik steht zur Mikrostrukturierung neben dem nasschemischen Ätzen die Methode der fokussierten Ionenstrahlen (engl.: focused ion beam FIB) zur
Verfügung [320, 321]. Dabei kommt das FIB-System FEI Nova 200 Nanolab zum Einsatz,
dass neben den Ionenstrahlen über eine Elektronenstrahlquelle verfügt, so dass das System
auch als Rasterelektronenmikroskop (REM) mit einem Auflösungsvermögen von 1 nm genutzt
werden kann. Dadurch kann die Probe mittels FIB bearbeitet und anschließend ohne weitere
Probenschädigung mittels REM untersucht werden.
Zur Mikrostrukturierung mittels FIB wird ein Strahl aus Ga+ -Ionen mit einer Spannung
von 30 keV beschleunigt, gebündelt und auf die Probenoberfläche fokussiert (Abb. 4.5a).
Der Strahldurchmesser hängt vom Ionenstrom ab und liegt zwischen 10 nm bei 1 pA und
43
4 Experimentelle Methoden
100 nm bei 5 nA. Dieser fokussierte Ionenstrahl wird nun analog einer REM-Aufnahme entlang einer vorgegebenen Schnittmaske über die Probe geführt, und die Mikrostruktur bildet
sich gemäß der Schnittmaske heraus. Dabei hat es sich als Vorteil erwiesen, einen Punkt
bei kürzerer Verweildauer eher mehrfach abzurastern als einen langen Ätzschritt pro Punkt
durchzuführen, da so die Qualität der Seitenwände und des umgebenden Materials besser
erhalten bleibt [321]. Die Ätzrate, die angibt, welches Volumen in einer bestimmten Zeit
entfernt wird, ist materialabhängig. Somit wird über die Ätzrate vorgegeben, wie oft eine
Maske abgerastert wird, bis die gewünschte Ätztiefe erreicht ist.
Für optisch aktive Mikrostrukturen ist zu beachten, dass zur Erhaltung der optischen Aktivität der Ionenstrahl nicht zeilenweise über die Probenoberfläche gerastert werden darf,
sondern speziell angepasste, in Polarkoordinaten formulierte Routinen verwendet werden
müssen. Da der Ionenstrahl nur mit einiger Verzögerung blockiert werden kann, hätte eine
zeilenweise Prozessierung erhebliche Schäden in den oberen Schichten zur Folge. Als weitere
Vorsichtsmaßnahme, aber auch, um besser definierte Schnittkanten zu erhalten, wird vor der
FIB-Prozessierung zusätzlich eine 100 nm dicke Al2 O3 -Schicht aufgedampft. Die für diese
Arbeit genutzten Prozessierungsabläufe und -schemata sind von Henning Lohmeyer am IFP
in Bremen entwickelt worden. Dieser hat eine ausführliche Einführung in die Funktionsweise
sowie Details zu den Prozessierungskonzepten in seiner Dissertation veröffentlicht [49].
Abbildung 4.5: FIB-Strukturierung: a) Schematischer Aufbau und Strahlengang in der FIBKammer, b) REM-Aufnahme einer InGaN/GaN-Mesastruktur (Durchmesser: 800 nm), c) REMAufnahme eines II-VI-Mikrosäulenresonators (Durchmesser: 2.2 µm)
Konkret wird die FIB verwendet, um beispielsweise die aktive Fläche von Quantenpunktschicht-Proben so zu verringern, dass nur noch wenige Quantenpunkte optisch aktiv sind. Dies
ermöglicht eine spektroskopische Analyse weniger oder einzelner Quantenpunkte [33, 322–
324]. Dazu wird mit dem Ionenstrahl in zwei Schritten ein ringförmiges Muster auf die Probe
projiziert. Dadurch bleibt eine kleine zylindrische Mesastruktur (span.: la mesa = der Tisch)
mit einem Durchmesser zwischen 300 nm und 4 µm des Materials intakt (Abb. 4.5b), während
rund um diese Struktur alles optisch aktive Material weiträumig, also in einem Umkreis von
ca 20 bis 30 µm, abgetragen wird. Der erste Prozessierungsschritt wird bei relativ hohen
Ionenströmen von einigen Nanoampere durchgeführt, um effizient Material abzutragen, der
zweite Schritt erfolgt bei sehr niedrigen Ionenströmen von 10 bis 30 pA, um das relevante
Material so wenig wie möglich zu schädigen. Die so erstellte Mikrostruktur enthält bei einer
Quantenpunkt-Flächendichte von 108 cm-2 bis 1010 cm-2 nur noch einen bis 100 optisch aktive
Quantenpunkte, wodurch die Vermessung einzelner Quantenpunkte möglich wird.
44
4.3 Lumineszenz-Messungen
Analog lassen sich auch Mikrosäulenresonatoren auf diese Weise aus planaren Mikrokavitäten
herstellen. Das Verfahren ähnelt dem Prozessieren von Mesastrukturen, allerdings werden hier
vier ringförmige Ätzschritte angewandt, um die Qualität der Seitenwände zu verbessern, was
entscheidenden Einfluss auf die Güte des Resonators hat. Lohmeyer et al. haben gezeigt, dass
durch das vierstufige Prozessierungsverfahren die Dicke der amorphen Schicht am Rand der
Mikrostrukturen auf weniger als 2 nm reduziert werden kann [48]. Eine REM-Aufnahme eines
so strukturierten Mikroresonators ist in Abb. 4.5c) abgebildet. Zuletzt wurde die FIB auch
genutzt, um Aperturen mit Durchmessern von unter 1 µm Durchmesser in Metallkontakte von
Quantenpunkt-Leuchtdioden zu platzieren. Dadurch kann die Elektrolumineszenz weniger
Quantenpunkte gemessen werden, da die Ensemblelumineszenz überall, mit Ausnahme des
strukturierten Bereichs, fast vollständig durch den Metallkontakt abgedeckt wird.
4.3 Lumineszenz-Messungen
Für die Untersuchung der Lumineszenzeigenschaften der Nanostrukturen kamen mehrere
Spektroskopieverfahren zur Anwendung. Dabei wurde mit hoher räumlicher Auflösung gearbeitet, um die Eigenschaften weniger oder einzelner Nanostrukturen zu untersuchen. Hier
kamen die Mikrophotolumineszenz- und die Mikroelektrolumineszenz-Spektroskopie zum
Einsatz, die jeweils eine räumliche Auflösung von 1 bis 2 µm bieten. Für die Verstärkungsmessungen war eine so hohe räumliche Auflösung sekundär, vielmehr kam es auf ein maximales
Signal-zu-Rausch-Verhältnis an.
4.3.1 Mikro-Photolumineszenz
Die Mikro-Photolumineszenz-Spektroskopie (µPL) ist eine Variante der PhotolumineszenzSpektroskopie, die durch Verwendung eines Mikroskopobjektivs eine hohe räumliche Auflösung
im Bereich von ein bis zwei Mikrometern erreicht. So ist es möglich, auf geeigneten Proben einzelne Nanostrukturen zu adressieren. Der schematische Aufbau des Experiments ist in Abb. 4.6
dargestellt. Im µPL-Experiment ist die Probe ist in einem Durchfluss-Mikrokryostaten der Firma Oxford Intsruments gehaltert und über drei motorisierte Lineartische (PI M505 ) in allen
Raumrichtungen verfahrbar. Die für die Untersuchung einzelner Nanostrukturen erforderliche
Genauigkeit im sub-µm-Bereich wird von diesen Lineartischen allerdings nicht erfüllt, so dass
zusätzlich das verwendete Mikroskopobjektiv auf einem Drei-Achsen-Piezoaktuator (PiezoJena Tritor 100, Reichweite ± 50 µm) montiert wurde. Bei der Messung wird der anregende
Laser durch das Mikroskopobjektiv auf die Probe fokussiert. Dadurch ist der Durchmesser
des anregenden Laserspots auf 1 bis 2 µm begrenzt. Die Photolumineszenz wird von demselben Mikroskopobjektiv eingesammelt und durch einen Strahlteiler an den Monochromator
weitergeleitet, um die Photolumineszenz spektral aufzulösen. Als Anregungsquellen für diese
Experimente stehen ein HeCd-Laser (Kimmon IK3552R-G) bei 325 nm sowie zwei Ar-IonenLaser (Spectra Physics Modell 2020 bzw. 2085s) bei 457.9 nm bzw. 363.8 nm zur Verfügung.
Je nach Anregungsquelle wird als Mikroskopobjektiv ein UV-geeignetes Reflexionsobjektiv
von Ealing (NA = 0.5, AA = 8 mm, Vergrößerung: 50-fach) oder ein konventionelles Objektiv
von Olympus (NA = 0.5, AA = 10 mm, Vergrößerung: 36-fach) benutzt. Das Signal wird
durch ein Spektrometer (Spex 1704 ), das ein Auflösungsvermögen von etwa 200 µeV besitzt,
auf einen Stickstoff-gekühlten CCD-Detektor (Princeton Instruments Spec10, UV enhanced )
geführt und von dort digital verarbeitet.
45
4 Experimentelle Methoden
Abbildung 4.6: Schema des µPL-Aufbaus: L: Linse, F: Filter, TV: Monitor, Spex: Spektrometer,
CCD: Charge-coupled device Detektor
Zur Vermessung der räumlichen Abstrahlcharakteristik einer Probe kann der Aufbau genutzt
werden, indem der Abstand der Linse L zum Spektrometer verkleinert wird. Wie in Abb. 4.7
gezeigt wird dadurch die Bildebene anstatt der Fourierebene auf den Eintrittsspalt abgebildet.
Die gepunktete Linie zeigt den Strahlengang der direkten Abbildung, grau unterlegt ist der
Strahlengang einer Emission unter dem Winkel θ. Die Numerische Apertur des Mikroskopobjektivs beschränkt den Öffnungswinkel des Detektionskegels auf 60◦ . Der beschriebene
Aufbau bildet den vollen Öffnungskegel auf 20 Zeilen der CCD-Kamera ab, die Auflösung
beträgt also 3◦ /Zeile.
Eine solche Fernfeldabbildung I(E, θ) = I(E, x, y) in Abhängigkeit von der Emissionsenergie
E und den Koordinaten (x, y) parallel zur Oberfläche enthält jedoch bei einer Messung
nur die Ortsauflösung x parallel zum Eintrittsspalt des Spektrometers. Es wird also die
Information I(E, x, y0 ) für ein festes y0 detektiert. Wird die Einkoppellinse senkrecht zum
Eintrittsspalt verschoben, so ändert sich das feste y0 , und jeweils ein anderer Teilausschnitt
des abgestrahlten Lichts wird scharf auf den Eintrittsspalt abgebildet. Aus entsprechend vielen
Messungen lässt sich so die komplette Fernfeldabbildung abrastern. Die Einzelmessungen der
zweidimensionalen Intensitätsverteilungen für jeweils eine Energie werden zusammengefügt
und bilden so die optischen Moden ab.
46
4.3 Lumineszenz-Messungen
Abbildung 4.7: Skizze des Strahlengangs. Je nachdem, ob das Bild der Probe oder der Fourierebene
auf den Eintrittsspalt des Spektrometers abgebildet wird, ist die Fernfeldabbildung I(E, x, y) oder
das gesamte Spektrum der Emission messbar. Entnommen aus [325]
4.3.2 Mikro-Elektrolumineszenz
Für die Mikro-Elektrolumineszenz-Spektroskopie (µEL) wird der identische Aufbau wie oben
benutzt, allerdings wird zur Anregung des aktiven Materials eine Spannung an die Probe
angelegt. Dazu wurde der Kryostat nachträglich mit einer Stromdurchführung ausgerüstet.
Als Spannungsquelle wird ein Sourcemeter des Typs Keithley 2400-c benutzt, welches ein
Auflösungsvermögen im pA-Bereich besitzt. Die Verwendung des µPL-Aufbaus für µEL
erlaubt auch Experimente mit kombinierter Anregung sowie optische Untersuchungen an
elektrisch verspannten Proben.
4.3.3 Messung der optischen Verstärkung
Die Verstärkung von Licht durch ein aktives Medium lässt sich prinzipiell auf zwei Arten
bestimmen. Bei der von Hakki und Paoli vorgeschlagenen Methode [326] wird die zu untersuchende Laserstruktur unterhalb ihrer Schwelle angeregt, so dass verstärkte spontane
Emission (engl.: amplified spontaneous emission, ASE ) erfolgt. Das ASE-Spektrum weist nun
regelmäßige Maxima und Minima auf, aus deren Modulationstiefe die optische Verstärkung
berechnet werden kann. Nachteil dieser Methode ist, dass sie eine Laser-Struktur voraussetzt,
die komplett in einen Wellenleiter eingeschlossen und an den Enden verspiegelt oder facettiert
ist. Darin kann das Licht oszillieren und stehende Wellen ausbilden, deren Maxima und
Minima vermessen werden. Die zu untersuchende Laserstruktur sollte daher nach Möglichkeit
elektrisch betrieben werden, da es schwer ist, von außen Licht in eine komplett prozessierte
Struktur einzukoppeln.
Die für die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit verwendete Methode ist die variable
Strichlängenmethode (engl.: variable stripe length method, VSL) nach Shaklee und Leheny [64]. Diese Methode macht sich zu Nutze, dass Verstärkung als negative Absorption dem
Lambert-Beerschen Gesetz folgt:
I(l, E) = I0 (E)e−α(E)l ,
(4.1)
47
4 Experimentelle Methoden
mit I0 (E) als Ausgangsintensität des Lichts, I(l, E) der Lichtintensität nach dem Durchlaufen eines Weges der Länge l innerhalb eines Mediums, und α(E) der Absorption, alle in
Abhängigkeit von der Energie. Da negative Absorption äquivalent zu einer Verstärkung ist,
gilt
gm (E) = −α(E),
(4.2)
mit gm (E) als Material-Verstärkung oder Gewinn (engl.: gain). Die Material-Verstärkung
wiederum ist direkt proportional zur modalen Verstärkung des Lichts, die direkt messbar
ist. Der Proportionalitätsfaktor Γ beschreibt den optischen Einschluss des Lichts über den
räumlichen Überlapp des Lichtfeldes mit dem aktiven Material. Da der Einschluss des Lichts
konstant sein sollte, reicht es, in den Gleichungen den modalen Gewinn gmod zu betrachten.
Wird das aktive Medium auf einem Strich der Länge L angeregt, so wird von jedem Punkt
x spontane Emission ausgehen, die auf der Strecke L − x verstärkt wird (Abb. 4.8). Eine
Integration der Intensität über die Gesamtlänge L des Anregungsstriches führt zu folgendem
Ausdruck [64, 107, 327, 328]:
I(L, E) =
I0 (E) gmod (E)L
e
−1 .
gmod (E)
(4.3)
Wird mit Erhöhung der Anregungsintensität ein exponentieller Anstieg der ASE-Intensität
gemessen, ist das also eindeutig auf optischen Gewinn im Medium zurückzuführen. Nur dann
lässt sich auf diese Weise der Gewinn bestimmen, weshalb unbedingt darauf zu achten ist, dass
während der Messungen keine Sättigungseffekte oder Reabsorption im Medium auftreten.
Quantitativ lässt sich dieser Gewinn nun durch das Verhältnis der ASE-Intensitäten bei
verschiedenen Strichlängen bestimmen. Dann folgt aus Gleichung (4.3)
I(xL, E)
exp [gmod (E)xL] − 1
zx − 1
=
≡
.
I(L, E)
exp [gmod (E)L] − 1
z−1
(4.4)
Abbildung 4.8: VSL: Der anregende Laser wird in Form eines Striches der Länge L auf die Probe
fokussiert. Von jedem Punkt x des Strahls geht nun spontane Emission aus, die auf der Strecke
L − x verstärkt wird, bevor sie an der Kante austritt und zum Detektor gelangt.
48
4.3 Lumineszenz-Messungen
Diese Gleichung ist im Allgemeinen nur numerisch lösbar, besitzt aber für die Spezialfälle
x = 2 und x = 1.5 Lösungen in Form geschlossener Ausdrücke [327]:
I(2L, E)
1
(x=2)
gmod (E) =
ln
−1
(4.5)
L
I(L, E)
⎡
⎤
2
(β − 1)
I(1.5L, E)
2 ⎣β − 1
(x=1.5)
ln
+
+ (β − 1)⎦ ; β =
(4.6)
gmod (E) =
L
2
4
I(L, E)
Um Gleichung (4.4) nutzen zu können, wird also eine Probe so angeregt, dass das erzeugte
Licht entlang einer Linie mit fest definierter Länge entlangläuft, bevor es die Struktur
verlässt. Durch Variation der Länge L dieses Anregungsstriches wird die ASE-Intensität in
Abhängigkeit von der Strichlänge vermessen, was direkt in (4.4) einfließen kann. Paarweise
wird durch numerisches Anpassen so der optische Gewinn berechnet [107, 328], genügend
Sicherheit gegenüber Messfehlern und Schwankungen erfordern aber Daten zu mehr als zwei
Strichlängen.
Die experimentelle Umsetzung ist in Abb. 4.9 dargestellt. Vom Anregungslasersystem wird
der Strahl über eine aus zwei Linsen (L) und einer Blende (B) bestehende Aufweite-Optik
und einen Spiegel (S) durch eine Rechteckblende (RB), eine Zylinderlinse (ZL) und eine
Spaltblende (SB) zu einem Strich geformt. Dieser Strich wird auf die Probe fokussiert, wobei ein Strahlteiler (T) vor dem Kryostat die Kontrolle der Einstellungen per Mikroskop
und Kamera ermöglicht. Die Kantenemission der Probe wird über ein Spektrometer des
Typs Spex 1404 spektral aufgeweitet und mit Hilfe eines Optischen Multikanalanalysators
Abbildung 4.9: Schema des VSL-Aufbaus: L: Linse, B: Blende, S: Spiegel, RB: Rechteckblende, ZL:
Zylinderlinse, SB: Spaltblende, T: Strahlteiler, TV: Monitor, Spex: Spektrometer, OMA: Optischen
Multikanalanalysator.
49
4 Experimentelle Methoden
(OMA) Modell ccd 2010/S3924-512 gemessen. Die Spaltblende hinter der Zylinderlinse ist
dabei durch zwei Rasierklingen realisiert, von denen eine per Schrittmotor verfahrbar ist.
Dadurch ist eine computergesteuerte Variation der Strichlänge möglich. Als Anregungsquelle
wird ein Farbstofflaser des Typs Lambda Physik LPD30003E genutzt, der durch einen XeClExcimerlaser des Typs Lambda Physik LPX220i gepumpt wird. Die Pulsdauer beträgt 5 ns,
und die Wellenlänge des Pumplasers beträgt 308 nm. Die Wellenlänge des Farbstofflasers
lässt sich über den Farbstoff festlegen, wobei für die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse
der Farbstoff DMQ verwendet wird, der Wellenlängen im Bereich von ca. 355 bis 365 nm
ermöglicht. Die Leistungsdichte auf der Probe wurde bei einer Wiederholrate von 20 bis 50 Hz
mit einer maximalen Anregungsdichte von 8 MW/cm2 variiert. Die Strichlänge des Anregungsstriches wird durch die steuerbare Spaltblende festgelegt, die bei einer Genauigkeit von 1 µm
Strichlängen von L = 0 bis 700 µm realisieren kann. Der OMA hat ein Auflösungsvermögen
von 95 Pixeln/nm bei einer spektralen Fensterbreite von 5 nm.
50
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
In diesem Kapitel werden die Elektrolumineszenz (EL) einzelner Quantenpunkte und der Einsatz von Quantenpunktschichten als aktives Medium in LED-Strukturen diskutiert. Während
zu Beginn der vorliegenden Arbeit die grundlegenden Eigenschaften von Quantenpunkten unter optischer Anregung bereits weitgehend untersucht worden waren [49, 107], lagen
keinerlei Ergebnisse zu elektrisch betriebenen Bauteilen mit einzelnen InGaN- oder CdSeQuantenpunkten vor. Im Folgenden werden die elektrischen Eigenschaften von QuantenpunktLEDs sowie die spektralen Eigenschaften solcher Bauteile vorgestellt. Darüber hinaus soll
neben der EL eines Quantenpunktensembles auch die EL einzelner Quantenpunkte als Vorbedingung für den Einsatz als elektrisch betriebene Einzelphotonenquelle demonstriert werden.
Dies geschieht im ersten Abschnitt für eine CdZnSe-Quantenpunkt-LED und im zweiten
Abschnitt für eine Quantenpunkt-LED auf Nitrid-Basis. Die untersuchten Strukturen wurden
in der AG Prof. Hommel hergestellt. Die Messungen an der CdZnSe-Quantenpunkt-LED
fanden in enger Zusammenarbeit mit Thomas Meeser im Rahmen seiner Diplomarbeit statt.
5.1 CdZnSe-Quantenpunkte
Zur Charakterisierung von elektrisch betriebenen CdZnSe-Quantenpunkten wurde eine resonanzverstärkte Leuchtdiode (engl.: resonant-cavity LED, RCLED) [208] auf ZnSe-Basis
untersucht. Sie besitzt neben den für Leuchtdioden typischen dotierten Barriereschichten und
der aktiven Schicht zusätzlich einen Spiegel unterhalb der n-dotierten Barriere. Zusammen
mit dem Übergang von Halbleiter zu Luft, der ebenfalls als Spiegel fungiert, ergibt sich ein
optischer Resonator geringer Güte, der die Lumineszenz nach oben effizienter auskoppelt als
in andere Richtungen (Abb. 5.1 links) [133]. Der untere Spiegel besteht aus 14 Spiegelpaaren,
die eine Reflektivität von etwa 94% erreichen. Der Halbleiter-Luft-Übergang besitzt eine
Reflektivität von etwa 21%. Die aktive Schicht selbst besteht aus CdZnSe-Quantenpunkten in
einer ZnSSe-Matrix, die wiederum von dünnen MgS-Schichten von ca. 1 nm Dicke umgeben
ist. Die MgS-Schichten erhöhen den elektronischen Einschluss so, dass die Photolumineszenz
der Quantenpunkte noch bei Raumtemperatur einzeln detektiert werden kann [207].
5.1.1 Elektrische Eigenschaften der resonanzverstärkten Leuchtdiode
Vor der Analyse der optischen Eigenschaften der Leuchtdiode wird zunächst das Schwellenverhalten an Hand einer Strom-Spannungs-Kennlinie untersucht. Dabei wird die Spannung, ab
der die Diode Licht emittiert, als Schwelle bezeichnet, auch wenn dieser Begriff im Allgemeinen für die Spannung gebraucht wird, bei der in einem Laser stimulierte Emission einsetzt.
Die Schwelle wird durch Extrapolation auf die U-Achse des scheinbar linearen Anstiegs des
Stroms mit angelegter Spannung bei Lichtemission ermittelt. Da es sich tatsächlich aber
um eine Exponentialfunktion handelt, welche die Beziehung zwischen Strom und Spannung
beschreibt, ist eine so bestimmte Schwelle immer ein ungefährer Wert.
51
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
20
4K
300K
I (mA)
15
10
5
0
-2
0
2
4
6
U (V)
Abbildung 5.1: Links: nicht maßstabsgetreue Skizze der Probenstruktur der resonanzverstärkten
LED. Auf das GaAs-Substrat wird eine Pufferschicht aufgebracht, gefolgt von einem Bragg-Spiegel
mit 14 Schichtpaaren. Darauf wird eine dotierte ZnSSe-Pufferschicht als Grundlage für die Quantenpunktschicht abgeschieden. Die Quantenpunkte sind in eine ZnSSe-Matrix eingebettet, die von
MgS-Barrieren eingeschlossen wird. Abgeschlossen wird die Struktur durch den p-Kontakt aus
p-ZnSe/ZnTe, Palladium und Gold. Die Metallkontakte sind mikroporös. Rechts: I-V-Kennlinie der
resonanzverstärkten LED. Die Schwelle beträgt 3.9 V bei 300 K, zu tiefen Temperaturen steigt die
Schwelle bis auf 5.7 V bei 4 K an.
In Abb. 5.1 rechts sind die Strom-Spannungs-Kennlinien einer typischen QD-RCLED für
T = 4 K und T = 300 K gezeigt. Aus diesen Kurven ergibt sich eine Schwelle der resonanzverstärkten Leuchtdiode von 3.9 V bei Raumtemperatur und 5.7 V bei 4 K. Die Werte liegen
im Vergleich etwa 1.4 V höher als bei optimierten ZnSe-basierten LEDs [329], was aber den
zusätzlichen Spiegelschichten zuzuordnen ist. Da wegen der unterschiedlichen Bandlücken
der verschiedenen Materialien jede Grenzschicht eine Potentialstufe für die Ladungsträger
darstellt, wirken sich die Spiegelschichten auf den Widerstand des Bauteils aus. Das Ansteigen der Schwelle bei fallender Temperatur kann dem Ausfrieren freier Ladungsträger
zugeschrieben werden.
Die EL des Ensembles bei Raumtemperatur und bei T = 4 K ist in Abb. 5.2 gezeigt. Die
Quantenpunktemission liegt bei 2.305 eV mit einer vollen Halbwertsbreite (FWHM) von
ΔE = 57 meV bei T = 4 K. Bei Raumtemperatur ist die Emission deutlich rotverschoben
und liegt bei E = 2.241 eV mit einer FWHM von ΔE = 98 meV. Neben der Quantenpunktlumineszenz sind keine weiteren Emissionsbanden im niederenergetischen Bereich zu sehen, was
zeigt, dass tiefe Störstellen, zum Beispiel Se-Vakanzen [330], und deren Lumineszenz für diese
Untersuchungen nicht relevant sind. Daher konzentriert sich die Diskussion der Ergebnisse
im Folgenden auf die Lumineszenz weniger oder einzelner Quantenpunkte.
5.1.2 Photolumineszenz einzelner Quantenpunkte im elektrischen Feld
Um einzelne Quantenpunkte vermessen zu können, muss die Anzahl der emittierenden Quantenpunkte im untersuchten Energiebereich entsprechend beschränkt werden. Dafür sollte die
räumliche Dichte der Quantenpunkte gering sein, oder die aktive Fläche muss enstprechend
52
5.1 CdZnSe-Quantenpunkte
Normalized EL intensity (arb. units)
1.0
4K
300 K
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
1.8
2.0
2.2
2.4
2.6
2.8
Energy (eV)
Abbildung 5.2: EL des Quantenpunktensembles bei T = 4 K. Die Quantenpunktemission ist
zentriert um E = 2.305 eV mit einer Halbwertsbreite von ΔE = 57 meV. Bei Raumtemperatur ist
die Emissionsbande um 64 meV rotverschoben und mit ΔE = 98 meV deutlich verbreitert.
verkleinert werden, bis nur noch wenige Quantenpunkte angeregt werden. Für rein optische
Experimente hat sich hier die FIB-Strukturierung (Abschnitt 4.2) als geeignete Methode
erwiesen, was aber für elektrische Anregung nicht praktikabel ist, da so die zur Verfügung
stehende Fläche zu klein wäre, um einen dauerhaften elektrischen Kontakt mechanisch zu
stabilisieren. Stattdessen wird bei den RCLED-Strukturen ausgenutzt, dass der Goldkontakt teilweise mikroporös ist und Poren mit Durchmessern im Bereich zwischen 300 nm und
3 µm aufweist. Wird nun die Lumineszenz aus einer solchen Apertur vermessen, so kann nur
das Licht der Quantenpunkte direkt unterhalb der Apertur detektiert werden, während ein
Großteil der Ensemblelumineszenz abgeschirmt wird. Die metallische Kontaktschicht wird
also als Schattenmaske und gleichzeitig als Kontakt genutzt. Darüber hinaus konzentrieren
sich die Untersuchungen auf die spektralen Ausläufer der Ensemblelumineszenz, da hier
weniger Quantenpunkte emittieren als am Maximum des EL-Bandes, die spektrale Dichte der
Quantenpunkte also geringer ist. Zur Vereinfachung der Detektion wurde das Stoppband des
Bragg-Spiegels unterhalb der aktiven Schicht so abgestimmt, dass bei Raumtemperatur die
niederenergetische Flanke der Quantenpunkt-EL-Bande im Maximum der Kavitätsresonanz
liegt. Die Quantenpunktemission wird so besser ausgekoppelt.
Zunächst wird die Photolumineszenz (PL) aus einer solchen Apertur in Abhängigkeit von
der angelegten Spannung bei tiefen Temperaturen vermessen, um den Einfluss des elektrischen Feldes auf die spektrale Position der Quantenpunktemission zu untersuchen. Da bei
dieser Messung Elektrolumineszenz ausgeschlossen werden soll, wird dazu eine Spannung
in Sperrrichtung angelegt. Die Anregung erfolgte mit einem auf die Apertur fokussierten,
kontinuierlichen Laserstrahl bei einer Anregungsenergie von Eexc = 2.71 eV und einer An-
53
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
regungsleistungsdichte von P/A ≈ 800 W/cm2 . In Abb. 5.3 sind PL-Spektren, die bei unterschiedlichen Spannungen detektiert wurden, zu einer zweidimensionalen Darstellung der
Quantenpunktlumineszenz in einem externen elektrischen Feld zusammengefasst. Weiß steht
für hohe Intensitäten, Schwarz für niedrige Intensitäten. Die hellen Linien im Bild stellen
jeweils die Emission eines Quantenpunkts dar. Mit Änderung der angelegten Spannung ergibt
sich eine lineare Verschiebung der spektralen Position. Diese Stark-Verschiebung ist für jede
2.280
2.275
Energy (eV)
Abbildung 5.3: PL-Spektren für
verschiedene extern angelegte Felder bei T = 4 K (hell: hohe Intensität, dunkel: niedrige Intensität). Jede Linie stellt die Lumineszenz eines
Quantenpunkts dar. Es ist eine für
jeden Quantenpunkt individuelle, lineare Änderung der spektralen Position mit der Spannung erkennbar.
Auswertung von Dr. Kathrin Sebald.
a
b
2.270 c
2.265
d
2.260
2.255
e
-4
-3
-2
-1
0
U (V)
Lumineszenzbande individuell und beträgt zwischen 0.34 meV/V für Linie e und 0.45 meV/V
für Linie b. Darüber hinaus sind teilweise Intensitätsänderungen erkennbar. Während die
meisten Linien spektral scharf sind und daher exzitonischen Rekombinationsprozessen zuzuordnen sind, ist Linie d sehr diffus und verbreitert sich mit ansteigender Sperrspannung.
Dadurch unterschiedet diese Linie sich signifikant von den exzitonischen Banden, was auf
einen Zustand hindeutet, der aus mehr als einem Loch und einem Elektron besteht. Die
lineare Verschiebung sowie die Intensitätsänderung der Lumineszenz in Abhängigkeit von der
angelegten Spannung sind auf den quantenmechanischen Starkeffekt (QCSE, Abschnitt 2.1.2)
zurückzuführen. In [130] ermittelten die Autoren für CdSe-Nanokristalle eine Verschiebung
von etwa 0.37 meV/V für eine Feldstärke von 50 kV/cm. Das entspricht der hier beobachteten
Verschiebung pro ΔU = 1 V.
Für Feldstärken oberhalb von 200 kV/cm stellten die Autoren eine Abweichung von der linearen Stark-Verschiebung fest. Die durch den QCSE verursachte Verschiebung der spektralen
Position wird beschrieben durch:
ΔE = μξ + αξ 2 + . . . .
(5.1)
Dabei bezeichnen μ und α jeweils die Projektion des angeregten Dipols und der Polarisation
entlang des Feldes ξ. Die durch Terme in höherer Ordnung des elektrischen Feldes beschriebenen Effekte konnten hier aber nicht beobachtet werden. Die detektierte lineare Verschiebung
muss beachtet werden, wenn eine präziese Abstimmung der Quantenpunktemission auf eine
Zielwellenlänge vorgenommen werden soll.
54
5.1 CdZnSe-Quantenpunkte
5.1.3 Vergleich von Photolumineszenz und Elektrolumineszenz
Die durch Aperturen gemessenen Elektrolumineszenzspektren weisen neben den Emissionslinien einzelner Quantenpunkte eine Hintergrundlumineszenz auf, deren spektrale Form dem
Quantenpunktensemble stark ähnelt. Diese Hintergrundlumineszenz tritt bei PL-Messungen
dagegen nicht auf. Um den Ursprung dieses Hintergrundes zu analysieren, wird daher ein
Vergleich zwischen der an einer Apertur gemessenen PL und der EL gezogen, indem insbesondere die PL bei verschiedenen angelegten Spannungen unterhalb der Schwelle untersucht
wird.
Die an einer Apertur gemessene PL ohne und mit angelegter Spannung in Betriebsrichtung
bei T = 4 K ist in Abb. 5.4 gezeigt. Bei einer angelegten Spannung von 4.5 V tritt keine
signifikante EL auf, da die Schwelle von 5.7 V noch nicht erreicht ist. Es sind verschiedene
spektral scharfe Linien zu sehen, die auf einem schwach sichtbaren, breiten Untergrund liegen.
Die spektrale Lage der Linien ist im Vergleich zur PL ohne angelegte Spannung unverändert,
das angelegte Feld hat hier keinen messbaren Einfluss auf die Quantenpunktemission. Wird
die Messung bei einer Spannung von 5.5 V durchgeführt, so wird unter Einfluss des angelegten Feldes ein intensiver, Gauß-förmiger Untergrund sichtbar. Die spektrale Position der
Quantenpunkte bleibt unterdessen weiter nahezu unbeeinflusst.
T = 4K
Normalized Intensity
1
PL + 4.5V
PL + 5.5V
PL
0
2.2
2.3
2.4
2.5
Energy (eV)
Abbildung 5.4: Vergleich der PL der RCLED ohne und mit angelegter Spannung bei T = 4 K.
Während die spektralen Positionen der einzelnen Quantenpunkte unverändert bleibt, bildet sich
mit ansteigender Spannung ein Gauß-förmiger Untergrund aus.
Da der Untergrund durch die Spannung beeinflusst wird, nicht aber durch die optische Anregung, wird in Abb. 5.5 die Lumineszenz aus der Apertur bei einer angelegten Spannung
von U = 5.5 V, also kurz unter der nominellen Schwelle, mit und ohne optische Anregung
55
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
verglichen. Die Spektren sind nahezu identisch mit der Ausnahme, dass nur mit optischer Anregung auch einzelne Quantenpunkte im Spektrum sichtbar sind. Aus diesem Vergleich folgt,
dass der Gauß-förmige Anteil der Lumineszenzbande einer Hintergrundelektrolumineszenz
zuzuordnen ist, die nicht im Bereich der Apertur, sondern an anderen Stellen in der Probe
erzeugt wird. Da die Schwelle auf Grund eventueller Inhomogenitäten lokal fluktuieren kann,
ist es möglich, dass bei der globalen elektrischen Anregung in bestimmten Probenregionen
bereits Lumineszenz entsteht, während die Quantenpunkte im beobachtbaren Bereich noch
keine Lumineszenz zeigen. Da der Großteil der Probe jedoch mit einem Metallkontakt bedeckt
ist, breitet sich das Licht in der Probe aus, bis eine Möglichkeit zum Auskoppeln entsteht
oder die Lumineszenz absorbiert wird. So gelangt ein Teil der Ensemblelumineszenz zu der
untersuchten Apertur, wo er detektiert werden kann. Des Weiteren könnte Streulicht aus
anderen Regionen der Probe teilweise in den Nachweisstrahlengang einkoppeln. Die optische Anregung erfolgt dagegen lokal, so dass nur das Material direkt unterhalb der Apertur
angeregt wird und nur die einzelnen Quantenpunktlinien sichtbar werden.
T = 4K
Normalized Intensity
1
PL + 5.5V
EL @ 5.5V
0
2.2
2.3
2.4
2.5
Energy (eV)
Abbildung 5.5: Vergleich der Lumineszenz bei U = 5.5 V mit und ohne gleichzeitiger optischer
Anregung. Da die Schwelle noch nicht erreicht wurde, leuchten die einzelnen Quantenpunkte nur bei
zusätzlicher optischer Anregung. Der Gauß-förmige Untergrund im EL-Spektrum ist auf HintergrundEL aus anderen Probenbereichen zurückzuführen.
Diese typische Hintergrundlumineszenz wurde auch an InGaN-Quantenpunkt-LEDs beobachtet (Abschnitt 5.2). Jarjour et al. zeigen EL-Spektren von InGaN-Quantenpunkten, die ebenfalls starke Hintergrundlumineszenz aufweisen [186]. In deren Studie kann dies auf Streulicht
zurückgeführt werden, da keine Aperturen zur Verbesserung der räumlichen Auflösung verwendet wurden. Die in [205] vorgestellten EL-Messungen an InAs/GaAs-Quantenpunktschichten
mit lithographisch erzeugten Aperturen weisen eine solche Hintergrundemission nicht auf.
Das weist darauf hin, dass optimierte Kontaktschichten und Mikroaperturen eventuell zu
56
5.1 CdZnSe-Quantenpunkte
einer Verringerung dieser Hintergrundlumineszenz führen könnten. Alternativ könnte ein
anderes Kontaktschema verwendet werden. Schmidt et al. gelang 2005 die Realisierung einer
Einzelquantenpunkt-LED, indem größere Streifenkontakte erstellt wurden, die sich nur in
einem sehr kleinen Bereich kreuzen und so den aktiven Bereich einschränken [206].
Für Betriebsspannungen oberhalb des Schwelle emittieren auch die Quantenpunkte unter
der Apertur Licht, so dass sich PL und EL nicht mehr unterscheiden lassen. Ein solches
EL-Spektrum ähnelt sehr dem PL-Spektrum in Abb. 5.5 (blau gestrichelt); auf eine separate
Darstellung wird deshalb verzichtet.
5.1.4 Elektrolumineszenz einzelner Quantenpunkte
Wie in den Abbildungen 5.4 und 5.5 zu sehen, zeigen manche Aperturen Emission einzelner
Quantenpunkte am spektralen Rand der Lumineszenzbande. Solche EinzelquantenpunktLumineszenz im Randbereich der Emissionsbande ist fast untergrundfrei und eignet sich
daher besonders zur Untersuchung der Quantenpunkt-Lumineszenz bei unterschiedlichen
Temperaturen. Eine solche Analyse ist in Abb. 5.6 dargestellt, die EL-Spektren einer nahezu
untergrundfreien Quantenpunktemission für Temperaturen zwischen 4 K und 90 K zeigt.
90 K
EL Intensity (arb. units)
x 20
80 K
x 20
x5
60 K
40 K
20 K
10 K
2.210
2.215
2.220
2.225
2.230
2.235
Energy (eV)
Abbildung 5.6: EL eines einzelnen Quantenpunkts der RCLED für Temperaturen von 4–90 K.
Für eine übersichtliche Darstellung sind die Spektren vertikal verschoben.
Bei T = 4 K emittiert der Quantenpunkt bei E = 2.2298 eV mit einer Halbwertsbreite von
Γ0 = 320 μeV. Wird die Probe erwärmt, so verschiebt sich die spektrale Position der Emissionslinie zu niedrigeren Energien, was auf die Abnahme der Bandlücke zurückzuführen ist.
Des Weiteren bildet sich auf Grund der Ankopplung an Phononen auf der niederenergetischen
Seite der Emission eine Seitenbande aus, die mit steigender Temperatur intensiver wird. Ab
57
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
einer Temperatur von 40 K bildet sich auch auf der höherenergetischen Seite der Quantenpunktemission eine Seitenbande aus. Das relative Gewicht dieser Seitenbanden nimmt mit
ansteigender Temperatur zu, und ab 90 K dominieren die Seitenbanden das Spektrum und
lassen eine separate Identifikation der Nullphononenlinie nicht mehr zu. Daneben nimmt die
Intensität der Quantenpunktemission mit steigender Temperatur ab. Aus diesen Beobachtungen lässt sich quantitativ auf die Ankopplung an Phononen schließen, indem die energetische
Position und die Linienbreite der Quantenpunktlinie als Funktion der Temperatur dargestellt
und mit halbempirischen Modellen verglichen wird. Abbildung 5.7 zeigt den Verlauf sowohl
der spektralen Position der Quantenpunktenergie als auch der Halbwertsbreite der Nullphononenlinie mit steigender Temperatur, jeweils zusammen mit einer Anpassung nach Gl. (2.3)
für die spektrale Position beziehungsweise nach Gl. (5.2) für die Halbwertsbreite.
Die Verbreiterung der Emissionslinie erfolgt auf Grund der Dephasierung des exzitonischen
Zustands, welche durch die strahlende Rekombination, die thermische Aktivierung der Ladungsträger sowie elastische Streuung an Phononen, das sogenannte reine Dephasieren [331],
verursacht wird. Neben der strahlenden Rekombination ist die Streuung des Elektron-LochPaares an Phononen also ein wesentlicher Grund für die Dephasierung. Die Exziton-PhononWechselwirkung ist im Quantenpunkt zwar dadurch beschränkt, dass auf Grund der diskreten
Zustandsdichte die möglichen Endzustände eines Streuprozesses begrenzt sind. Über AugerProzesse findet aber dennoch eine Ankopplung an akustische Phononen statt [332–334], die
zu einer linearen Verbreiterung der Emissionslinie in Abhängigkeit von der Temperatur führt.
Zudem können polaronische Effekte eine Rolle spielen [335].
Die thermische Aktivierung der Ladungsträger in höhere Zustände des Quantenpunkts oder in
Zustände des umgebenden Materials wird durch einen exponentiellen Term beschrieben [111].
Es ergibt sich insgesamt für die Linienbreite Γ(T ) in Abhängigkeit von der Temperatur T :
EaΓ
.
(5.2)
Γ(T ) = Γ0 + γac T + γA exp −
kB T
Γ0 beschreibt die bei tiefen Temperaturen bestimmte natürliche Linienbreite inklusive der
Verbreiterung durch die strahlende Lebensdauer Γrad ≈ /τ. Die Konstante γac gibt für kleine
Temperaturen die lineare Verbreiterung mit der Temperatur an und beträgt für die vorliegende
Messung γac = (2.8 ± 1.8) μeV /K (Abb. 5.7). Dieser Wert ist geringer als der unter optischer
Anregung von CdZnSe-Quantenpunkten gefundene Wert γac = (5 ± 1) μeV /K [107]. Das
Elektron-Loch-Paar im Quantenpunkt erfährt demnach unter elektrischer Anregung eine
geringere Dephasierung als unter optischer Anregung.
Aus der Anpassung nach Gl. (5.2) ergibt sich des Weiteren eine Aktivierungsenergie von EaΓ =
(15 ± 2) meV. Diese Aktivierungsenergie kann alternativ durch den Zusammenhang zwischen
Lumineszenzintensität und Temperatur bestimmt werden, und sie beschreibt die effektive
elektronische Einschlusstiefe der Ladungsträger gegenüber höherenergetischen Zuständen
im Quantenpunkt oder im umgebenden Material. Die Intensität der Lumineszenz nimmt
mit steigender Temperatur ab, was durch die thermische Depopulation des Quantenpunkts
verursacht wird und mit folgendem Arrhenius-Modell beschrieben werden kann [121]:
I(T ) =
I(T = 0 K)
.
1 + a exp(−EaI /kB T )
(5.3)
Die Konstante a beschreibt dabei das Verhältnis der strahlenden Lebensdauer zu einer effektiven Exziton-Phonon-Streuzeit der Ladungsträgeraktivierung [49], EaI gibt die entsprechende
58
5.1 CdZnSe-Quantenpunkte
1.6
2.230
2.228
1.2
Spectral Pos. (exp.)
Spectral Pos. (fit)
FWHM (exp.)
FWHM (fit)
2.226
2.224
1.0
0.8
0.6
2.222
FWHM (meV)
Spectral Position (eV)
1.4
0.4
2.220
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
0.2
Temperature (K)
Abbildung 5.7: Spektrale Position und Halbwertsbreite der in Abb. 5.6 gezeigten EL eines
einzelnen Quantenpunkts für verschiedene Temperaturen. Die Position folgt Gl. (2.3) (Linie) mit
den Parametern E(T = 0 K) = 2.230 eV, κ = (27 ± 2) meV und Θ = (121 ± 5) K. Die
FWHM folgt Gl. (5.2) (gestrichelt) mit den Parametern Γ0 = 320 μeV, γac = (2.8 ± 1.8) μeV /K,
γA = (14 ± 5) meV /K und EaΓ = (15 ± 2) meV.
Aktivierungsenergie an. Eine solche Anpassung wurde erstellt, führt hier aber auf Grund der
wenigen Datenpunkte zu großen relativen Fehlern, weshalb auf eine Diskussion dieser Werte
verzichtet wird. Eine entsprechende Untersuchung an einer Referenzprobe unter optischer
Anregung führt zu einer Aktivierungsenergie von EaI = (70 ± 20) meV [123]. Dies wiederum
steht im Widerspruch zu der Aussage, die Kopplung an Phononen sei reduziert. Es muss also
einen weiteren, in den bisher angewandten Modellen noch nicht enthaltenen Verlustmechanismus der Intensität geben. Eventuell spielt die Struktur des mikroporösen Goldkontakts oder
der Grenzschicht hier eine Rolle. Alternativ kommt das externe elektrische Feld als Ursache
für die verringerte Aktivierungsenergie in Frage.
Die in Abb. 5.6 dargestellte energetische Position der Quantenpunktlumineszenz in Abhängigkeit von der Temperatur folgt einer Bose-Einstein-Relation (Gl. (2.3)), für welche die spektrale Position am absoluten Nullpunkt E(T = 0 K) = 2.230 eV, die Kopplungskonstante
κ = (27 ± 2) meV und die effektive Phononentemperatur Θ = (121 ± 5) K bestimmt wurden
(Abb. 5.7). Photolumineszenzmessungen an CdZnSe-Quantenpunkten ohne MgS-Barrieren
ergaben hier eine Kopplungskonstante von κ = (70 ± 7) meV und eine Phononentemperatur von Θ = (185 ± 12) K, was eine stärkere Kopplung an die Phononen unter optischer
Anregung im Vergleich zu elektrischer Anregung beschreibt und die Ergebnisse aus der Untersuchung der Linienbreite unterstützt. Insbesondere bei hohen Temperaturen sollte sich diese
Kopplung signifikant auswirken. Allerdings liegen EL-Daten nur bis zu einer Temperatur
59
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
von 90 K vor, so dass ein entsprechender Vergleich bei höheren Temperaturen nicht möglich
ist. Dennoch deutet dieser Unterschied darauf hin, dass die Kopplung akustischer Phononen
an die exzitonische EL des Quantenpunkts reduziert ist. Dieser Effekt könnte durch das
externe elektrische Feld hervorgerufen werden. Gerade in den Gruppe-II-VI-Verbindungen,
bei welchen die Kristallbindungen stark polar sind, kann ein elektrisches Feld die Kopplung
massiv beeinflussen. Eine abschließende Klärung der Diskrepanz der Bose-Einstein-Parameter
und der Aktivierungsenergien bei unterschiedlicher Anregung ist auf Basis der vorliegenden
Ergebnisse nicht möglich.
5.2 InGaN-Quantenpunkte
Die im Rahmen dieser Arbeit untersuchten InGaN-Quantenpunkt-LEDs enthalten eine Quantenpunktschicht, deren Wachstum in Abschnitt 4.1.1 dargestellt wird, sowie Barriereschichten
aus GaN, welches einerseits mit Silizium n-dotiert und andererseits mit Magnesium p-dotiert
ist. Zusätzlich wurde zwischen der Bedeckungsschicht der Quantenpunkte und der p-dotierten
Schicht eine 20 nm dicke AlGaN-Ladungsträgerbarriere (engl.: electron blocking layer, EBL)
mit 20% Aluminium-Gehalt abgeschieden. Diese AlGaN-EBL ist graduell mit Magnesium
dotiert, die EBL stellt somit den Übergang zum p-Kontakt dar. Sie soll zum einen die Diffusion von Magnesium aus dem p-Kontakt in die aktive Zone verhindern, was unter elektrischer
Spannung vorkommen kann und die Effizienz reduziert [311, 336]. Zum anderen stellt sie
durch die höhere Bandkante des AlGaNs gegenüber dem GaN eine energetische Barriere
für die Ladungsträger dar und soll diese am Verlassen der aktiven Zone hindern. Auf die
epitaktisch hergestellte LED wird abschließend ein Nickel-Gold-Kontakt aufgebracht. Der
Metallkontakt ist wie bei den untersuchten II-VI-RCLEDs mikroporös. Eine detaillierte, nicht
skalentreue Skizze der Probenstruktur ist in Abb. 5.8 links gezeigt. Die Darstellung deutet
an, dass wegen des nicht leitenden Saphir-Substrats für den n-Kontakt ein Teil der Probe
nachprozessiert werden muss. Dazu werden auf der Probe mit lithographischen Methoden
Mesastrukturen mit einer Größe zwischen 200 × 200 μm2 bis 500 × 500 μm2 prozessiert, welche die Quantenpunktschichten und den p-Kontakt enthalten, während der Rest der Probe
hinunter bis auf den n-dotierte GaN-Puffer geätzt wird. Abschließend werden neben jeder
Mesastruktur Titan-Aluminium-Kontakte aufgebracht.
5.2.1 Elektrische Eigenschaften der LED
Zunächst wird das Einschaltverhalten der LED an Hand der Strom-Spannungs-Kennlinie
analysiert. Diese Kennlinie ist in Abb. 5.8 rechts für T = 4 K und bei Raumtemperatur
gezeigt. Die untersuchten LED-Strukturen zeigen typischerweise eine Schwelle von 3.15 V
bei Raumtemperatur. Dieser Wert liegt an der oberen Grenze des für Quantenfilm-LEDs
üblichen Bereichs zwischen 2.4 V und 3.2 V [337–339] und entspricht für Quantenpunkt-LEDs
einem sehr niedrigen Wert, da die Veröffentlichungen zu InGaN-Quantenpunkt-LEDs 3.1 V
bis 5.8 V [183, 186, 340] als Schwelle angeben. Bei Temperaturen um 4 K steigt die Schwelle
jedoch auf 8.8 V (Abb. 5.8). Während ein Anstieg um ein bis drei Volt zumeist auf das
Ausfrieren freier Ladungsträger bei tiefen Temperaturen zurückgeführt werden kann, ist diese
Zunahme der Schwelle dadurch allein nicht erklärbar.
Allgemein tritt bei InGaN-LEDs häufig ein starker Einbruch der Effizienz zu tieferen Temperaturen oder bei starken Strömen ein. Die Gründe werden nach wie vor kontrovers diskutiert.
60
5.2 InGaN-Quantenpunkte
I (mA)
15
4K
300 K
10
5
0
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
10 12 14
U (V)
Abbildung 5.8: Links: Die Struktur der InGaN-Quantenpunkt-LED entspricht bis auf
die Dotierung weitgehend der typischen Probenstruktur der optisch untersuchten InGaNQuantenpunktschichten (Abschnitt 4.1.1). Zur Erhöhung des elektronischen Einschlusses der Ladungsträger in der aktiven Schicht ist eine AlGaN-Ladungsträgerbarriere in der Struktur enthalten.
Wie bei der CdZnSe-LED sind Mikro- und Nanoaperturen im oberen Goldkontakt zu finden. Die
Skizze ist nicht maßstabsgetreu. Rechts: I-V-Kennlinie der Quantenpunkt-LED. Die Schwelle beträgt
8.8 V bei 4 K bzw. 3.15 V bei Raumtemperatur.
Als eine mögliche Ursache wird ein Mangel an Löchern gesehen [341, 342]. Andere Gruppen
vermuten einen Ladungsträgerverlust im Umgebungsmaterial der aktiven Schicht, der bei
hohen Ladungsträgerdichten zunimmt [343]. Dieser Verlust kann jedoch durch eine AlGaNEBL, welche die Ladungsträger am Verlassen der aktiven Zone hindert, reduziert werden.
Die Autoren beobachteten zudem, dass bei Quantenfilmen mit höherem Indium-Gehalt, die
im grünen Spektralbereich emittieren, der Effekt gegenüber höherenergetisch emittierenden
Quantenfilmen vermindert ist, und führten dies auf den höheren elektronischen Einschluß
zurück [343]. Die AlGaN-EBL könnte neben ihrer Funktion als energetische Barriere auch als
strukturelle Barriere Ursache einer starken Temperaturabhängigkeit der Schwelle sein. Es hat
sich gezeigt, dass an Grenzflächen in Nitrid-basierten Bauteilen durch den QCSE eine große
Materialpolarisation entsteht, die am Rand der EBL eine besonders hohe Ladungsträgerdichte
zur Folge hat. Die freien Ladungsträger werden also von der aktiven Schicht ferngehalten
und in der Nähe defektreicher Schichten akkumuliert, was zu einer Erhöhung der Schwelle
führt [344, 345].
Eine Untersuchung der LED mittels Photolumineszenz wie in Abschnitt 5.1.3 ist an den
hier vorgestellten Proben nicht möglich, da die zur Anregung verfügbaren Lasersysteme
in der Magnesium-dotierten p-GaN-Kontaktschicht absorbiert werden und so eine optische
Anregung der Quantenpunktschicht verhindern.
5.2.2 Ensemble-Elektrolumineszenz
In Abbildung 5.9 links ist die Elektrolumineszenz des Quantenpunktensembles bei T =
4 K und bei Raumtemperatur gezeigt. Die Emissionsbande ist bei T = 4 K zentriert um
E = 2.519 eV und besitzt eine Halbwertsbreite von ΔE = 172 meV. Bei Raumtemperatur
liegt das Zentrum der Emissionsenergie bei E = 2.441 eV, und die Bande ist mit einer
61
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
Halbwertsbreite von ΔE = 203 meV geringfügig breiter. Die Form der Lumineszenzbande des
Quantenpunktensembles weicht deutlich von der Annahme einer Gauß-Verteilung ab. Dies
kann verschiedene Gründe haben, wie zum Besipiel Fabry-Pérot-Moden auf Grund optischer
Teilreflexion an Grenzschichten in der Probe [346], oder auch größere Inhomogenitäten in der
Probe. Auch eine plasmonische Resonanz in der Metallkontaktschicht ist möglich. Da in den
weiteren Abschnitten nur die Lumineszenz einzelner Quantenpunkte diskutiert werden soll,
wird auf die spektrale Form der Ensemblelumineszenz nicht weiter eingegangen.
1.0
Normalized EL Intensity
Normalized EL Intensity
Bei der Erwärmung auf Raumtemperatur fällt die integrierte Intensität auf 28% der Intensität
bei kryogenen Temperaturen, was eine hohe Stabilität der Lumineszenz darstellt. Eine
4K
300 K
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
2.0
2.2
2.4
2.6
Energy (eV)
2.8
3.0
300 K
150 mA
100 mA
50 mA
10 mA
2.0
2.2
2.4
2.6
2.8
3.0
Energy (eV)
Abbildung 5.9: Links: Elektrolumineszenz des Quantenpunktensembles bei 4 K and bei 300 K. Das
EL-Band erfährt eine Rotverschiebung von etwa 80 meV bei Erwärmung von 4 K zu Raumtemperatur,
was auf die temperaturbedingte Abnahme der Bandlücke zurückzuführen ist. Der Untergrund bei
Raumtemperatur ist auf elektronisches Rauschen zurückzuführen, welches wegen der geringeren
Gesamtintensität stärker ins Gewicht fällt. Rechts: normierte EL des Quantenpunktensembles bei
300 K für verschiedene Ströme (vertikal verschoben). Anhand der gestrichelt eingezeichneten Lage
des Maximums bei 10 mA ist sichtbar, dass sich weder Form noch Lage des Spektrums signifikant
mit der Stromstärke ändern. Messwerte rechts ermittelt von Christian Tessarek.
Betrachtung der Emission bei Raumtemperatur für verschiedene Ströme zwischen 10 mA und
150 mA, wie es in Abb. 5.9 rechts dargestellt ist, ergibt keine signifikante Änderung in der
Form oder der energetischen Lage des Spektrums. Dies entspricht nicht den Beobachtungen an
Quantenfilmen, bei denen auf Grund des auftretenden QCSE eine erhebliche Blauverschiebung
mit steigenden Strömen auftritt, die auf das Abschirmen des internen piezoelektrischen
Feldes zurückgeht [347]. Daher scheint der intrinsische QCSE bei Raumtemperatur keinen
Einfluss auf die optischen Eigenschaften der untersuchten Strukturen zu haben, was in
früheren Untersuchungen von Park et al. an im UV emittierenden Nitrid-Quantenpunkten
ebenfalls beobachtet wurde [340]. Die Autoren erklären die Abwesenheit von QCSE-bezogenen
Effekten mit der geringen Dicke der Schichten. Eine Separation der Wellenfunktion sowie
die Bandverkippung auf Grund des piezoelektrischen Feldes sind ihrer Aussage nach wegen
der geringen Dicke einer Quantenpunktschicht, die bei den untersuchten Proben im Bereich
d ≤ 2 nm liegt, vernachlässigbar [340]. Die Schwelle von 3.15 V bei Raumtemperatur entspricht
bezogen auf die Dicke von 50 nm der undotierten Region der LED, welche die Quantenpunkte
und deren Überdeckungsschicht umfasst, einer Feldstärke von F = 0.63 M V /cm, vergleichbar
62
5.2 InGaN-Quantenpunkte
mit der Stärke der internen Felder in GaN, die um F ≈ (1 ± 0.2) M V /cm liegt. Es ist also
auch möglich, dass die Felder zum Großteil kompensiert werden, bevor Elektrolumineszenz
einsetzt. Andererseits ist die Schwelle theoretischen Betrachtungen zufolge wesentlich geringer
als bei Quantenfilm-LEDs. Die gleiche Leuchtkraft wird also bei kleinerer Spannung erreicht,
und dadurch kann Lumineszenz enstehen, bevor das angelegte Feld die internen Felder
abschirmt [135].
5.2.3 Lumineszenz einzelner Quantenpunkte
Während das EL-Band des Quantenpunktenembles auf Grund der relativ hohen Quantenpunktdichte sehr glatt wirkt (schwarze Kurve in Abb. 5.9 links), finden sich bei 4 K am
niederenergetischen Ausläufer des Spektrums scharfe Emissionslinien einzelner Quantenpunkte. Wie bei den Untersuchungen an der ZnSe-basierten resonanzverstärkten LED werden
auch hier Mikroporen im Kontakt als Aperturen benutzt, um einzelne Quantenpunkte zu
vermessen. Das Spektrum der durch eine solche Apertur aufgenommenenen Lumineszenz ist
in Abb. 5.10 im Vergleich mit der Ensemblelumineszenz gezeigt.
Normalized EL Intensity
1.0
Apertur
Ensemble
0.3
0.8
0.2
0.6
0.1
0.4
2.34 2.35 2.36
0.2
0.0
2.2
2.3
2.4
2.5
2.6
2.7
2.8
Energy (eV)
Abbildung 5.10: EL bei 19 mA Betriebsstrom des Ensembles (schwarz gestrichelt) und an einer
Apertur gemessen bei T = 4 K. Restlumineszenz aus angrenzenden Gebieten gibt die Form des
EL-Bandes des Ensembles wieder. Die Emissionslinien einzelner QDs werden direkt detektiert und
sind so deutlich zu erkennen. Der durch den Kasten begrenzte Bereich ist im eingesetzten Bild
vergrößert dargestellt.
Die Form der durch die Apertur gemessenen EL-Bande ähnelt dabei stark der Form des
Ensembles. Wie im Fall der ZnSe-RCLED liegt auch hier die Schlussfolgerung nah, dass
Hintergrundlumineszenz aus anderen Gebieten der Probe an der untersuchten Apertur ausgekoppelt wird. Dieser breiten Bande überlagert sind mehrere spektral scharfe Linien bei
63
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
etwa 2.349 eV sowie bei etwa 2.4 eV zu erkennen. Der Spektralbereich um E = 2.35 eV ist
im eingesetzten Bild in Abb. 5.10 vergrößert dargestellt. Es ist die Emission eines einzelnen Quantenpunkts zu sehen, deren Halbwertsbreite mit ΔE = 260 μeV knapp über der
Auflösungsgrenze des experimentellen Aufbaus liegt und mit den in der Literatur für optisch
gepumpte Quantenpunkte genannten Werten im Bereich von 170 μeV bis 270 μeV übereinstimmt [33, 110].
Für die Betrachtung eines einzelnen elektrisch angeregten Quantenpunkts konzentriert sich
die folgende Diskussion auf diese einzelne Linie bei E = 2.349 eV. Sie eignet sich besonders zur
weiteren Analyse, da sie isoliert von anderen Lumineszenzlinien und -banden sowie nahezu
ohne Untergrundlumineszenz beobachtet werden kann.
90 K
EL Intensity (arb. units)
80 K
70 K
60 K
50 K
40 K
30 K
18 K
10 K
4K
2.335
2.340
2.345
2.350
2.355
Energy (eV)
Abbildung 5.11: EL eines einzelnen Quantenpunkts von 4 K bis 90 K bei einem konstanten
Stromfluß von 19 mA. Die Linie verschiebt rot auf Grund der Bandlückenverkleinerung des Halbleiters
bei steigenden Temperaturen. Bei 45 K verbreitert die Linie wesentlich durch die Ankopplung an
akustische Phononen. Die Spektren sind zur besseren Übersicht vertikal verschoben, und es wurde
jeweils ein konstanter Untergrund subtrahiert.
Bei Erwärmung der Probe zeigt sich, dass sich die Emissionslinie durch die Verringerung der
Bandkante des Halbleiters zu geringeren Energien verschiebt. In Abb. 5.11 ist die Quantenpunktemission bei Temperaturen zwischen T = 4 K und T = 90 K gezeigt. Die Rotverschiebung ist zunächst fast vernachlässigbar, oberhalb von 30 K wird der Effekt jedoch deutlich
sichtbar. Die Linienbreite wird durch die Erwärmung zunächst nur mäßig beeinflusst und
bleibt bis in den Bereich von etwa 45 K unter 500 μeV. Zwischen 45 K und 50 K nimmt die
Linienbreite stark zu. Im Gegensatz zu Experimenten unter optischer Anregung und den
Messungen in Abschnitt 5.1.4 sind hier an den Flanken der Quantenpunktemission keine
Seitenbanden sichtbar. Trotzdem ist davon auszugehen, dass die Kopplung an Phononen in
diesem Temperaturbereich stark zunimmt und die hier nicht sichtbaren Phonon-Seitenbanden
64
5.2 InGaN-Quantenpunkte
für höhere Temperaturen maßgeblich zur Linienbreite beitragen. Jenseits von 90 K ist die
Quantenpunktemission selbst nicht mehr als separate Emissionslinie sichtbar (Abb. 5.11),
wodurch die Definition einer Linienbreite hier nicht mehr sinnvoll ist.
EL Intensity (arb. units)
150 K
140 K
120 K
110 K
100 K
2.30
2.31
2.32
2.33
2.34
2.35
2.36
Energy (eV)
Abbildung 5.12: EL des gleichen Quantenpunkts wie in Abb. 5.11 für Temperaturen von 100 K
bis 150 K bei einem konstanten Strom von 19 mA. Die Quantenpunktemission ist nur noch als
Schulter bei ungefähr 2.34 eV zu sehen, und oberhalb von 150 K nicht mehr vom Untergrund zu
unterscheiden. Die Spektren sind hier nicht vertikal verschoben.
Trotzdem lässt sich die Emission des einzelnen Quantenpunkts noch zu höheren Temperaturen
verfolgen. In Abbildung 5.12 sind an der Apertur gemessene EL-Spektren für Temperaturen
von T = 100 K bis T = 150 K dargestellt. In der Untergundlumineszenz, die mit steigender
Temperatur zunimmt, zeichnet sich deutlich eine Schulter ab, deren energetische Position
dem Wert entspricht, der für den in Abb. 5.11 gezeigten Quantenpunkt bei diesen höheren
Temperaturen zu erwarten ist. Da sich in Abb. 5.10 gezeigt hat, dass sich in der näheren
spektralen und räumlichen Umgebung kein weiterer Quantenpunkt befindet, kann die bei
höheren Temperaturen bis zu 150 K beobachtbare Schulter eindeutig der vorher als scharfe
Linie detektierten Quantenpunktemission zugeordnet werden.
Dies wird auch deutlich, wenn der Verlauf der Emissionslinie an eine Bose-Einstein-Relation
(Gl. (2.3)) anpasst und für höhrere Temperaturen extrapoliert wird. Abbildung 5.13 zeigt
die spektrale Position des Quantenpunkts bis T = 90 K zusammen mit einer entsprechenden
Bose-Einstein-Anpassung, die bis 150 K extrapoliert wurde. Die Positionen der Schulter aus
Abb. 5.12 sind als Dreiecke in Abb. 5.13 dargestellt. Da die Werte für die spektrale Position
der Schulter genau auf der extrapolierten Anpassung der Quantenpunktemission liegen, kann
davon ausgegangen werden, dass die Lumineszenz der Schulter in Abb. 5.12 und der scharfen
Emission in Abb. 5.11 von demselben Emitter abgestrahlt wird.
65
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
2.350
2.0
2.346
1.5
Spectral Pos. (exp.)
Spectral Pos. (fit)
Spec. Pos. Shoulder(exp.)
FWHM (exp)
FWHM (fit)
2.344
2.342
2.340
1.0
2.338
FWHM (meV)
Spectral Position (eV)
2.348
0.5
2.336
2.334
2.332
0
25
50
75
100
125
150
0.0
Temperature (K)
Abbildung 5.13: Volle Halbwertsbreite (Kreise) und spektrale Lage (Quadrate) der Quantenpunktemission bis 90 K sowie Extrapolation der Emissionsenergie und energetische Position (Dreiecke)
der Schulter bis 150 K. Die spektrale Position der Quantenpunktlinie folgt einer Bose-EinsteinRelation gemäß Gl. (2.3) mit den Parametern E(T = 0 K) = 2.3493 eV, κ = (24.1 ± 1.2) meV
und Θ = (141 ± 5) K. Die Anpassung der FWHM erfolgt nach Gl. (5.2) mit den Parametern
eff = (2.1 ± 1.2) μeV /K und E
γac
aΓ = (14 ± 3) meV
.
Die Bose-Einstein-Anpassung ergibt E(T = 0 K) = 2.3493 eV, eine Kopplungskonstante von
κ = (24.1 ± 1.2) meV und eine effektive Phononentemperatur von Θ = (141 ± 5) K. Diese
Werte liegen wie im Fall der untersuchten CdZnSe-Quantenpunkte deutlich unter den mit
optischer Anregung ermittelten Werten von κ = (47.1 ± 1.6) meV und Θ = (226 ± 4) K.
Dies ist wie im Fall der in Abschnitt 5.1 untersuchten Selenid-Strukturen ein Anzeichen für
eine Reduktion der Exziton-Phonon-Kopplung durch das angelegte Feld.
Neben der spektralen Position der Quantenpunktemission ist in Abb. 5.13 auch die Linienbreite aufgetragen, zusammen mit einer Anpassung nach Gl. (5.2). Aus dieser Anpassung ergibt sich der effektive thermische Kopplungskoeffizient der Linienbreite zu
eff
γac
= (2.7 ± 1.2) μeV /K und entspricht damit den unter optischer Anregung ermitteleff
eff
ten Koeffizienten von γac
= (2.9 ± 0.1) μeV /K [33] bzw. γac
= (1.7 ± 0.1) μeV /K [113].
Die Aktivierungsenergie beträgt EaΓ = (14 ± 3) meV und stimmt ebenfalls mit den in
Bremen gewonnenen Ergebnissen unter optischer Anregung von EaΓ = (17 ± 1) meV [33] und
EaI = (15 ± 1) meV [49] überein. Seguin et al. detektierten dagegen eine Aktivierungsenergie
von EaΓ = (31 ± 5) meV [113]. Im Gegensatz zu den bisherigen experimentellen Ergebnissen treten hier bezogen auf die diskutierten Dephasierungs-Parameter keine Unterschiede
zwischen elektrischer und optischer Anregung auf. Dies ist insofern erstaunlich, als durch das
externe Feld die Exziton-Phonon-Kopplung auf Grund der internen piezoelektrischen Felder
deutlich beeinflusst werden kann.
66
5.3 Zusammenfassung
Der Diskussion in Abschnitt 5.1.4 folgend ist die Abweichung eventuell auf die Struktur der
mikroporösen Kontaktschicht zurückzuführen. Der Einfluss des eletrischen Feldes kann ebenso
nicht ausgeschlossen werden. Wie im Fall der Selenid-RCLED ist auch für die Nitrid-LED
auf Basis der vorliegenden Daten keine abschließende Klärung dieser Diskrepanz möglich.
Bei einer Betrachtung des Temperaturbereiches oberhalb von 150 K ist kein vom Untergrund
zu unterscheidendes Signal mehr detektierbar. Dieser Untergrund hat verschiedene Ursachen. Die Schwelle der LED nimmt bei steigenden Temperaturen ab (Abb. 5.8), wodurch
bei konstantem Strom die Gesamtintensität der EL der LED steigt. Dies wiederum erzeugt
mit steigender Temperatur mehr Streulicht aus anderen Regionen des Bauteils, wie in Abschnitt 5.1.3 erläutert wurde. Dazu kommt, dass eventuell auch die Benetzungsschicht zur EL
beitragen könnte, oder die Mg-dotierte p-Kontaktschicht, deren defektbezogene Lumineszenz
in Folge der Dotierung ebenfalls im grünen Spektralbereich liegt [348].
5.3 Zusammenfassung
In diesem Kapitel wurden die Charakteristika von Quantenpunkt-LEDs auf Basis breitlückiger Halbleiter diskutiert. Die Vermessung der Elektrolumineszenz einzelner Quantenpunkte
war bis zu Beginn der vorgestellten Experimente auf Gruppe-III-Arsenide beschränkt, da sich
zum damaligen Zeitpunkt die Kombination aus hochwertigen Quantenpunktschichten und
dotiertem Barrierematerial für die Selenide und die Nitride noch im Entwicklungsstadium befand. Die hier vorgestellten Resultate zeigen auf diesem Gebiet einen wesentlichen Fortschritt.
Durch die Realisierung von Quantenpunkt-LEDs auf Basis breitlückiger Halbleiter konnte
nicht nur der sichtbare Spektralbereich für zukünftige Anwendungen erschlossen werden.
Auf Grund der höheren Exziton-Bindungsenergien wurde auch die Temperaturstabilität der
Emission wesentlich verbessert und im Fall der Nitride erstmals auf den Temperaturbereich
bis T = 150 K erweitert.
Für die ZnSe-basierten Strukturen wurden der Einfluss elektrischer Felder auf die Photolumineszenz einzelner Quantenpunkte sowie die Unterschiede zwischen elektrischer und optischer
Anregung gezeigt. Die bei tiefen Temperaturen für einzelne Quantenpunkte detektierte lineare
Stark-Verschiebung auf Grund der Betriebsspannung ist wichtig für Anwendungen, die auf
der Emission einzelner Quantenpunkte basieren. Für die Nitrid-Quantenpunkte war eine
Messung der Starkverschiebung einzelner Quantenpunkte nicht möglich. Für deren Ensemblelumineszenz hat sich die Starkverschiebung aber als vernachlässigbar erwiesen.
Darüber hinaus wurde die EL einzelner Quantenpunkte in Abhängigkeit von der Temperatur untersucht. Zum ersten Mal konnte eine einzelne, nahezu Untergrund-freie InGaNQuantenpunktemissionslinie detektiert werden. Nachdem es zuvor überhaupt erst eine Publikation zu Elektrolumineszenz einzelner InGaN-Quantenpunkte im sichtbaren Spektralbereich
gab [186], die bis T = 85 K vermessen werden konnten, wurde im Rahmen der hier präsentierten Charakterisierung Elektrolumineszenz eines einzelnen Quantenpunkts bis T = 150 K
demonstriert. Trotz einer zu erwartendenden Beeinträchtigung der Struktur durch Dotierstoffe entsprechen diese Ergebnisse den maximalen Werten unter optischer Anregung, die
publiziert wurden [33].
In beiden Materialsystemen wurde eine Veränderung der Kopplung an Phononen bei elektrischer Anregung gegenüber optischer Anregung festgestellt. Dies kann auf den Einfluss des
67
5 Elektrolumineszenz von Quantenpunkten
elektrischen Feldes zurückzuführen sein. Während die Bindungen in den Gruppe-II-Seleniden
einen hohen polaren Charakter haben, treten in den Nitriden relativ starke interne Felder
auf. Somit weisen beide Materialsysteme Eigenschaften auf, die durch elektrische Felder
wesentlich beeinflusst werden können. Krummheuer et al. haben theoretisch gezeigt, dass
diese Eigenschaften jeweils die Exziton-Phonon-Kopplung stark beeinflussen [331], daher
liegt ein direkter Zusammenhang nah. Im Fall der Nitrid-LEDs sind die ermittelten Daten
bezüglich dieser These jedoch nicht eindeutig. Der Grund für diese Abweichung ist nicht
feststellbar.
Im Rahmen einer Kooperation zwischen den Universitäten Bremen und Dortmund konnte
später mit optimierten Aperturen die EL eines einzelnen CdZnSe-Quantenpunkts an einer
identischen RCLED-Struktur auch bis Raumtemperatur gemessen werden [207]. Das deutet
bei den hier durchgeführten Experimenten auf Verluste in der mikroporösen Goldkontaktschicht hin, wodurch eventuell nur ein Teil des Lichts ausgekoppelt wird. Andererseits ist die
Ursache auch darin zu finden, dass die hier untersuchten Quantenpunkte von einer anderen
Probenregion stammen als die von den Kooperationspartnern vermessenen Quantenpunkte.
Ein leichter Konzentrations- oder Schichtdickengradient über die Probe hinweg könnte so zu
unterschiedlichen Ergebnissen führen.
Eine weitere Verbesserung der Kontakte sowie lithografisch hergestellte Aperturen sollten
die untersuchten Charakteristika positiv beeinflussen. Die Tatsache, dass mit lithografisch erzeugten Aperturen an identischen Gruppe-II-VI-RCLEDs bereits Einzelquantenpunkt-EL bis
Raumtemperatur detektiert wurde, demonstriert die Eignung der vorgestellten Strukturen als
aktive Schichten in Einzelphotonenquellen. Darüber hinaus wurde an Hand der vorgestellten
Ergebnisse eine erste erfolgreiche Realisierung elektrisch betriebender EinzelquantenpunktLEDs auf Basis von Nitriden demonstriert.
68
6 Eigenschaften von
InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten
Quantenpunkte bieten sich besonders als Verstärkungsmaterial in Laserstrukturen an, da sie
auf Grund der hohen Temperaturstabilität ihrer Emission, die auf den hohen elektronischen
Einschluss zurückzuführen ist, der geringeren Defektempfindlichkeit und den dadurch
verringerten Verlusten im Vergleich zu Quantenfilmen viele Vorteile bieten. Allerdings
enthält eine Quantenpunktschicht wesentlich weniger aktives Material als vergleichbare
Quantenfilmstrukturen. Eine Möglichkeit zur Erhöhung des Füllfaktors ist die Abscheidung
mehrerer Quantenpunktschichten.
In diesem Kapitel werden die Lumineszenzeigenschaften solcher InGaN-MehrfachQuantenpunktschichten präsentiert und im Vergleich zu Einzelschichten dargestellt. Darüber
hinaus werden optische Verstärkungsmessungen an solchen Quantenpunkt-Multilagen diskutiert, um deren Eignung als Verstärkungsmedium in Laserstrukturen zu analysieren.
Dafür werden die Quantenpunkte in Wellenleiterstrukturen eingebettet, bei der unterhalb
der Quantenpunktschicht eine AlGaN-Wellenleiterschicht mit 20% Aluminium-Gehalt als
Niederindexmaterial verwendet wird. Auf eine obere Wellenleiterschicht wird wegen des
guten Indexkontrasts von GaN und Luft verzichtet.
6.1 Photolumineszenz von
Mehrfach-Quantenpunktschichten
Für die Analyse der Photolumineszenz wird zunächst eine Einzelschicht mit einer DreifachQuantenpunktschicht verglichen. Von der PL einer Mehrfachschicht ist näherungsweise eine
lineare Addition der Spektren einzelner Schichten zu erwarten, sofern keine Wechselwirkung
der Schichten untereinander stattfindet. In Abbildung Abb. 6.1 sind die Spektren einer Einzelschicht und einer Dreifach-Quantenpunktschicht gezeigt. Das Spektrum der Einzelschicht
setzt sich zusammen aus der bandkantennahen Lumineszenz bei E = 3.47 eV, die von der
Rekombinationsbande des D0 X dominiert wird, der DAP-Bande (E DAP = 3.27 eV ) mit deDAP
DAP
ren Phononreplika (E1LO
= 3.18 eV, E2LO
= 3.09 eV ), der Quantenpunktlumineszenz bei
QD
E
= 2.56 eV mit einer Breite von ΔE = 133 eV sowie der Defektlumineszenz im gelben
Spektralbereich (E < 2.4 eV ). Die Quantenpunktlumineszenz der Mehrfachschicht ist um
E = 2.51 eV zentriert und weist eine Halbwertsbreite von ΔE = 154 meV auf. Sie dominiert
das Spektrum, während die bandkantennahe Lumineszenz sowie die DAP-Bande und deren
LO-Phononreplika nur schwach ausgeprägt sind.
Die Verbreiterung der Quantenpunktlumineszenz der Mehrfachschicht im Vergleich zur Einfachschicht kann dadurch erklärt werden, dass beim Wachstum von Mehrfachschichten die
Quantenpunkte von Schicht zu Schicht etwas größer werden [349], wodurch sich der elektronische Einschluss reduziert und so die Emissionsenergie zu niedrigeren Energien verschoben
wird. Die Lumineszenzbanden der einzelnen Schichten liegen also spektral leicht versetzt,
69
6 Eigenschaften von InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten
was die Überlagerung der Banden breit werden lässt. Die große Differenz zwischen Einfachschicht und Mehrfachschicht bezüglich der relativen spektralen Gewichte der verschiedenen
Emissionsbanden lässt sich dagegen nicht durch lineare Superposition verschiedener Banden
erklären.
PL Intensity (arb. units)
T = 4K
Threefold InGaN QD Stack
T = 4K
2.2
Single InGaN QD Layer
2.4
2.6
2.8
3.0
3.2
3.4
Energy (eV)
Abbildung 6.1: Vergleich der PL einer Dreifach-Quantenfilmschicht (oben) und einer einzelnen
Quantenpunktschicht (unten) bei T = 4 K. Das Spektrum der Mehrfachschicht wird von der
Quantenpunkt-PL bei E = 2.51 eV dominiert, während die im Spektrum der Einzelschicht deutlich
sichtbaren DAP-Bande mitsamt ihrer Phononreplika (3.3 eV bis 3.0 eV) sowie die unterhalb von
2.4 eV sichtbare Defektlumineszenz für die Mehrfachschicht vernachlässigbar sind. Die Differenz der
Intensitäten lässt sich nicht durch die Superposition der PL dreier einzelner Schichten erklären.
Das Verhältnis der spektralen Gewichte von Quantenpunktemission und bandkantennaher
Emission, ist für die Quantenpunktlumineszenz der Dreifachschicht um einen Faktor 20 intensiver als für die einer Einzelschicht. Dies deutet stark auf eine Kopplung der verschiedenen
Schichten hin, da diese Überhöhung nicht durch pure Superposition zu Stande kommen kann.
Ein solcher Kopplungseffekt, dessen Stärke im Wesentlichen nur vom Abstand zwischen den
Quantenpunkten abhängt, kann die Verkürzung der stahlenden Lebensdauer des exzitonischen Überganges sein, wie Ledentsov et al. bei vertikal gekoppelten Quantenpunktstapeln
beobachtet haben [147]. Der vorliegende Abstand von 14 nm lässt eine solche Kopplung zu.
Allerdings konnte bislang nicht direkt via Transmissionselektronenmikroskopie nachgewiesen
werden, dass tatsächlich eine vertikale Ausrichtung vorliegt. Andererseits könnte die bandkantennahe Lumineszenz sowie die PL der DAP-Bande der unteren Quantenpunktschichten von
höherliegenden Schichten absorbiert werden, wodurch die Gesamtintensität dieser Banden
schwächer als die Summe dreier einzelner Spektren erschiene. Diese Reabsorption sollte aber
ebenfalls weit schwächer sein als der hier detektierte Unterschied, und auch die fast völlige
70
6.1 Photolumineszenz von Mehrfach-Quantenpunktschichten
Unterdrückung der DAP-Bande spricht eher gegen diesen Ansatz. Die Defektlumineszenz
im gelben Spektralbereich, die für die Einzelschicht unterhalb von 2.4 eV deutlich sichtbar
ist, trägt nicht relevant zum Spektrum der Mehrfachschicht bei, sondern ist dort nur als
schwacher Ausläufer erkennbar.
a)
b)
2.3
2.4
2.5
2.6
Energy (eV)
2.7
PL Intensity (arb. units)
PL Intensity (arb. units)
3K
100 K
200 K
300 K
2.8
10
0
EaI = (24±2) meV
10
-1
0.0
0.1
0.2
0.3
-1
Inverse temperature (K )
Abbildung 6.2: a) PL einer Mesastruktur mit einem Durchmesser von d = 1.2μm bei verschiedenen Temperaturen. Auch bei Raumtemperatur ist noch Quantenpunkt-PL detektierbar.
Bei 3 K sind deutlich spektral scharfe Linien zu erkennen. b) Arrhenius-Anpassung der PLIntensität des Quantenpunkt-Bandmaximums [121]. Es ergibt sich eine Aktivierungsenergie von
EaI = (24 ± 2) meV.
Um nachzuweisen, dass beim Überwachsen der Schichten der Quantenpunktcharakter der
aktiven Schicht erhalten bleibt, wurden mittels FIB-Strukturierung (Abschnitt 4.2) Mesastrukturen mit Durchmessern von 500 nm bis 2 µm hergestellt und bei Temperaturen zwischen
3 K und Raumtemperatur untersucht. In Abb. 6.2a sind Mikrophotolumineszenz-Spektren
einer Mesastruktur mit einem Durchmesser von d = 1.2μm für verschiedene Temperaturen
dargestellt. Bei 3 K sind zahlreiche scharfe Linien dem Spektrum überlagert, was darauf
schließen lässt, dass die PL von Quantenpunkten emittiert wird. Die temperaturabhängige
Messung zeigt, dass selbst für sehr kleine aktive Flächen Photolumineszenz bis Raumtemperatur zu detektieren ist. Eine Arrhenius-Anpassung [121] ergibt eine Aktivierungsenergie
des Quantenpunktensembles von EaI = (24 ± 2) meV (Abb. 6.2b), was eine Erhöhung
um 60% gegenüber der Einzelschicht bedeutet [33, Abschnitt 5.2.3] und den Einsatz von
Mehrfach-Quantenpunktschichten bei Raumtemperatur ermöglicht. Die Temperaturstabilität
und die hohe Intensität der Emission prädestiniert die Mehrfach-Quantenpunktschichten für
den Einsatz als aktive Schicht in Laserstrukturen. Daher werden im folgenden Abschnitt
Verstärkungsmessungen an diesen Strukturen durchgeführt.
71
6 Eigenschaften von InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten
6.2 Optischer Gewinn und stimulierte Emission
ASE Intensity (arb. units)
Zur Vermessung des optischen Gewinns wurden in Wellenleiterstrukturen eingebettete
Dreifach-Quantenpunktschichten untersucht. Um festzustellen, bei welchen Anregungsleistungsdichten überhaupt stimulierte Emission zu erwarten ist, wurde zunächst die Abhängigkeit
der Photolumineszenz von der Anregungsleistungsdichte analysiert. Eine solche Messung ist in
Abb. 6.3 dargestellt. Dabei steigt mit zunehmender Anregungsleistungsdichte die gemessene
Intensität bis zu einem bestimmten Punkt langsam an. Eine Erhöhung der Anregungsleistungsdichte über diese Schwelle hinaus führt zu einem wesentlich schnelleren Anstieg der
Intensität. In der doppelt-logarithmischen Auftragung in Abb. 6.3 ist dies an der Abweichung
vom linearen Verlauf erkennbar. Ausserdem wird die Bandbreite der PL wesentlich schmaler,
und es kommt zu stimulierter Emission. Für sehr hohe Anregugnsdichten nimmt die Steigung
durch Absättigung der aktiven Schicht und thermisch induzierte Verluste wieder ab.
10
3
10
2
10
1
0.1
Pth/A = 550 kW/cm
2
1
10
2
Excitation power density (MW/cm )
Abbildung 6.3: Anregungsleistungsdichte-abhängige PL-Messung bei T = 13 K. Die Steigungen
der gestrichelten Linien zeigen die verschiedenen Betriebsbereiche an. Aus der Messung ergibt sich
ein Schwellenwert von Pth /A = 550 kW/cm2 .
Die Schwelle kann aus Abb. 6.3 ermittelt werden. Sie entspricht der Abszisse der ersten
Änderung der Steigung, in der Skizze zu erkennen durch den Schnittpunkt der gestrichelten
Linien im entsprechenden Bereich. Für die gezeigte Messung liegt die Schwelle für T = 13 K
bei Pth = 550 kW/cm2 . Dieser Wert ist größer als die an InGaN-Quantenfilmstrukturen
typischerweise gemessenen Werte von einigen 10 kW/cm2 [350], obwohl Quantenpunkte als
aktives Material zu kleineren Schwellenwerten als bei Quantenfilmen führen sollen, wie 1986
von Asada et al. vorhergesagt [84] und bei Arseniden 1999 von Liu et al. demonstriert worden
72
6.2 Optischer Gewinn und stimulierte Emission
ist [153]. Die hohe Schwelle geht zurück auf eine hohe Hintergrundabsorption, die durch strukturelle Probleme auf Grund der niedrigen Wachstumstemperatur der GaN-Zwischenschichten
auftritt. Außerdem ist der Füllfaktor bei Quantenpunktschichten sehr klein, so dass nur
ein verhältnismäßig geringer Anteil der erzeugten Elektron-Loch-Paare auch tatsächlich zur
Anregung der Quantenpunkte beiträgt. Bei höheren Temperaturen sollte dieser Schwellenwert
weiter ansteigen, da die nichtstrahlenden Rekombinationsprozesse wie z.B. Elektron-PhononStreuung mit der Temperatur ansteigen und so mehr Leistung benötigt wird, um die Verluste
abzusättigen, bevor optischer Gewinn erzielt wird. Im Vergleich zu anderen Materialsystemen
ist der gemessene Schwellenwert sehr hoch. So zeigen II-VI-Quantenpunkte mit einer Dichte
von bis zu 1011 /cm2 bei T = 10 K schon ab 32 bis 60 kW/cm2 [32] Verstärkung, und in
III-Arsenid-Quantenpunktstapeln setzt bei T = 300 K schon für Pth ≤ 1 kW/cm2 stimulierte
Emission ein [154].
50
T = 13 K
-1
Modal gain (cm )
0
-50
-100
-150
-200
2
-250
0.5 MW / cm
2
5 MW / cm
-300
2.5
2.6
2.7
2.8
2.9
3.0
3.1
3.2
Energy (eV)
Abbildung 6.4: VSL-Messung bei 13 K unterhalb der bestimmten Schwellenleistungsdichte von
Pth = 550 kW/cm2 und deutlich darüber. Die hohe Absorption im niederenergetischen Spektralbereich ist auf Hintergrundabsorption in der Probe zurückzuführen. Bei einer Anregung oberhalb der
max = 50 cm−1 erzielen.
Schwelle lässt sich ein Gewinn von bis zu gmod
Die modale Verstärkung der Wellenleiterstruktur wurde mittels der Methode der variablen
Strichlänge (VSL, siehe Abschnitt 4.3.3) bestimmt. Das Verstärkungsspektrum einer DreifachQuantenpunktschicht ist in Abb. 6.4 für verschiedene Anregungsdichten bei T = 13 K gezeigt.
Für eine Anregungsleistungsdichte von P/A = 0.5 M W/cm2 , also knapp unterhalb der Schwellenleistungsdichte, ist ein Absorptionsminimum von gmod = −45 cm−1 bei E = 2.83 eV zu
sehen. Der Bereich optischer Verstärkung mit gmod > 0 cm−1 wird nicht erreicht. Bei einer
Anregungsleistungsdichte von P/A = 5 M W/cm2 ist dagegen ein breiter Bereich optischer
73
6 Eigenschaften von InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten
Verstärkung zwischen E = 2.80 eV und E = 3.10 eV erkennbar. Für die diskutierten Mehrfachmax
Quantenpunktschichten wurde eine Verstärkung von maximal gmod
= 50 cm−1 bei T = 13 K
bestimmt. Im Energiebereich unterhalb des ersten Null-Durchgangs (E < 2.75 eV ) ist eine hohe Absorption erkennbar, die aber nicht durch Anregung aktiver Schichten zustande kommen
kann, da der Gewinn, wie sich aus der Theorie ableiten lässt, an der Bandkante einsetzt. Daher
ist dieser niederenergetische Bereich dazu geeignet, die Hintergrundabsorption abzuschätzen,
die hier im Bereich gmod ∼ −100 cm−1 liegt und im Vergleich zu CdSe-QuantenpunktLaserstrukturen (gmod ∼ −20 cm−1 [107]) sehr hoch scheint. Die Sättigungsstrichlänge liegt
bei Ls = 150 μm. Das Produkt dieser Länge mit dem maximalen modalen Gewinn beschreibt
die maximal mögliche Verstärkung bei einem einzelnen Durchlauf des Lichts über eine Länge,
die mindestens der Sättigungslänge entspricht, und ist eine wesentliche Kenngröße. Für die
max
vermessenen Mehrfach-Quantenpunktschicht ist gmod
Ls = 0.75, und damit etwa eine Größenmax
ordnung kleiner als in InGaN-Quantenfilmstrukturen, bei denen für das Produkt gmod
Ls
max
−1
Werte zwischen 4 und 10 erreicht werden [328, 351]. Dort ist gmod = 180 − 300 cm und
Ls = 250 − 350 μm [350].
Die hier ermittelten Werte für den Gewinn in InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten erscheinen relativ niedrig. Eine Betrachtung des optischen Gewinns pro Quantenpunkt zeigt
aber, dass sich vergleichbare Werte wie für Quantenpunkte auf Basis anderer Materialsysteme
ergeben. In Tab. 6.1 sind die vorliegenden Ergebnisse mit solchen von VSL-Messungen an
InAs/GaAs-Quantenpunkten und CdZnSe-Quantenpunkten zusammengestellt. Daraus lässt
sich ablesen, dass die Sättigungslänge ein wichtiges Detail darstellt. Die relativ kurze Sättigungslänge in Nitrid-Strukturen lässt die Verstärkung des Lichts nur über eine kurze Strecke
zu, bevor Sättigung eintritt. Dagegen ist bei InAs/GaAs-Quantenpunkten wegen der vielfach
größeren Sättigungslänge eine höhere maximale Verstärkung möglich, auch wenn der Gewinn
pro Quantenpunkt teilweise wesentlich geringer ist als in Nitrid-Quantenpunkten. Dabei
werden zwar Raumtemperaturwerte mit Tieftemperaturwerten verglichen. Angesichts der
Erkenntnis, dass die hohe Hintergrundabsorption die Ursache für die kurze Sättigungslänge
und die hohe Schwelle ist und damit bislang eine Messung bei Raumtemperatur verhindert
hat, gibt diese Gegenüberstellung trotzdem die richtige Tendenz wieder.
Schwelle Pth
max
max. Verstärkung gmod
Sättigungslänge Ls
max. Anzahl QD-Schichten
QD-Dichte
Verstärkung pro QD
InGaN QDs (13 K)
550 kW cm-2
50 cm-1
150 µm
3–5
≤ 1010
10-9 cm-1
CdSe QDs (10 K)
32–60 kW cm-2
400 cm-1
200 µm
≥ 30
1010 –1011
10-9 cm-1
III-As QDs (300 K)
≤ 1 kW cm-2
5–50 cm-1 pro Schicht
einige mm
≥ 60
5 × 1012
10-11 cm-1 – 10-9 cm-1
Tabelle 6.1: Vergleich der Eigenschaften verschiedener Quantenpunktsysteme in Bezug auf optische
Verstärkung. Es zeigt sich, dass die Verstärkung pro Quantenpunkt bei allen Systemen in der gleichen
Größenordnung liegen. Die Daten für CdSe-Quantenpunkte wurden entnommen aus [107, 170], die
Daten für die Gruppe-III-Arsenide stammen aus [154, 352] und deren Referenzen.
Im Weiterentwicklungsprozess dieser Strukturen sollten demnach vor allem die Quantenpunktdichte erhöht und die strukturelle Qualität der Zwischenschichten verbessert werden. Die
74
6.3 Zusammenfassung
kürzlich vorgestellten Ergebnisse von Wang et al. zeigen, dass für eine höhere Quantenpunktdichte niedrigere Schwellenwerte möglich sind [187]. Allerdings sind für deren Strukturen
keine Ergebnisse von Verstärkungsmessungen bekannt.
Während für Nitrid-Quantenfilmstrukturen die experimentell erreichte maximale Verstärkung
von einigen 100/cm [188, 353] in guter Übereinstimmung mit den theoretischen Vorhersagen [135, 189] liegen, sind die Messungen an Quantenpunktschichten von den theoretischen
Werten nach wie vor weit entfernt. Vermutlich spielen viele verschiedene Aspekte eine Rolle
bei der Erklärung dieser deutlichen Abweichungen des Experiments von der Theorie. Es
kommt die hohe Defektdichte in GaN zur Geltung, die in den zitierten theoretischen Arbeiten
nicht berücksichtigt wurde und eine entsprechend hohe Hintergrundabsorption hervorruft.
Zusätzlich ist durch die große inhomogene Verbreiterung in Quantenpunktensembles der
maximale modale Gewinn reduziert. Des Weiteren tritt bei hohen Ladungsträgerdichten
eine Sättigung des Gewinns der Quantenpunkte ein, und die Benetzungsschicht, die selbst
Quantenfilmeigenschaften besitzt, trägt maßgeblich zur Lumineszenz bei.
In [354] ist die hohe Empfindlichkeit der optischen Verstärkung und der Quanteneffizienz
gegen Konzentrations- und Größenfluktuationen detailliert beschrieben. Dazu kommt ein
weiterer Aspekt, der die Messung der modalen Verstärkung behindert. Im Jahr 2007 zeigten
Norman Baer et al. vom Bremer Institut für Theoretische Physik (ITP), dass die Dipolmatrixelemente, welche die Kopplung eines sich in der Quantenpunktschicht ausbreitenden
Lichtfeldes an die Quantenpunkte beschreiben, etwa 20 bis 30 mal schwächer sind als jene,
die die Kopplung eines Lichtfeldes senkrecht zur Quantenpunktschicht quantifizieren [355].
Dadurch ist zwar die Anregung, die im Experiment senkrecht zur aktiven Schicht erfolgt,
sehr effizient, aber die zur Bestimmung des optischen Gewinns zu messende Emission aus
der Kante ist schwach, da die Lichtpropagation in dieser Ebene stark eingeschränkt ist.
6.3 Zusammenfassung
Die Lumineszenzeigenschaften von Mehrfach-Quantenpunktschichten unter optischer Anregung wurden in diesem Kapitel präsentiert. Es zeigt sich, dass die spektralen Eigenschaften
der PL einer Mehrfachschicht nicht der Addition der PL einzelner Schichten entsprechen.
Vielmehr wurde ein überproportionaler Anstieg der Quantenpunkt-PL-Intensität um den
Faktor 20 im Vergleich zur integrierten bandkantennahen PL-Intensität detektiert, während
andere Lumineszenzbanden ein geringeres spektrales Gewicht aufweisen als im Spektrum einer
Einzelschicht. Mögliche Gründe für diese überhöhte Intensität der Quantenpunktlumineszenz
sind eine elektronische Kopplung der Quantenpunktschichten untereinander sowie eine teilweise Reabsorption anderer Lumineszenzbanden. Auch wenn neben der Intensitätsüberhöhung
keine Indizien für eine elektronische Kopplung vorliegen, ist sie doch wesentlich wahrscheinlicher als signifikante Reabsorptionseffekte.
Die Aktivierungsenergie des Quantenpunktensembles in der Mehrfachschicht von EaI =
(24 ± 2) meV übertrifft die Aktivierungsenergie einer Einzelschicht von EaI ≈ 15 meV [33, 49,
Abschnitt 5.2.3] um 60% und ermöglicht den Einsatz von Mehrfach-Quantenpunktschichten
als aktives Material in optischen Bauteilen bei Raumtemperatur.
Erstmals konnte optische Verstärkung an Nitrid-Mehrfach-Quantenpunkten nachgewiemax
= 50 cm−1 ermittelt werden. Bezogen auf
sen und eine maximale Verstärkung von gmod
75
6 Eigenschaften von InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten
die Quantenpunktdichte ergibt sich eine maximale Verstärkung pro Quantenpunkt von
max
gmod
/QD ≈ 10−9 cm−1 . Dies ist äquivalent zu Ergebnissen an InAs/GaAs- und CdZnSeQuantenpunkten, teilweise werden diese Werte auch übertroffen. Es wurde eine vergleichsweise hohe Laserschwelle gefunden, die auf Hintergrundabsorption im umgebenden Material
zurückgeführt wurde.
Auf Grund der hohen Anisotropie der Dipolmatrixelemente ist für Quantenpunkte in Vertikalresonatoren eine noch weit höhere Verstärkung zu erwarten. Allerdings ist eine Messung der
Verstärkung nach den üblichen Methoden nicht möglich, da die Definition der Verstärkung
auf dem Lambert-Beerschen Gesetz basiert und somit Kantenemission voraussetzt. Eine
Möglichkeit zur Vermessung der Möglichkeit bestünde darin, eine Probenserie mit verschieden vielen Quantenpunktschichten zu untersuchen. Die Anzahl der Schichten entspricht
dabei einer festen Strichlänge, so dass durch die Untersuchung einer Probenserie nach der
VSL-Methode die Verstärkung entlang der Wachstumsrichtung und damit senkrecht zu den
Quantenpunktschichten bestimmt werden kann. Allerdings ist dann die Verteilung der Quantenpunkte gegeben durch die Abstände der Schichten und damit wesentlich weniger zufällig
verteilt. Größtes Hindernis für solche Experimente ist wohl die Herstellung von MehrfachQuantenpunktschichten mit einer höheren Anzahl an Schichten. Da bei einer Messung der
Verstärkung in Wachstumsrichtung pro Schicht nur die Verstärkung eines Quantenpunkts
pro Schicht wirksam wird, werden für eine signifikante Verstärkung weit mehr Schichten als
in den hier vorgestellten Strukturen benötigt.
Trotz des Problems der experimentellen Zugänglichkeit konnte immerhin eine Verstärkung
detektiert werden. Insgesamt zeigen die präsentierten Ergebnisse, dass die untersuchten
InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten als verstärkendes Medium in Laserstrukturen eingesetzt werden können.
76
7 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
Die Lumineszenz von Quantenpunkten lässt sich durch deren Einbettung als aktive Schicht in Mikrokavitäten in vielerlei Hinsicht
kontrollieren. Der meist diskutierte Effekt in diesem Zusammenhang ist die Verkürzung der strahlenden Lebensdauer durch den
Purcell-Effekt [56, Abschnitt 2.5.5]. Das Ausmaß des Einflusses der
Mikrokavität auf die Quantenpunktemission hängt dabei von der
räumlichen und spektralen Abstimmung von Quantenpunktlumineszenz und Resonatormode ab. Dabei kann die Struktur der Mode
eine wichtige Rolle spielen.
In diesem Kapitel werden zunächst Photolumineszenzmessungen
zur Analyse der Fernfeldcharakteristik von Mikrosäulenresonatoren diskutiert. Dabei werden die verschiedenen Resonatormoden
identifiziert, ihre Güte bestimmt und es erfolgt im Vergleich zu
Berechnungen mit einer vektoriellen Transfer-Matrix-Methode eine
Klassifizierung des Modenprofils. Für die experimentellen Messungen wurde eine neue Methode der zweidimensionalen Analyse der
räumlichen Abstrahlcharakteristik etabliert, die zuvor nur an Re- Abbildung 7.1: Mikrosonatoren auf Basis von Gruppe-III-Arseniden durchgeführt wurde. säulenresonator auf Basis
Dort wird das Licht wegen der größeren spezifischen Wellenlänge von ZnSe (d = 2.2 μm).
schon in viel größeren Mikrosäulenresonatoren derart eingesperrt,
dass sich spektral diskrete Moden ausbilden. Typische Arsenid-Mikrosäulendurchmesser für
solche Untersuchungen liegen etwa eine Größenordnung über den Durchmessern der hier
untersuchten Strukturen. Die Einrichtung eines entsprechenden Messplatzes, verbunden mit
der Entwicklung des benötigten Programms zur Auswertung der Daten hat den direkten
Zugang zur räumlich aufgelösten Fernfeld-Analyse von Mikrostrukturen ermöglicht.
Im Anschluss wird die Abstimmung von Quantenpunkt-PL und Kavitätsmode durch Temperaturänderung demonstriert. Da die spektrale Verschiebung der Quantenpunkt-PL stärker
ist als die Verschiebung der Resonatormode, lässt sich durch gezieltes Einstellen einer spezifischen Temperatur deren spektraler Überlapp maximieren, was zu einer Verstärkung der
Auskoppeleffizienz führt. Da zu Beginn dieser Arbeit die Qualität der GaN-basierten Mikrokavitäten beschränkt war, wurden zur Erforschung dieser physikalischen Zusammenhänge
ZnSe-basierte II-VI-Mikrokavitäten untersucht und beschrieben. Die Messungen wurden inklusive Mikrostrukturierung zusammen mit Thomas Meeser im Rahmen seiner Diplomarbeit
an Proben durchgeführt, die in der Epitaxie-AG von Prof. Hommel hergestellt wurden.
Im zweiten Teil des Kapitels werden die an Nitrid-basierten Mikrosäulenresonatoren durchgeführten Experimente vorgestellt und diskutiert. Es werden vor allem die Eigenschaften
hybrider Kavitäten diskutiert, bei denen einer der Bragg-Spiegel aus dielektrischen Materialien
besteht. Zunächst werden Strukturen ohne aktive Schicht vorgestellt, um die Eigenschaften des Resonators in Abwesenheit einer absorbierenden aktiven Schicht zu untersuchen.
Anschließend werden auch hybride Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren analysiert.
77
7 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
7.1 Modenstruktur und Abstrahlcharakteristik von
Mikrosäulenresonatoren
Die Moden sind auf Grund des dreidimensionalen optischen Einschlusses diskret (Abschnitt 2.5.3) und besitzen eine reziproke Durchmesser-Abhängigkeit (Gl. (2.19)). Ein typisches PL-Spektrum eines ZnSe-Mikrosäulenresonators mit CdZnSe-Quantenpunkten als
aktiver Schicht und einem Durchmesser von d = 4.0 μm ist in Abb. 7.2 gezeigt. Die Messung
wurde bei T = 80 K durchgeführt, um spektral scharfe Quantenpunktlinien im Spektrum
auszuschließen und die Moden gleichmäßig auszuleuchten. Die Fundamentalmode I des Re-
Normalized PL Intensity
1
I
T = 80K
d = 4μm
II
III
VI
V
IV
0
2.200
2.205
2.210
2.215
2.220
2.225
2.230
Energy (eV)
Abbildung 7.2: PL-Spektrum eines ZnSe-Mikrosäulenresonators mit einem Durchmesser von
d = 4 μm bei T = 80 K. Die erhöhte Temperatur verhindert die Ausbildung spektral scharfer Quantenpunktemission, so dass die Moden gleichmäßig ausgeleuchtet werden. Aus der Halbwertsbreite
(ΔE = 280 μeV ) der Fundamentalmode I (EI = 2.2021 eV ) ergibt sich eine Güte von Q ≈ 7860.
sonators liegt bei EI = 2.2021 eV und besitzt eine volle Halbwertsbreite von ΔE = 280 μeV.
Damit kann dem Resonator gemäß der Definition in Gl. (2.18) eine Güte von Q ≈ 7860
zugeordnet werden, was einen sehr hohen Wert für Selenid-Mikrosäulenresonatoren darstellt.
Neben der Fundamentalmode sind weitere Resonatormoden bei Energien E > EI sichtbar,
die hier mit römischen Ziffern gekennzeichnet sind. Der freie Spektralbereich zwischen den
Moden beträgt bei diesem relativ großen Durchmesser von d = 4 μm nur ΔE ≈ 1.5 meV.
Für kleinere Durchmesser können jedoch freie Bereiche von ΔE ≥ 10 meV erreicht werden,
wodurch die spektrale Filterung einer einzelnen Mode einfacher zu realisieren ist.
Zur räumlich aufgelösten Analyse der Modenstruktur wurden von Dr. Henning Lohmeyer
Fernfeldmessungen durchgeführt, indem im Mikrophotolumineszenz-Experiment statt der
78
7.1 Modenstruktur und Abstrahlcharakteristik von Mikrosäulenresonatoren
Fourierebene die Bildebene des Strahlengangs auf den Spektrometerspalt abgebildet wurde.
Diese Abbildung stellt einen eindimensionalen Schnitt durch das Modenprofil dar und lässt
so erste Rückschlüsse auf die räumliche Abstrahlcharakteristik zu. Diese Methode wurde hier
erweitert, indem, wie in Abschnitt 4.3.1 beschrieben, eine Serie solcher Fernfeldabbildungen
gemessen und aus diesen eindimensionalen Schnitten eine zweidimensionale Charakteristik
berechnet wird. Es ergibt sich die transversale Abstrahlcharakteristik des Mikrosäulenresonators bei fester Energie.
Eine Abbildung der so gemessenen Modenstruktur für den bereits in Abb. 7.2 gezeigten
Mikrosäulenresonator ist in Abb. 7.3 dargestellt, zusammen mit den von Dr. Jan Wiersig
am ITP Bremen berechneten Modenprofilen. Es ergibt sich eine hohe Übereinstimmung
der gemessenen Intensitätsverteilungen mit den theoretischen Berechnungen. Die römischen
Ziffern in Abb. 7.3b verknüpfen die Modenprofile mit den Moden im PL-Spektrum (Abb. 7.2).
Die Grundmode I ist zweifach entartet, wie die Berechnung zeigt. Diese Entartung führt
zu einem zweidimensionalen Gauß-Profil. Die mit II bezeichnete Mode weist einen Knoten
im Zentrum auf, so dass sich eine Ringform ergibt. Diese ersten Moden sind noch voll rotationssymmetrisch. Mode III zeigt dagegen auch Knoten in azimuthaler Geometrie und
damit eine reduzierte, vierzählige Symmetrie, und die nächsthöhere betrachtete Mode IV
besitzt durch ihre Hantelform nur noch eine zweizählige Rotationssymmetrie. Für die höheren
Moden V und VI ehöht sich zwar die Symmetrie wieder, aber die Anzahl der Knoten und
die Komplexität der Feldverteilung nimmt weiter zu.
a)
emission angle
b)
2.2049 eV
2.2021 eV
I
II
2.2089 eV
III
2.2105 eV
IV
2.2133 eV
V
2.2234 eV
VI
lens position
Abbildung 7.3: Räumliche Abstrahlcharakteristik eines Mikrosäulenresonators. a) Mittels vektorieller Transfer-Matrix-Methode berechnete Modenprofile (weiß: hohe Intensität, blau: niedrige
Intensität; Rechnungen von Dr. Jan Wiersig, ITP Bremen). b) Falschfarbenbild der logarithmischen
Intensitätsverteilung der Emission eines ZnSe-Mikrosäulenresonators mit einem Durchmesser von
d = 4 μm bei T = 80 K (blau: geringe Intensität, rot: hohe Intensität). Die römischen Ziffern ordnen
die zweidimensional vermessenen Modenprofile den entsprechenden Resonanzen im Spektrum in
Abb. 7.2 zu. Für die entarteten Moden ist jeweils nur einer der beiden Zustände gezeigt.
Die Eigenschaft des dreidimensionalen optischen Einschlusses und die Form der Moden legt
gemäß der in Abschnitt 2.5.3 dargelegten Analogie eine Klassifizierung der Moden ähnlich den
79
7 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
atomaren Orbitalen nah. Allerdings muss hier die Einschränkung berücksichtigt werden, dass
die Zustände im Allgemeinen hybridisiert sind, also sowohl Anteile transversal-elektrischer
Polarisation als auch transversal-magnetischer Polarisation besitzen. Solche hybriden Moden werden mit HEn,m bezeichnet, wobei den Moden jeweils eine radiale Ordnung n und
eine azimuthale Ordnung m zugeordnet wird. Diese Ordnungszahlen geben die Anzahl der
Feldstärkeknoten in radialer beziehungsweise azimuthaler Geometrie an. Die Zuordnung der
in Abb. 7.3 dargestellten Moden ist in Tabelle 7.1 angegeben. Die Fernfeldabbildungen der
Mode
Spektrale Position
Güte Q = E/ΔE
Profil
I
2.2021 eV
7860
HE1,1
II
2.2049 eV
7600
T E0,1 /T M0,1
III
2.2089 eV
5130
HE2,1
IV
2.2105 eV
5810
HE1,3
V
2.2133 eV
5530
HE3,1
VI
2.2234 eV
6940
HE2,2
Tabelle 7.1: Spektrale Positionen und Qualitätsfaktoren Q der in Abb. 7.2 gezeigten Kavitätsmoden
sowie eine Zuordnung der gemessenen Modenprofile zu für Mikrosäulenresonatoren berechneten
Modenprofilen.. Die Güten der höheren Moden sind gegenüber der Qualität der Fundamentalmode
reduziert, liegen aber dennoch alle oberhalb von Q = 5000. Die für die Zuordnung der Modenprofile
benötigten Berechnungen wurden von Dr. Jan Wiersig durchgeführt [44].
höheren Moden zeigen, dass in diesen Zuständen eine gewisse Aufenthaltswahrscheinlichkeit der Photonen im Randbereich des Mikrosäulenresonators besteht. Da im Allgemeinen
bei der Prozessierung solcher Resonatoren die Seitenwände der Mikrosäule aufgeraut werden, ist die Möglichkeit der Absorption des Lichts dort größer, was die Güte dieser Moden
reduziert [58, 223]. Tatsächlich sind die Güten der höheren Moden kleiner als die der Fundamentalmode (siehe 7.1), liegen aber dennoch alle oberhalb von Q = 5000. Daher kann
davon ausgegangen werden, dass Verluste in den Seitenwänden vernachlässigbar sind. Diese
hohen Güten der höheren Moden lassen auch eine effektive Verstärkung der Quantenpunktlumineszenz bei entsprechender Kopplung zu. Allerdings bietet sich wegen des Strahlprofils
eine Abstimmung der Fundamentalmode auf die Quantenpunktemission an. Eine solche
Abstimmung wird im nächsten Abschnitt demonstriert und analysiert.
7.2 Verbesserung der Auskoppeleffizienz durch
Temperatur-Abstimmung
Eine ideale Kopplung zwischen Quantenpunktemission und Resonatormode liegt vor, wenn
der Emitter im Maximum des Lichtfeldes positioniert ist und dieselbe Emissionsenergie zeigt
wie die betrachtete Mode. Die Position des Emitters liegt in der fertig prozessierten Struktur
fest. Zur optimalen Positionierung des Quantenpunkts in einer Mikrokavität wurden in Abschnitt 3.3 verschiedene Verfahren beschrieben. Zur spektralen Abstimmung kann entweder
unter Ausnutzung der in Gl. (2.19) beschriebenen Beziehung der Durchmesser nachträglich
angepasst werden. Eine entsprechende Studie unter Federführung von Dr. Henning Lohmeyer
wurde in [O2] publiziert. Für die Anwendung dieser Methode muss der Quantenpunkt allerdings auf der höherenergetischen Seite von der Resonatormode liegen, da der Durchmesser
nachträglich nicht vergrößert werden kann. Außerdem ist dieser Prozess irreversibel. Eine
80
7.2 Verbesserung der Auskoppeleffizienz durch Temperatur-Abstimmung
reversible Abstimmung lässt sich über das Einstellen der Temperatur erzielen. Die Emissionsenergie eines Quantenpunkts ist stark temperaturabhängig, während die spektrale Position
der Resonatormode nur über den Brechungsindex und die Schichtdicken von der Temperatur
abhängt und somit nur wenig Änderung erfährt. Für diese Methode muss der Quantenpunkt
bei T = 4 K ebenfalls höherenergetisch emittieren als die Resonatormode, da ein Ansteigen
der Temperatur zu einer Rotverschiebung führt.
In Abbildung 7.4 sind die Spektren eines Mikrosäulenresonators bei verschiedenen Temperaturen gezeigt. Für T = 50 K ist neben der Fundamentalmode des Resonators bei
EF M = 2.2241 eV eine Quantenpunktlinie bei EQD = 2.2269 eV zu sehen, die durch einen Pfeil
markiert wird. Bei steigender Temperatur verschiebt die Quantenpunktemission verstärkt
zu niedrigeren Energien, während die Resonatormode lediglich eine moderate Verschiebung
erfährt. In Abbildung 7.5 ist die spektrale Position der Quantenpunktemission (blaue Punkte)
T = 290 K
x 10
T = 220 K
Intensity (arb. units)
T = 165 K
T = 145 K
Abbildung 7.4: PL-Spektren eines
Mikrosäulenresonators (d = 830 nm)
bei verschiedenen Temperaturen. Neben der Fundamentalmode des Resonators ist die Emission eines Quantenpunkts zu sehen (Pfeil). Mit Erwärmung der Probe erfolgt eine Rotverschiebung sowie eine Verbreiterung
der Linie (Kapitel 5). Bei T = 165 K
ergibt sich eine fünffache Überhöhung
der Intensität der Resonatormode gegenüber der Intensität bei T = 100 K.
Das bei T = 290 K aufgenommene
Spektrum ist zur besseren Sichtbarkeit mit dem Faktor 10 skaliert.
T = 120 K
T = 80 K
T = 50 K
2.22
2.23
2.24
2.25
2.26
2.27
Energy (eV)
und die der Fundamentalmode des Resonators gegen die Temperatur aufgetragen. Wird die
spektrale Position der Mode (schwarze Quadrate) im Vergleich zu einer Varshni-Anpassung
der Quantenpunktemissionsenergie (blaue Linie) dargestellt, so ergibt sich ein Schnittpunkt
der Kurven bei einer Temperatur von T = 165 K. Bei dieser Temperatur erfährt die ebenfalls
aufgetragene Intensität der Resonatormode (rote Kreise) eine maximale Überhöhung um das
81
7 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
QD position
FM position
Varshni-fit
FM intensity
2.27
Energy (eV)
2.26
2.25
2.24
int. Intensity (arb. units)
Fünffache, was auf die optimale Kopplung zwischen Quantenpunktemission und Kavitätsmode zurückgeht. Bei einer weiteren Erhöhung der Temperatur nimmt die Kopplung wieder ab,
und die Intensität der Mode kehrt auf den ursprünglichen Temperaturverlauf zurück.
2.23
0
50
100
150
200
250
300
Temperature (K)
Abbildung 7.5: Spektrale Position der Quantenpunktemission (Punkte) und der Fundamentalmode
(Quadrate) des Mikrosäulenresonators sowie Intensität der Resonatormode (Kreise) in Abhängigkeit
von der Temperatur. Die Quantenpunktemission folgt einem Varshni-Verlauf (Linie), während sich
die Position der Fundamentalmode nur wenig verändert. Dadurch kommt es bei T = 165 K zu
einem optimalen spektralen Überlapp, der die Auskoppeleffizienz maximiert und zu einer effektiven
Verstärkung der Intensität auf das Fünffache hervorruft.
Aus den Messungen geht hervor, dass über eine Temperaturabstimmung eine Überhöhung
der Intensität der Resonatormode erreicht wurde. Diese Überhöhung beträgt im Maximum
das Fünffache der ursprünglichen Intensität und liegt damit in guter Übereinstimmung mit
den Ergebnissen anderer Gruppen (Abschnitt 3.3.2) und mit den unter Verwendung anderer Methoden erreichten Resultaten [O2]. Über einen Bereich von ΔT = 10 K lassen sich
Überhöhungen um mindestens das Dreifache realisieren, so dass in künftigen Anwendungen
auch mit limitierter Präzision eine gute Abstimmung der Kopplung möglich ist.
Beschränkt wird die effektive Verstärkung der Auskoppeleffizienz durch die Güte des Resonators sowie die unveränderte räumliche Verstimmung. Dies ließe sich, wie in Abschnitt 3.3.2
beschrieben, durch relativ neu entwickelte Methoden verhindern. Dabei werden vor der
Prozessierung eines Mikrosäulenresonators zum Beispiel Quantenpunkte an vorher fest definierten Orten hergestellt [238, 239]. Eine weitere Möglichkeit stellt eine PL-Kartierung
der Probe mit Hilfe von Photolumineszenzmessungen dar, um die zu prozessierenden Bereiche festzulegen [234, 240–244]. Beide Ansätze beschränken sich jedoch bislang auf die
Gruppe-III-Arsenide.
82
7.3 Nitrid-basierte Mikrokavitäten
7.3 Nitrid-basierte Mikrokavitäten
Neben den Untersuchungen an Selenid-basierten Mikrokavitäten wurden auch Mikrosäulenresonatoren auf Basis von GaN analysiert. Die Herstellung solcher Stukturen ist auf Grund
verschiedener Faktoren relativ kompliziert. Daher wurde der obere Spiegel der Kavität durch
das Abscheiden verschiedener Dielektrika realisiert, wie in Abschnitt 4.1.3 beschrieben wird.
Die untersuchten Proben wurden in der AG Prof. Hommel hergestellt.
7.3.1 Mikrokavitäten ohne aktive Schicht
Für erste Untersuchungen wurde auf die Integration einer aktiven Schicht verzichtet. Solche
Strukturen werden als kalte Kavität bezeichnet. Sie bieten hier den Vorteil, dass die komplette
Struktur bei hohen Wachstumstemperaturen hergestellt werden kann und somit eine optimale
Materialqualität erreicht werden kann. Um die Kavität trotz der fehlenden aktiven Schicht mit
Photolumineszenzmessungen analysieren zu können, wurde ihre Resonanzfrequenz auf den
gelben Spektralbereich abgestimmt. So können durch Anregung der gelben Defektlumineszenz
die Resonatormoden ausgeleuchtet werden.
PL Intensity (arb. units)
Experiment
Simulation
2.57
2.58
2.59
2.60
2.61
2.62
2.63
Energy (eV)
Abbildung 7.6: Experimentelles und berechnetes PL-Spektrum einer GaN-basierten kalten Mikrosäulenkavität mit einem Durchmesser von d = 1.85 μm bei T = 4 K. Die von der Defektlumineszenz ausgeleuchteten Moden sind einem intensiven Untergrund überlagert und relativ schwach
ausgeprägt. Die Güte des Resonators beträgt ungefähr Q ≈ 300 ± 100. Die Simulation durch Dr.
Jan Wiersig basiert auf einer vektoriellen Transfer-Matrix-Methode [44].
Ein PL-Spektrum einer kalten Mikrosäulenkavität mit einem Durchmesser von d = 1.85 μm
ist in Abb. 7.6 im Vergleich zu einer Simulation dargestellt. Die Kavität besteht aus einem
83
7 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
40-fachen AlGaN/GaN-DBR als unterem Spiegel und einem dreifachen TiO2 /SiO2 -BraggSpiegel als oberem Spiegel, die eine aus GaN bestehende λ-Kavität einschließen. Die Moden
werden von der hochenergetischen Flanke der Defektlumineszenz des GaN der Kavitätsabstandsschicht ausgeleuchtet. Die Moden sind dieser Defektlumineszenz überlagert und nur
schwach ausgeprägt. Insbesondere die Fundamentalmode bei E = 2.577 eV besitzt sehr wenig
Intensität, und die Mode bei E = 2.625 eV konnte nur sehr schwach detektiert werden. Im
Vergleich mit dem von Dr. Jan Wiersig berechneten Spektrum eines solchen Resonators ergibt
sich eine gute Übereinstimmung der spektralen Positionen und der freien Spektralbereiche
mit den experimentell ermittelten Daten. Die Güte des Resonators beträgt Q ≈ 300 ± 100,
was vergleichbar mit anderen AlGaN/GaN-Mikrokavitäten ist [33, 48].
Als ein Grund für die generelle schwache Lumineszenz aus den Proben ist das TiO2 im oberen
Spiegel zu nennen, das einen Großteil der Anregung absorbiert, die bei Eexc = 3.815 eV
erfolgt. Die alternativen am IFP verfügbaren Anregungsquellen liegen jedoch im Stoppband
des Mikroresonators. Die Anregung erfolgte also sehr ineffektiv, und die Moden heben sich
nur wenig von der Hintergrundlumineszenz des Materials ab.
Darüber hinaus fluktuieren die Schichtdicken des dielektrischen Bragg-Spiegels relativ stark,
was zu einer großen Inhomogenität über die gesamte Probe führt. Diese Inhomogenität
äußert sich auch in der Variation der spektralen Position der Fundamentalmode von Mikroresonatoren mit unterschiedlichen Durchmessern. Wie in Abschnitt 2.5.4 erläutert sollte
mit abnehmendem Durchmesser die Fundamentalmode in hyperbolischer Weise zu höheren
Energien verschoben sein, und der freie Spektralbereich (FSR) zwischen den Moden sollte auf
Grund des höheren optischen Einschlusses zunehmen. Mit der FIB (Abschnitt 4.2) wurden
zur experimentellen Überprüfung dieser Zusammenhänge Mikrosäulen mit Durchmessern
zwischen 960 nm und 2.05 µm präpariert. Während die Zunahme des FSR im Experiment
gut zu erkennen ist (Abb. 7.7 links), unterliegen die spektralen Positionen der jeweiligen
Fundamentalmoden einer großen Streuung (Abb. 7.7 rechts).
Abbildung 7.7: Links: Freier Spektralbereich zwischen Grundmode und erster höherer Mode für
verschiedene Durchmesser. Der antiproportionale Zusammenhang ist deutlich erkennbar. Rechts:
Spektrale Position der Fundamentalmode für Mikrosäulenresonatoren verschiedener Durchmesser.
Es ist kein Zusammenhang erkennbar, was auf eine starke Fluktuation der Schichtdicken in den
dielektrischen Spiegelschichten hindeutet. Teile der Daten gemessen von Dr. Henning Lohmeyer.
Die starken Fluktuationen in der Schichtdicke der dielektrischen Spiegel sowie eine hohe
84
7.3 Nitrid-basierte Mikrokavitäten
Rauigkeit der Grenzschicht zwischen GaN-λ-Kavität und TiO2 /SiO2 -DBR konnte durch
Dr. Angelika Pretorius vom IFP Bremen via Transmissionselektronenmikroskopie bestätigt
werden [356]. Für die anschliessend diskutierte hybride Kavität mit Quantenpunkten als
aktivem Material ist die erhöhte Rauigkeit der Grenzfläche zwischen GaN und Dielektrika
sogar im REM sichtbar, wie Abbildung 7.8 zeigt. Der Übergang von dem helleren GaN zu den
dunkleren dielektrischen Schichten erscheint wesentlich unregelmäßiger als die Grenzflächen
zwischen den Spiegelschichten weiter unten im rechten Teilbild. Aus den Bildern wird auch
ersichtlich, dass die dielektrischen Schichten durch die FIB-Prozessierung im Vergleich zu
Halbleiter-Spiegelschichten (Abb. 4.3 und 4.5c) an den Rändern mehr Schaden erleiden. Auch
dies wirkt sich in reduzierter Reflektivität und damit veringerter Güte der Resonatoren aus.
Abbildung 7.8: REM-Bild der hybriden InGaN-Quantenpunkt-Kavität (links). Der epitaktisch hergestellte untere DBR sowie die aufgedampften dielektrischen Spiegelpaare sind zu sehen. Dazwischen
liegt die GaN-Kavitätsabstandsschicht. Die Quantenpunktschicht ist nicht sichtbar. Deutlich sichtbar
ist eine Schädigung am Rand der obersten Schicht des oberen DBRs durch die FIB-Prozessierung.
Rechts ist eine hochauflösende REM-Aufnahme der Kavitätsabstandsschicht gezeigt. Die Rauigkeit
der Grenzschicht zwischen GaN und dem oberen Spiegel ist deutlich erkennbar (weißer Rahmen).
7.3.2 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
Auch wenn die Güte der hybriden Kavitäten beschränkt ist, sollte sie ausreichen, um Kopplungseffekte eines solchen Resonators mit Quantenpunkten in der aktiven Schicht beobachten
zu können. Daher wird im nächsten Schritt untersucht, ob sich Quantenpunkte in solche
Strukturen einbetten lassen und wie sich dies auf die optischen Eigenschaften auswirkt.
Zur Einbettung einer Quantenpunktschicht in eine solche hybride Mikrokavität muss zunächst
die Prozedur zur epitaktischen Quantenpunkterzeugung auf den veränderten Untergrund
angepasst werden, da zuvor das Quantenpunktwachstum auf verspannungsfreiem GaN als
Substrat entwickelt wurde. Nun liegt bei diesen Mikrokavitäten eine GaN-Schicht vor, die
85
7 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
wegen der Spiegelschichten gitterangepasst zu Al0.4 Ga0.6 N abgeschieden wurde. Um festzustellen, ob bei der Herstellung der aktiven Schicht der Quantenpunktcharakter erhalten blieb,
erfolgt zunächst eine Untersuchung einer halboffenen Kavität, bei der lediglich eine mit GaN
bedeckte Quantenpunktschicht ohne dielektrischen oberen Spiegel auf dem AlGaN/GaNDBR abgeschieden wurde. PL-Spektren der planaren Struktur sowie von Mesastrukturen
unterschiedlicher Durchmesser sind in Abb. 7.9 für T = 4 K dargestellt.
900 nm
PL Intensity (arb. units)
Abbildung 7.9: PL-Spektrum der
auf einen AlGaN/GaN-DBR abgeschiedenen planaren Quantenpunktschicht sowie von zwei aus dieser
Struktur mittels FIB prozessierten
Mesastrukturen mit Durchmessern
von d1 = 900 nm und d2 = 1.8 μm
bei T = 4 K. In allen Spektren sind
spektral scharfe Emissionslinien zu erkennen, die auf den Quantenpunktcharakter der Schicht hindeuten. Prozessierung, Messung und Auswertung
von Dr. Henning Lohmeyer [C2].
1.8 μm
2.68
unstructured
2.70
2.72
2.74
2.76
2.78
Energy (eV)
Sowohl für die planare Stuktur, als auch für die Mesastrukturen weist die Photolumineszenz die für Quantenpunktschichten typische Gauß-förmige inhomogene Verbreiterung auf.
Darüber hinaus sind der PL des Quantenpunktensembles spektral scharfe Linien überlagert,
die auf die Existenz von Quantenpunkten hinweisen. Diese scharfen Linien sind bei kleineren Mesa-Durchmessern besser sichtbar, da für sehr kleine aktive Flächen nur noch wenige
Quantenpunkte optisch aktiv sind und die Gauß-förmige Ensemblebande in einzelne Quantenpunktlinien zerfällt. Die Übertragung der Herstellungsmethode der Quantenpunkte von
verspannungsfreiem GaN auf das verspannte AlGaN/GaN-DBR-Substrat ist also erfolgreich
realisiert worden.
Die Integration einer aktiven Schicht in eine solche hybride Kavität hat eine weitere Reduktion der Güte zur Folge. In Abbildung 7.10 ist die Photolumineszenz einer planaren
86
7.3 Nitrid-basierte Mikrokavitäten
Quantenpunkt-Mikrokavität mit dielektrischem DBR als oberem Spiegel gezeigt. Die PL des
Quantenpunktensembles besitzt bei dieser Struktur eine größere inhomogene Verbreiterung
als die Breite des Stoppbandes, welches daher durch Restlumineszenz an dessen Rändern gut
identifizierbar ist. Innerhalb des Stoppbandes ist die Kavitätsresonanz erkennbar. In planaren
Kavitäten repräsentiert diese Resonanz aber nicht allein den optischen Grundzustand des
Resonators, sondern wegen der Abwesenheit eines transversalen optischen Einschlusses ein
Modenkontinuum (Abschnitt 2.5.2), weshalb die Güte nicht direkt aus dieser spektralen
Signatur abgeschätzt werden kann. Aus diesem Grund wurde zur Abschätzung der Güte hier
die niederenergetische Flanke, die im Wesentlichen von der Grundmode bestimmt wird, bis
zum Maximum der Resonanz mit einer Lorentzkurve angepasst, die der Form der Grundmode
entspricht. Daraus ergibt sich eine Güte von Q ≈ 190, die auf Grund des Ermittlungsverfahrens eine relativ grobe Abschätzung darstellt.
Diese Güte ist gegenüber der oben diskutierten kalten Mikrosäulenkavität, die eine Güte
von Q ≈ 340 besitzt, wesentlich reduziert. Diese Minderung der Güte gegenüber der kalten
Kavität ist hier nicht auf die Absorptionseffekte in der aktiven Schicht zurückzuführen. Vielmehr wurde beim Wachstum dieser Strukturen die Quantenpunktschicht mit einer bei 820 ◦ C
abgeschiedenen GaN-Schicht bedeckt, deren strukturelle Eigenschaften nicht optimal sind
und eine rauere Grenzfläche zwischen Kavitätsabstandsschicht und dielektrischen Schichten
zur Folge haben.
Abbildung 7.10: Spektrum der planaren InGaN-Quantenpunkt-Mikrokavität bei T = 4 K. In der
Mitte ist die Fundamentalmode zu erkennen, die eine Güte von Q = 190 besitzt. Die Emissionsbanden
bei E = 2.52 eV und bei E = 2.71 eV kommen durch Quantenpunktlumineszenz zu Stande, die
spektral außerhalb des Stoppbandes der Mikrokavität liegen. Die Grenzen des Stoppbandes sind
durch gestrichelte Linien angedeutet.
87
7 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
Die Präparation von Mikrosäulenresonatoren aus dieser planaren Quantenpunkt-Mikrokavität
führt zu einer nochmaligen Reduktion der Güte. Ein PL-Spektrum einer solchen Mikrosäule
mit einem Durchmesser von d = 960 nm ist in Abb. 7.11 gezeigt. Das Spektrum weist
drei breite Resonatormoden bei E1 = 2.55 eV, E2 = 2.60 eV und E3 = 2.69 eV auf. Die
Grundmode bei E1 besitzt eine Güte von Q = 50, was die Detektion von Kavitätseffekten stark
erschwert.Dennoch zeigt die deutlich ausgeprägte Modenstruktur, dass mit dem gewählten
Herstellungsprozess Quantenpunktmikrokavitäten auf Nitrid-Basis hergestellt werden können.
Abbildung 7.11: Photolumineszenz einer Mikrosäulenkavität mit einem Durchmesser von d =
960 nm bei T = 4 K. Es sind mehrere, sehr breite Moden bei E1 = 2.55 eV, E2 = 2.60 eV und
E3 = 2.69 eV erkennbar. Der Resonator besitzt eine Güte von Q = 50.
7.4 Zusammenfassung
Dieses Kapitel gibt einen Überblick über die optischen Eigenschaften von Mikrosäulenresonatoren auf der Basis von Gruppe-II-Seleniden und Gruppe-III-Nitriden. Zunächst wurde die
Modenstruktur eines Mikrosäulenresonators untersucht. Dafür wurde eine neue Methode der
zweidimensionalen Analyse der räumlichen Abstrahlcharakteristik etabliert, die zuvor nur an
Resonatoren auf Basis von Gruppe-III-Arseniden durchgeführt wurde.
Nach der Analyse der Modenstruktur wurde die Kopplung der Emission eines Quantenpunkts
in eine solche Kavität untersucht. Es wurde am Beispiel temperaturabhängiger Messungen
88
7.4 Zusammenfassung
gezeigt, wie die Quantenpunktemission gezielt auf den Mikroresonator abgestimmt werden
kann. Mit diesem Verfahren konnte eine effektive Verstärkung der PL-Intensität auf das
Fünffache demonstriert werden. Dies ist vergleichbar mit den Ergebnissen entsprechender
Untersuchungen an Mikrosäulenresonatoren in der Literatur [243] sowie mit Resultaten, die
mit alternativen Abstimmungsmethoden erzielt wurden [O2].
Anschließend wurden Mikroresonatoren auf Basis von Gruppe-III-Nitriden untersucht, deren
obere Spiegel aus dielektrischen Schichten bestehen. In einer ersten Untersuchung an solchen
hybriden Kavitäten ohne eine aktive Schicht konnten Güten um Q ≈ 340 gemessen werden.
Allerdings unterlag die spektrale Position der Resonatormoden großen Unregelmäßigkeiten,
was auf Schichtdickenfluktuationen und Grenzflächenrauigkeiten zurückgeführt wurde. Diese
strukturellen Fluktuationen wurden ebenfalls anhand von REM-Aufnahmen und einer TEMUntersuchung bestätigt [356].
Im Anschluss wurde eine Quantenpunktschicht auf den epitaktisch hergestellten unteren
DBR aufgebracht und in Hinblick auf die Erhaltung des Quantenpunktcharakters auf dem
geänderten Substrat untersucht. Sowohl an planaren Strukturen, als auch an Mesastrukturen
wurden spektral scharfe Emissionslinien detektiert, die zeigen, dass eine Quantenpunktschicht auf den AlGaN/GaN-DBR aufgebracht wurde. Diese halboffene Kavität wurde nun
mit einem dielektrischen Spiegel geschlossen. Die so hergestellten hybriden QuantenpunktMikrokavitäten weisen eine gegenüber den kalten Kavitäten deutlich reduzierte Güte von
Q ≈ 190 für eine planare Kavität auf. Für strukturierte Mikrosäulen liegt die Güte bei
Q ≈ 50, was eine detaillierte Untersuchung verhindert. Diese Einschränkungen sind auf
die GaN-Bedeckungsschicht der Quantenpunkte zurückzuführen. Diese wurde bei 820 ◦ C
abgeschieden, um die Quantenpunkte zu erhalten, was aber schlechtere strukturelle Eigenschaften der GaN-Bedeckungsschicht zur Folge hat und so zu einer zusätzlichen Erhöhung
der Grenzflächenrauigkeit zwischen Bedeckungsschicht und dielektrischem DBR führt.
Zusammenfassend zeigen diese Ergebnisse das hohe Potential von Quantenpunkt-Mikrosäulenresonaturen auf der Basis von ZnSe und GaN. Es wurde demonstriert, wie die hohe Temperaturstabilität der Quantenpunktemission mit der gesteigerten Auskoppeleffizienz der
Mikrokavitäten verknüpft werden kann. Die hier vorgestellten Ergebnisse sind dadurch ein
wesentlicher Schritt auf dem Weg zu zukünftigen Anwendungen bei Raumtemperatur, wie
etwa elektrisch betriebenen Einzelphotonenquellen im sichtbaren Spektralbereich.
89
7 Quantenpunkt-Mikrokavitäten
90
8 GaN-Nanodrähte
In Abschnitt 7.2 des letzten Kapitels wurde dargestellt, wie die Auskoppeleffizienz der Quantenpunktlumineszenz durch Ankopplung an eine photonische Modenstruktur erhöht werden
kann. Bei den Nitrid-basierten Mikroresonatoren war allerdings die Qualität der Spiegelschichten und damit die Güte der Resonatoren begrenzt. Als Alternative zu den im vorigen
Kapitel diskutierten Mikrosäulenresonatoren, die durch einen Ätzprozess aus planaren Mikrokavitäten hergestellt werden (”top-down”), bietet sich ein direktes, selbstorganisiertes
Wachstum der Säulenstrukturen (”bottom-up”) an. Solche Nanostrukturen besitzen eine
hohe strukturelle Qualität, da sie fast völlig verspannungsfrei wachsen. Damit stellen sie auf
Grund ihrer Form und des Indexkontrasts zwischen Halbleiter und Luft ideale Wellenleiter
dar, deren Modenstruktur die Effizienz der Lichtauskopplung steigern kann. Eine besondere
Herausforderung ist jedoch die Integration von Heterostrukturen, wie sie zum Beispiel für
die Herstellung von Bragg-Spiegeln nötig sind.
Im Folgenden werden zunächst die optischen Eigenschaften von Nanodrähten detailliert
dargestellt, deren Wachstumsmodus von Timo Aschenbrenner am IFP Bremen entwickelt
wurde (Abschnitt 4.1.5). Dabei wird auf die verschiedenen Quellen der relevanten Lumineszenzbanden eingegangen, wobei auf Grund vernachlässigbar geringer Defektlumineszenz im
gelben Spektralbereich das Hauptaugenmerk auf der bandkantennahen Lumineszenz liegt.
Anschließend folgt im Hinblick auf spätere optoelektronische Anwendungen eine Untersuchung
an dotierten Nanodrähten zur Analyse des Einflusses von Dotierstoffen auf die optischen
Eigenschaften. Zum Abschluss wird die Lumineszenz von Nanodraht-Heterostrukturen diskutiert. Dabei werden InGaN-Quantenfilme, die in GaN-Nanodrähte eingebettet sind, an Hand
ihrer Photolumineszenz analysiert.
8.1 Optische Eigenschaften
Zunächst werden die Charakteristika der Photolumineszenz der Nanodrähte bei tiefen
Temperaturen sowie bei Raumtemperatur vorgestellt. Dies wird sich im Wesentlichen
auf die bandkantennahe Emission beschränken, da abgesehen von der Donator-AkzeptorPaarrekombinationsbande auf Grund der hohen kristallinen Güte keine anderen Beiträge
auftreten wie etwa defektbezogene Lumineszenz im gelben Spektralbereich [259, 357]. Über
polarisationsabhängige Messungen an vereinzelten Drähten werden die verschiedenen Emissionslinien identifiziert, aus denen sich die bandkantennahe Lumineszenz zusammensetzt.
Die in diesem Unterabschnitt diskutierten Messungen wurden unter Federführung von Dr.
Kathrin Sebald durchgeführt.
In Abbildung 8.1 ist das Spektrum eines Nanodrahtensembles bei Raumtemperatur und bei
T = 4 K gezeigt. Bei Raumtemperatur (Abb. 8.1 oben) ist die exzitonische Lumineszenzbande
des Nanodrahtensembles um E = 3.3 eV zentriert und bei einem Signal-zu-Rausch-Verhältnis von s/n ≈ 100 deutlich detektierbar. Das erlaubt die Ausnutzung exzitonischer Effekte in
Bauteilen bei Raumtemperatur. Die thermische Energie beträgt kB 300 K = 25.8 meV und
91
8 GaN-Nanodrähte
B
liegt in der Größenordnung der Exziton-Bindungsenergie in GaN (EX
= 28 eV ). Zudem findet
eine starke Kopplung an Phononen statt, so dass die bandkantennahe Lumineszenz sehr breit
ist. Eine bei E DAP = 3.27 eV zu erwartende DAP-Bande ist nicht zu sehen, was auf die thermische Aktivierung der Donatoren und Akzeptoren zurückzuführen ist. Im nieder-energetischen
Spektralbereich E < 2.85 eV ist eine Signatur der Defektlumineszenz zu erkennen, die auf
Grund ihrer sehr schwachen Ausprägung vernachlässigbar ist. Die Photolumineszenz des
Nanodrahtensembles bei T = 4 K (Abb. 8.1 unten) kann spektral in drei Bereiche unterteilt
werden, nämlich die scharfe bandkantennahe Lumineszenz bei E = 3.47 eV, die durch unbeabsichtigte Störstellen verursachte Donator-Akzeptor-Paarrekombination (E DAP = 3.27 eV )
DAP
DAP
mit den dazugehörigen Phononrepliken (E1LO
= 3.18 eV, E2LO
= 3.09 eV ) und den niederenergetischen Spektralbereich (E < 2.8 eV ), in dem keine Lumineszenz auftritt. Letzteres
demonstriert die hohe kristalline Güte der Nanodrähte, denn häufig tritt sonst ein bei etwa
EY = 2.2 eV zentriertes, breites und intensives Defektband auf [259, 357]. Neben diesen
Banden ist zusätzlich eine schwach ausgeprägte, in der Literatur mit Y4 bezeichnete Bande bei EY4 = 3.36 eV zu erkennen [16], die von der planaren a-GaN-Schicht zwischen den
Nanodrähten stammt.
log. PL Intensity (arb. units)
10
0
10
-1
10
-2
10
T = 300K
0
10
-1
10
-2
10
-3
10
-4
T=4K
2.2
2.4
2.6
2.8
3.0
3.2
3.4
Energy (eV)
Abbildung 8.1: PL-Spektrum eines Nanodrahtensembles bei T = 4 K (unten) und Raumtemperatur (oben). Bei tiefen Temperaturen sind die bandkantennahe Lumineszenz bei E = 3.47 eV sowie
DAP = 3.18 eV, E DAP = 3.09 eV )
die DAP-Bande und ihre LO-Phononrepliken (E DAP = 3.27 eV, E1LO
2LO
am deutlichsten ausgeprägt. Daneben ist eine schwache Defektbande bei EY4 = 3.36 eV sichtbar,
die für GaN typische Defektlumineszenz im gelben Spektralbereich ist dagegen nicht messbar. Bei
Raumpemperatur ist ebenfalls keine signifikante Defektlumineszenz erkennbar. Die verbreiterte
PL-Bande der freien Exzitonen liegt bei 3.3 eV.
Da hier keine Emission unterhalb der DAP-Bande sichtbar ist, richtet sich der Fokus der
Betrachtungen auf die bandkantennahe Emission, die in Abb. 8.2 für T = 25 K gezeigt ist.
92
8.1 Optische Eigenschaften
Deutlich ist zu erkennen, dass verschiedene Linien zu dieser Emissionsbande beitragen, was
auf eine Beteiligung mehrerer exzitonischer Komplexe hindeutet. Die intensivste Rekombinationslinie des donatorgebundenen Exzitons (D0 X) zeigt eine volle Halbwertsbreite von
ΔE = 1.2 meV, was für solche Nanostrukturen einen sehr guten Wert darstellt [259, 277, 278]
und vergleichbar mit verspannungsfreiem Volumenmaterial ist, für das in der Literatur Werte
von ΔE ≈ 1 meV angegeben werden [279]. Mit steigender Temperatur ändern sich bedingt
durch die unterschiedlichen Bindungsenergien der verschiedenen exzitonischen Komplexe die
relativen Intensitäten der jeweiligen Emissionslinien.
0
PL Intensity (arb. units)
D XA
T = 25 K
0
A XA
0
D XB
XA
XB
3.46
3.47
3.48
3.49
Energy (eV)
Abbildung 8.2: Bandkantennahe Lumineszenz von GaN-Nanodrähten bei T = 25 K. Neben den
an Akzeptoren bzw. Donatoren gebundenen Exzitonen sind auch die Rekombinationsbanden der
freien Exzitonen als Schultern am höherenergetischen Rand des Spektrums sichtbar.
Das Spektrum bei T = 25 K weist vier signifikante Merkmale auf. Bei E(A0 X A ) = 3.467 eV
liegt die Emission eines neutralen, akzeptorgebundenen A-Exzitons (siehe Abschnitt 2.1.2).
Meist ist es auf Grund begrenzter struktureller Qualität nicht detektierbar, aber bei der hier
vorliegenden kristallinen Güte ist das A0 X deutlich messbar. Daneben liegt als intensivste
Linie die des donatorgebundenen A-Exzitons bei E(D0 XA ) = 3.472 eV. Auch das freie AExziton ist bei E(XA ) = 3.479 eV sichtbar. Die Rekombinationslinie des donatorgebundenen
B-Exzitons (E(D0 XB ) = 3.476 eV ) tritt mit wesentlich geringerer Intensität auf als die
entsprechenden A-Exziton-Übergänge. Das ist darauf zurückzuführen, dass ein Großteil der
B-Exzitonen durch einen Konversionsprozess, bei dem das Loch aus dem B-Valenzband
in das energetisch günstigere A-Valenzband relaxiert, in A-Exzitonen umgewandelt wird.
Dieser Konversionsprozess läuft auf wesentlich kürzeren Zeitskalen ab als die strahlende
Lebensdauer der Exzitonen [358], weshalb in der Lumineszenz bei tiefen Temperaturen
vorwiegend die Emission des A-Exzitons zu sehen ist. Die Rekombinationsbande des freien
93
8 GaN-Nanodrähte
B-Exzitons ist in Abbildung 8.2 nicht sichtbar; die markierte Position (E(XB ) = 3.484 eV )
stellt den Literaturwert dar. Bei höheren Temperaturen, die eine Rekonversion XA → XB
begünstigen, sind die B-exzitonischen Lumineszenzbanden deutlich zu detektieren. Die jeweils
gefundenen spektralen Positionen stimmen mit den Literaturwerten für GaN-Volumenmaterial
überein [16, 277].
Zur Analyse der verschiedenen Linien wurden polarisationsabhängige Messungen an einem
einzelnen Nanodraht durchgeführt. Dieser wurde vom Substrat abgelöst und auf einem
Siliziumwafer abgelegt, um die Polarisation an der Wachstumsachse des Drahts ausrichten
zu können. Anschließend wurde die Photolumineszenz polarisationsaufgelöst detektiert, um
wie in Abschnitt 2.1.2 beschrieben die exzitonischen Komplexe A und B über die optischen
Auswahlregeln zu identifizieren. In Abbildung 8.3 sind zwei solche Messungen gezeigt, bei
denen die Polarisationsebene des emittierten Lichts einmal senkrecht zur Längsachse des
einzelnen Nanodrahts und einmal parallel dazu liegt. Die Abweichung der spektralen Form
von der des Ensembles (siehe Abb. 8.2) wird anschließend diskutiert.
0
Norm. PL intensity (arb. units)
2.5
D XB
E c
E || c
TKryo = 4K
2.0
XB
1.5
1.0
XA
0
D XA
0.5
0.0
3.44
3.45
3.46
3.47
3.48
3.49
3.50
Energy (eV)
Abbildung 8.3: Polarisationsaufgelöste Messung der bandkantennahen PL bei T = 4 K. Da
die A-exzitonischen Übergänge nur polarisiertes Licht mit E ⊥ c aussenden, die B-exzitonischen
aber unabhängig von der Polarisation Licht emittieren, kann mit Hilfe polarisationsaufgelöster
Messungen eine Zuordnung der Banden erfolgen. Das sich theoretisch nicht verändernde XB dient
als Normierung.
Die Spektren sind normiert auf die Intensität der XB -Linie, deren Lumineszenz gemäß
Abschnitt 2.1.2 nicht von der Polarisation abhängt. Es ist deutlich erkennbar, dass die
relativen Intensitäten der Linien sich unterscheiden. Für die Photolumineszenz mit einer
Polarisation parallel zur c-Achse ist die Intensität der Linien bei E = 3.4789 eV und bei
E = 3.4719 eV um etwa 40% reduziert, während die Linie bei E = 3.4759 eV sich nur um
94
8.1 Optische Eigenschaften
etwa 20% reduziert. Da bei dieser Anregung der exzitonische A-Übergang nicht getrieben
wird, ist also davon auszugehen, dass die beiden Linien, deren Intensität stärker reduziert ist,
jenem A-Exziton zuzuordnen sind, während die weniger stark reduzierte Linie mit dem BExziton zusammenhängt. Im Idealfall sollten die A-exzitonischen Linien für die Polarisation
parallel zur c-Achse ganz unterdrückt sein, und die XB -bezogene Emission unbeeinflusst
sein. Auf Grund der begrenzten Länge der dispergierten Drähte von maximal 2 µm ist die
optimale Einstellung des Experiments allerdings erschwert. Dazu kommt der im folgenden
Abschnitt diskutierte erhebliche Wärmeeintrag, der durch Dephasierungseffekte die strenge
Gültigkeit der optischen Auswahlregeln abschwächt. Das C-Exziton war in keiner Messung
zu detektieren und ist daher bei dieser Diskussion nicht mit einbezogen worden.
Norm. PL Intensity (arb. units)
Neben der Polarisationsabhängigkeit der relativen Intensitäten fällt bei dem Vergleich des
Spektrums eines einzelnen und vom Substrat abgelösten Nanodrahts mit dem Spektrum des
Ensembles auf, dass die Linien im Einzeldraht-Spektrum wesentlich breiter erscheinen und
spektral leicht verschoben sind. Als Ursache dafür wird eine Erwärmung angenommen. Zur
Vereinzelung der Nanodrähte wurden aus einem Ensemble per Ultraschall Drähte gelöst und
in Wasser dispergiert. Anschließend wird diese Lösung auf einen Silizium-Wafer aufgetropft
und getrocknet. Die einzelnen Nanodrähte bleiben auf der Oberfläche des Wafers zurück und
haften dort auf Grund der van-der-Waals-Wechselwirkung ohne weitere Zusätze. Diese stellt
allerdings nur einen schlechten Wärmekontakt zwischen Draht und Wafer her, so dass der
Nanodraht die durch optische Anregung eingebrachte Wärme nicht effizient abführen kann
und sich gegenüber seiner Umgebung deutlich erwärmt.
1.0
0.8
dispersed NR 4K
NR ensemble 4K
NR ensemble 50K
0.6
0.4
0.2
0.0
3.42
3.44
3.46
3.48
3.50
Energy (eV)
Abbildung 8.4: Vergleich des Spektrums eines dispersierten Nanodrahts bei T = 4 K mit Ensemblespektren bei verschiedenen Temperaturen. Aus der Form des Spektrums lässt sich schließen, dass
sich der dispergierte Nanodraht während der Messung erwärmt hat.
95
8 GaN-Nanodrähte
In Abbildung 8.4 ist neben dem Spektrum des vereinzelten Drahts bei T = 4 K das Ensemblespektrum bei T = 4 K und bei T = 50 K dargestellt. Während für eine Ensemble-Temperatur
von T = 4 K die erwähnte Diskrepanz vorliegt, stimmt das Ensemble-Spektrum für T = 50 K
mit dem Einzeldrahtspektrum bei nominell T = 4 K fast vollständig überein (Abb. 8.4). Die
ebenfalls beobachtete spektrale Verschiebung lässt sich auf die Abnahme der Bandkante bei
Erwärmung zurückführen. Für Experimente an dispergierten und auf Silizium abgelegten
Nanodrähten lässt sich also neben der nominellen Kryostatentemperatur TKryo eine effektive
Nanodrahttemperatur TNW definieren, für die TNW = TKryo + ca. (45 ± 5) K gilt.
Für längere Nanodrähte wurde in der Literatur gezeigt, dass neben der lokalen Erwärmung
auch eine Verbiegung auftritt, wenn die Drähte auf einem Substrat abgelegt werden [277].
Dies erzeugt sowohl tensile als auch kompressive Materialverspannungen in Teilen des
Drahts, die sich wiederum auf die optischen Eigenschaften auswirken. So wird die D0 XRekombinationsbande bei Verspannung des Materials breiter und die Emission wird zu
höheren Energien spektral verschoben [277]. Die im Rahmen der vorliegenden Arbeit untersuchten Nanodrähte sind allerdings zu kurz, um messbare Verspannungseffekte hervorrufen
zu können.
8.2 Optische Eigenschaften dotierter Nanodrähte
Für Anwendungen in elektrisch betriebenen Bauteilen wird in diesem Abschnitt diskutiert,
wie sich das Einbringen von Fremdatomen zur Dotierung auf die optischen Eigenschaften
auswirkt. Dazu wurden Nanodrähte hergestellt, die Silizium als Donatoren oder Magnesium
als Akzeptoren enthalten. Die Veränderung der strukturellen Eigenschaften wird für die
Mg-dotierten Nanodrähte bereits im Elektronenmikroskop sichtbar, wie Abb. 8.5 zeigt, in der
REM-Bilder von Si-dotierten, Mg-dotierten und undotierten Nanodrähten abgebildet sind.
Abbildung 8.5: REM-Aufnahmen von undotierten Nanodrähten (links), Mg-dotierten Nanodrähten (Mitte) und Si-dotierten Nanodrähten (rechts). Während die Si-dotierten Nanodrähte
die Form der undotierten Referenz gut widerspiegeln, ist bei den Mg-dotierten Nanodrähten eine
deutliche Abweichung vom sechseckigen Querschnitt erkennbar. Es tritt verstärkt Koaleszenz auf,
was zu Stapelfehlern an den Grenzflächen führt. Die Proben sind für die Aufnahmen unterschiedlich
verkippt (GaN: 80◦ , GaN:Mg 52◦ , GaN:Si 52◦ ). Zur besseren Sichtbarkeit der Koaleszenz ist die
GaN:Mg-Probe zusätzlich in der Substratebene gedreht. Bilder erstellt in der AG Prof. Hommel.
Während die mit Silizium dotierten Nanodrähte in ihrer Gestalt den undotierten Nanodrähten sehr ähnlich sind, ist für die Mg-dotierten Drähte dagegen deutlich zu erkennen,
96
8.2 Optische Eigenschaften dotierter Nanodrähte
dass der Querschnitt stark von der hexagonalen Grundform abweicht. Zudem sind an vielen
Stellen bündelweise Nanodrähte miteinander verwachsen. Diese Koaleszenz führt zu basalen
Stapelfehlern an den Grenzflächen zwischen zwei Drähten, die wiederum eine eigene Rekombinationsbande im Spektrum verursachen können [359].
10
6
10
5
3000
2000
DAPMg
10
1000
4
DAPGaN + e-A
Mg
10
3
10
2
10
1
2.2
3.0
3.1
2.4
3.2
2.6
3.3
2.8
0
PL Intensity (counts/s)
PL intensity (counts/s)
In Abb. 8.6 sind die PL-Spektren von undotierten und dotierten Nanodrähten gezeigt. Um die
Lumineszenz auch quantitativ vergleichen zu können, wurden alle Spektren unter identischen
Bedingungen (T = 4 K, EAnreg = 3.815 eV, P/A ≈ 1 kW/cm2 ) und direkt nacheinander in
der selben Messung aufgenommen und anschließend auf eine Integrationszeit von Δt = 1 s
normiert.
3.0
GaN
GaN:Si
GaN:Mg
3.2
3.4
Energy (eV)
Abbildung 8.6: PL von undotierten (schwarz), n-dotierten (rot gestrichelt) und p-dotierten (blau
gepunktet) Nanodrähten bei T = 4 K, normiert auf Δt = 1 s. Während die Spektren von n-dotierten
und undotierten Nanodrähten bis auf Intensitätsunterschiede vergleichbar scheinen, weicht die
spektrale Form der PL von p-dotierten Nanodrähten deutlich von der Referenz ab. Eingesetztes
Bild: lineare Auftragung des Spektrums der GaN:Mg-Nanodrähte.
Die klare Diskrepanz zwischen den Mg-dotierten Drähten (blau gepunktet) und der Referenz
(schwarz) ist deutlich sichtbar. Exzitonische Emission tritt bei den Mg-dotierten Strukturen
nur als Schulter einer Bande auf, die bei EY2 = 3.41 eV ihr Maximum hat und durch basale Stapelfehler verursacht wird [359]. Die DAP-Bande ist gut zu sehen, was darauf zurückzuführen
ist, dass reines GaN immer leicht n-dotiert vorliegt und mit den zusätzlichen Mg-Akzeptoren
zusammen nun eine Donator-Akzeptor-Paarrekombination wahrscheinlicher ist als im undotierten Fall, wo lediglich unbeabsichtigte Störstellen als Akzeptor vorliegen. Speziell für
Magnesium als Akzeptor ergeben sich zwei akzeptorbezogene Rekombinationsbanden (eingeDAP
setztes Bild in Abb. 8.6), die in der Literatur als eine DAP-Bande bei EMg
= 3.18 eV und
e−A
als die Rekombinationsbande eines freien Elektrons mit dem Akzeptor bei EMg
= 3.26 eV
97
8 GaN-Nanodrähte
identifiziert wurden [16, 359]. Die Elektron-Akzeptor-Rekombinationsbande ist dabei der DAPBande von GaN überlagert, die für die undotierten und die Si-dotierten Nanodrähte (Abb. 8.6)
DAP
bei EGaN
= 3.27 eV liegt, was dem Literaturwert entspricht [16]. Da die DAP-Übergangsenergie vom Abstand (rAD ) zwischen Donator und Akzeptor abhängt gemäß ΔE ∝ 1/rAD [360]
und eine erhöhte Dichte einen verringerten mittleren Abstand zur Folge hätte, sollte bei
sehr hohen Dotierstoffkonzentrationen die DAP-Bande zu höheren Energien verschoben sein.
Eine solche Energieverschiebung konnte bei den analysierten Strukturen nicht festgestellt
werden, was eventuell auf die strukturbedingt relativ große Linienbreite der DAP-Bande
zurückzuführen ist.
Im niederenergetischen Spektralbereich (E < 2.8 eV ) ist für die Nanodrähte mit eingebrachtem Magnesium eine zusätzliche, sehr breite Lumineszenzbande zu sehen, die in den
undotierten und n-dotierten Proben fast nicht auftritt. Diese Lumineszenz ist strukturellen
Defekten zuzuschreiben, die normalerweise im gelben Spektralbereich PL verursachen. Es
wurde aber gezeigt, dass bei Mg-dotiertem GaN diese gelbe Defektlumineszenz zu höheren
Energien verschoben ist und ihr Maximum bei E ≈ 2.5 eV liegt [348]. Sie sind neben den
REM-Aufnahmen in Abbildung 8.5 ein deutlicher Hinweis auf die verschlechterte Materialqualität der Mg-dotierten Nanodrähte im Vergleich zu den undotierten und Si-Dotierten
Strukturen.
Die optischen Eigenschaften der Si-dotierten Nanodrähte (Abb. 8.6, rot gestrichelt) weisen
im Übersichtsspektrum keine signifikanten Abweichungen von denen der undotierten Nanodrähte auf. Es treten keine zusätzlichen, defektbezogenen Lumineszenzbanden auf. Das
Intensitätsmaximum der DAP-Bande ist in Relation zum Maximum der bandkantennahen
Emission um etwa drei Größenordnungen schwächer, während dieser Unterschied bei undotierten Nanodrähten nur etwa eineinhalb Größenordnungen beträgt. Dies lässt sich durch
die erhöhte Anzahl an Donatoren erklären. GaN ist leicht n-dotiert, und durch das Dotieren
mit Silizium wird diese n-Dotierung verstärkt und folglich die Emission des D0 X intensiver.
Sowohl bei der undotierten als auch bei der Si-dotierten Probe ist zudem eine Y4 -Defektbande
bei E = 3.36 eV zu sehen [16], die vermutlich von planarem a-GaN stammt, das sich während
des Nanodrahtwachstums zwischen den Drähten anlagert. Diese Defektlinie ist bei dem Mgdotierten Nanodrahtensemble nicht sichtbar; vermutlich wird sie von der Y2 -Koaleszenzbande
überdeckt, die bei EY2 = 3.41 eV ihr Maximum hat.
In einer detaillierten Untersuchung der bandkantennahen Lumineszenz lässt sich der Einfluss der Dotierung auf die elektronischen Zustände in den Nanodrähten weiter analysieren.
In Abb. 8.7 ist die bandkantennahe Emission von dotierten (in Abb. 8.7 um den Faktor
100 verkleinert) und undotierten Nanodrähten gezeigt. Deutlich zu erkennen ist die weitgehende Übereinstimmung der Si-dotierten Drähte (blau gepunktet) mit der undotierten
Referenzprobe (schwarz) in der Form des Spektrums. Lediglich die relative Intensität der
Rekombinationsbande des Akzeptor-gebundenen A0 XA -Exzitons bei E = 3.467 eV ist stark
unterdrückt. Die Linienbreite der D0 XA -Bande ist dagegen vergleichbar, und auch die als
Schultern sichtbaren donatorgebundenen B-Exzitonen D0 XB (E = 3.476 eV ) und die freien
Exzitonen XA (E = 3.479 eV ) können in beiden Spektren identifiziert werden.
Im Kontrast dazu ist im Spektrum der Mg-dotierten Nanodrähte (in Abb. 8.7 um den Faktor
100 vergrößert) keine der exzitonischen Rekombinationslinien mehr deutlich sichtbar. Lediglich
die A0 XA -Bande zeichnet sich als Schulter auf einer breiten und schwach ausgeprägten Bande
ab. Dies steht im Einklang mit der im REM sichtbaren deutlich herabgesetzten strukturellen
98
PL Intensity (arb. units)
8.2 Optische Eigenschaften dotierter Nanodrähte
10
4
2
x10
10
10
3
-2
x10
2
GaN
GaN:Si
GaN:Mg
3.450 3.455 3.460 3.465 3.470 3.475 3.480 3.485 3.490
Energy (eV)
Abbildung 8.7: Vergleich der bandkantennahen Lumineszenz von undotierten, n-dotierten und pdotierten Nanodrähtenbei T = 4 K, normiert auf Δt = 1 s. Zur besseren Vergleichbarkeit wurden die
Spektren der dotierten Nanodrähte mit den im Bild genannten Faktoren skaliert. Abgesehen von der
um zwei Größenordnungen höheren Intensität und der Abwesenheit der A0 XA -Linie stimmt die PL
der Si-dotierten Nanodrähte mit der undotierten Referenz überein. Dagegen ist die bandkantennahe
PL der Mg-dotierten Nanodrähte schwach und breit und weist lediglich eine Schulter an der A0 XA Position auf.
Qualität und ebenso mit der für diese Drähte gemessenen intensiven Defektlumineszenz.
Allerdings bleibt festzuhalten, dass diese Probleme bei der p-Dotierung von GaN mit Magnesium nicht spezifisch für den hier angewandten Wachstumsmechanismus sind, sondern eine
generelle Schwierigkeit darstellen, die auch bei der Dotierung von planaren GaN-Kristallen
auftreten.
Anhand der optischen Eigenschaften kann insgesamt festgestellt werden, dass eine Dotierung
der Nanodrähte mit dem verwendeten Herstellungsmodus gut vereinbar ist. Die Dotierung
mit Silizium hat die strukturellen Eigenschaften nicht messbar beeinflusst, und die optischen Eigenschaften bleiben weitgehend erhalten. Lediglich die relativen spektralen Gewichte
werden durch die Dotierung verändert. Die Dotierung mit Magnesium hat sich dagegen als
problematisch erwiesen, auch wenn diese Probleme nicht spezifisch für den Wachstumsmechanismus sind. Die kristalline Güte ist wesentlich herabgesetzt, und die Photolumineszenz
solcher Strukturen weist erhebliche Anteile von Defektlumineszenz auf. Dennoch kann auf
der Grundlage dieser Ergebnisse davon ausgegangen werden, dass auf Basis der hier untersuchten GaN-Nanodrähte diodenartige p-n-Strukturen hergestellt werden können. Für die
Realisierung optisch aktiver Bauelemente ist neben der Dotierung aber auch die Herstellung
von Heterostrukuren nötig, die im folgenden Abschnitt diskutiert wird.
99
8 GaN-Nanodrähte
8.3 InGaN/GaN-Heterostrukturen in Nanodrähten
Neben der Dotierung ist für optoelektronische Anwendungen im sichtbaren Spektralbereich
die Herstellung von Heterostrukturen wichtig. Axiale Nanodraht-Heterostrukturen ermöglichen zudem die Realisierung monolithischer Mikrosäulenresonatoren (Abschnitt 2.5) im
”bottom-up”-Verfahren. Um optisch aktive Schichten in Nanodrähten zu realisieren, wurden
von Gerd Kunert und Waldemar Freund an der Universität Bremen verschiedene Versuche
unternommen, InGaN-Schichten in GaN-Nanodrähte einzubetten. Dazu wurde auf einen
Nanodraht mit verschiedenen Wachstumszeiten und Wachstumstemperaturen InGaN aufgebracht, welches anschließend wieder mit GaN bedeckt wurde.
Bei homogener InGaN-Anlagerung auf der Spitze des GaN-Nanodrahts entstehen bei Wachstumstemperaturen von T = 700◦ C InGaN-Scheiben. Diese entsprechen je nach Schichtdicke
d und Durchmesser D des Nanodrahts Quantenfilmen (d 10 nm, D ≥ 50 nm) oder Quantenscheiben (engl.: quantum disks, d 10 nm, D < 50 nm). Quantenscheiben schränken
die Elektronen zwar wie Quantenfilme nur in einer Dimension quantenmechanisch ein, aber
sofern der Durchmesser der Scheiben die Diffusionslänge der Ladungsträger unterschreitet,
machen sich die Randbedingungen hier bereits bemerkbar und ändern die elektronische
Zustandsdichte. Für extrem dünne Drähte könnten diese Quantenscheiben auch zu Quantenpunkten werden, solch dünne Nanodrähte von nur wenigen Nanometern Durchmesser wurden
in Bremen bisher aber nicht hergestellt.
Im Folgenden werden die Eigenschaften von Nanodrähten mit eingebetteten InGaNQuantenfilmen diskutiert. Für deren Herstellung wurde während des Wachstumsprozesses
für 75 s zusätzlich zu Gallium und Ammoniak auch Indium bei einer Wachstumstemperatur
von T = 700◦ C angeboten. Bei einer durchschnittlichen Wachstumsgeschwindigkeit von etwa
400 nm/h entspricht dies einer mittleren Schichtdicke von d ≈ 8 nm.
Abbildung 8.8: TEM-Aufnahme
eines GaN-Nanodrahts mit eingebettetem InGaN-Quantenfilm. Im
weiß eingerahmten Bereich ist eine schwach hellere Linie erkennbar.
Der Kontrast wird durch den hohen
Indium-Gehalt in diesem schmalen Bereich erzeugt. Das amorphe
Material, dass den Nanodraht umgibt, wurde zur TEM-Präparation aufgebracht. Aufgenommen von
Dr. Marco Schowalter.
Diese Schicht ist im Transmissionselektronenmikroskop sichtbar, wie Abb. 8.8 zeigt. Dort ist
ein Längsschnitt durch einen einzelnen Nanodraht gezeigt, der einen Quantenfilm enthält. Die
100
8.3 InGaN/GaN-Heterostrukturen in Nanodrähten
Indium-reiche Schicht (weiß eingerahmt) ist als heller Streifen im dunkleren GaN zu sehen.
Allerdings ist ebenfalls zu sehen, dass der Quantenfilm nur einen Teil des Drahts einnimmt,
anstatt ihn voll zu durchlaufen. Das liegt am Wachstumsmodus der Nanodrähte, der an
Hand dieses Bildes gut nachvollzogen werden kann. Da die Drähte zur Substratoberfläche
leicht verkippt sind, wird sich neues Material auf den Seitenflächen niederschlagen. Die
Diffusionsgeschwindigkeit ist auf diesen m-Flächen größer als auf c-Flächen, was ein Grund
für die höhere Wachstumsgeschwindigkeit in c-Richtung ist. Das angebotene Material schlägt
sich also auf der Seitenwand nieder, diffundiert zur Spitze des Nanodrahts und wird dort nach
endlicher Zeit und Wegstrecke in den Kristall eingebaut. Offensichtlich ist die Diffusionslänge
unter den gegebenen Wachstumsbedingungen im Epitaxie-Reaktor zu kurz, um die andere
Hälfte der Spitze des Drahts zu erreichen, weshalb der Großteil des Indiums auf einer Hälfte
des Drahts eingebaut wird.
Neben der TEM-Analyse lassen sich die InGaN-Quantenfilme auch in der Photolumineszenz
detektieren. In Abb. 8.9 ist das PL-Spektrum des benachbarten Probenstücks des in Abb. 8.8
untersuchten Nanodrahtensembles gezeigt. Es wird von der bandkantennahen Emission
dominiert. Diese besitzt eine Halbwertsbreite von ΔE = 3.5 meV , vergleichbar mit der
Referenz. Daneben sind einige scharfe Defektlinien zwischen E = 3.32 eV und E = 3.36 eV
zu sehen, die in der Literatur mit Y4 , Y5 und Y6 bezeichnet werden [16], sowie die DAP-Bande
bei E = 3.27 eV und mehrere LO-Phononenrepliken.
10
6
PL Intensity (arb. units)
3000
10
5
2000
Yi
1000
10
DAP
4
0
2.2
10
3
10
2
2.0
2.2
2.3
2.4
2.4
2.5
2.6
2.6
2.7
2.8
2.8
3.0
3.2
3.4
Energy (eV)
Abbildung 8.9: Spektrum eines Ensembles von Nanodrähten mit eingebetteten Quantenfilmen
bei T = 4 K. Die bandkantennahe Emission dominiert das Spektrum, daneben ist die DAP-Bande
(3.27 eV) mit ihren LO-Phononenrepliken (3.18 eV, 3.09 eV, 3.0 eV) zu erkennen. Zusätzlich sind
einzelne scharfe Defektsignale um 3.36 eV deutlich. Im sichtbaren Spektralbereich zwischen 2.8 eV
und 2.0 eV ist eine zusätzliche breite, Gauß-förmige Quantenfilmbande erkennbar (blau gestrichelt:
Gauß-Anpassung mit Halbwertsbreite von ΔE = 194 meV ). Im eingesetzen Bild ist diese nochmal
linear in der Intensität dargestellt. Rot gepunktet ist eine Anpassung der gelben Defektlumineszenz.
101
8 GaN-Nanodrähte
Im sichtbaren Spektralbereich ist eine Lumineszenzbande zu sehen, die einer Überlagerung
aus gelber Defektlumineszenz und der Lumineszenz des eingebauten InGaNs zugeordnet
werden kann. Um die beiden beitragenden Banden zu unterscheiden zu können, wurde in
Abb. 8.9 zunächst die gelbe Defektlumineszenz gemäß Literaturwerten aus [16, 259, 357] mit
einer Gauß-Kurve angepasst, die um E = 2.2 eV zentriert ist und eine Halbwertsbreite von
ΔE = 300 meV besitzt. Anschließend wurde die höherenergetische InGaN-Bande untersucht.
Wie in der TEM-Untersuchung zu sehen ist, wird das Indium unregelmäßig eingebaut. Darüber
hinaus unterscheiden sich auch die Drähte selbst im Durchmesser. Dadurch können die
Schichtdicken variieren, da sich das Indium in einem dünneren Draht über die ganze Querschnittsfläche ausbreiten und der Schicht damit andere Eigenschaften verleihen kann. Die
Gruppe um Kishino an der Sofia University of Tokyo hat an GaN-Nanodrahtensembles mit
eingebetteten InGaN-Quantenfilmen vergleichbare inhomogene Verbreiterungen von einigen
100 meV festgestellt [361]. Die Abweichungen von der Gauß-Form ist der hier schwach ausgeprägten gelben Defektlumineszenz zuzuschreiben.
Im eingesetzen Bild ist die Quantenfilm-PL des Nanodrahtensembles nochmals linear in der
Intensität dargestellt. Es sind verschiedene Schultern sichtbar, die dem Spektrum überlagert sind und auf die variierende Struktur und Zusammensetzung der Quantenfilme in den
verschiedenen Nanodrähten des Ensembles hinweisen. Auch wenn die Intensität der InGaNLumineszenz im Vergleich zur bandkantennahen Rekombination gering erscheint, konnte
gezeigt werden, dass der Einbau von InGaN-Heterostrukturen in die Nanodrähte mit dem
demonstrierten Wachstumsmodus kombiniert werden kann.
8.4 Zusammenfassung
In diesem Kapitel wurden die optischen Eigenschaften von GaN-Nanodrähten dargestellt,
die auf Grund ihres hohen Aspektverhältnisses eine Alternative zu geätzten Wellenleitern
oder Mikroresonatoren darstellen. Die vorgestellten Strukturen wurden mit einem neuartigen
Wachstumsmodus hergestellt, der ohne Katalysatoren, mikrostrukturierte Substrate oder
Masken funktioniert. Dadurch erhalten diese Nanodrähte eine hervorragende kristalline Güte,
die sich in ihren optischen Eigenschaften widerspiegelt. Unter anderem wurde gezeigt, dass
weder tensile noch kompressive Verspannungen des Materials vorliegen. Defektlumineszenz
im gelben Spektralbereich tritt für undotierte GaN-Nanodrähte ebenfalls nicht auf.
Für n-dotierte Nanodrähte bleiben diese optischen Eigenschaften erhalten, eine Herabsetzung
der kristallinen Qualität scheint also nicht vorzuliegen. Etwas anders ist die Situation im
Fall p-dotierter Schichten, bei denen eine deutliche Verschlechterung der Materialqualität
festgestellt wurde. Dies ist aber ein generelles Problem bei der p-Dotierung von GaN und wirft
daher keine neuen Fragen auf. Es konnte gezeigt werden, dass die Dotierung mit dem neuen
Wachstumsmodus vereinbar ist, und dass somit eine Herstellung von elektrisch betriebenen
Bauteilen auf Basis dieser Nanodrähte möglich sein sollte.
In einem weiteren Schritt wurde untersucht, in welcher Form InGaN/GaN-Heterostrukturen
realisierbar sind. Dabei konnten optisch aktive Quantenfilme in die Nanodrähte eingebracht
werden, ohne dabei die strukturelle oder die optische Güte der anderen Komponenten zu
beeinflussen.
102
8.4 Zusammenfassung
Zusammenfassend konnte in diesem Kapitel erstmals das Potential dieser neu entwickelten Nanostrukturen im Detail analysiert und demonstriert werden. Die guten optischen
Eigenschaften bleiben beim Einbringen von Dotierungen oder Heterostrukturen weitgehend
erhalten, was eine Vielzahl von Anwendungsmöglichkeiten eröffnet.
103
8 GaN-Nanodrähte
104
9 Zusammenfassung & Ausblick
In der vorliegenden Arbeit wurden die optischen und die optoelektronischen Eigenschaften
von Halbleiterquantenpunkten, Mikrosäulenresonatoren und Nanodrähten beschrieben, deren
Bandlückenenergie einer Wellenlänge im sichtbaren Spektralbereich entspricht. Dabei standen
im Hinblick auf mögliche Anwendungen besonders die Eigenschaften von Quantenpunkten
unter elektrischer Anregung und bei höheren Temperaturen sowie eine Optimierung der
Auskoppeleffizienz von Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren im Mittelpunkt.
Es wurden die Eigenschaften von Quantenpunkt-LEDs auf Basis breitlückiger Halbleiter
präsentiert. Dabei wurden zunächst Messungen an CdZnSe-Quantenpunkten vorgestellt, die
in eine resonanzverstärkte LED eingebettet sind. An diesen Strukturen konnte elektrisch angeregte Einzelquantenpunktlumineszenz bis zu einer Temperatur von bis T = 90 K gemessen
werden. Anschließend wurden entsprechende Messungen an InGaN-Quantenpunkten durchgeführt. Hier konnte Einzelquantenpunktelektrolumineszenz bis T = 150 K detektiert werden.
Mit diesen Messungen, die zuvor in der Literatur nur für Gruppe-III-As-Quantenpunkte
diskutiert worden waren, wurde gezeigt, dass mit Hilfe von Quantenpunkten auf Selenidoder Nitrid-Basis nicht nur Einzelquantenpunktlumineszenz im sichtbaren Spektralbereich,
sondern auch bei Temperaturen oberhalb von 77 K möglich ist. Das erlaubt einen Betrieb
mit Stickstoffkühlung, die das wesentlich teurere flüssige Helium als Kühlmittel ablöst. Die
Messungen haben gezeigt, dass zukünftig auch Quantenpunkt-basierte optoelektronische
Bauteile möglich sein sollten, die bei Raumtemperatur und ohne jede Kühlung arbeiten
können. Solche Einzelquantenpunkt-LEDs bilden den Grundbaustein für elektrisch betriebene Einzelphotonenquellen, deren Realisierung auf Basis der hier vorgestellten Ergebnisse in
naher Zukunft möglich sein sollten.
Neben diesen technologischen Aspekten wurde der Einfluss des elektrischen Feldes auf die
Lumineszenz der Quantenpunkte untersucht. Dabei wurden Indizien dafür gefunden, dass
die anliegende Spannung in beiden Materialsystemen eine Reduktion der Exziton-PhononKopplung zur Folge hat.
Des Weiteren wurden die Lumineszenzeigenschaften von Mehrfach-InGaN-Quantenpunktschichten unter optischer Anregung präsentiert. Die Photolumineszenz des Quantenpunktensembles der Mehrfachschicht konnte auf Grund einer vergrößerten Aktivierungsenergie
gegenüber einer Einzelschicht bis Raumtemperatur detektiert werden. Diese Steigerung
kann auf eine Kopplung zwischen den Quantenpunktschichten der Mehrfachstruktur zurückzuführen sein.
Darüber hinaus wurden Verstärkungsmessungen an Quantenpunkt-Mehrfachschichten durchgeführt, um deren Eignung als aktives Material in Laserstrukturen zu untersuchen. Dabei
max
konnte erstmals eine Nettoverstärkung des Lichts von gmod
= 50 cm−1 ermittelt werden.
max
Der Gewinn pro Quantenpunkt liegt bei gmod
/QD ≈ 10−9 cm−1 und ist dabei vergleichbar
mit dem Gewinn pro Quantenpunkt in anderen Materialsystemen. Auf Grund der hohen
Anisotropie der Dipolmatrixelemente ist für Quantenpunkte, die in Vertikalresonatoren eingebettet sind, eine noch weit höhere Verstärkung zu erwarten. Allerdings ist eine Messung der
105
9 Zusammenfassung & Ausblick
Verstärkung nach den üblichen Methoden nicht möglich, da die Definition der Verstärkung auf
dem Lambert-Beerschen Gesetz basiert und somit Kantenemission voraussetzt. Trotz des Problems der experimentellen Zugänglichkeit konnte jedoch eine Verstärkung detektiert werden.
Insgesamt konnte mit den präsentierten Ergebnissen gezeigt werden, dass die untersuchten
InGaN-Mehrfach-Quantenpunktschichten als verstärkendes Medium in Laserstrukturen geeignet sind.
In Kapitel 7 wurde ein Überblick über die optischen Eigenschaften von Mikrosäulenresonatoren auf der Basis von Gruppe-II-Seleniden und Gruppe-III-Nitriden gegeben. Dabei
wurde zunächst eine Methode zur zweidimensionalen Analyse der Fernfeldcharakteristik
solcher Strukturen vorgestellt, die gemäß der Literatur zuvor nur an Gruppe-III-ArsenidMikrosäulen durchgeführt worden war. Ausserdem wurde die Kopplung der Emission eines
Quantenpunkts in eine Mode einer solchen Kavität untersucht. Es wurde gezeigt, wie die
Quantenpunktemission durch Einstellen einer bestimmten Temperatur gezielt auf den Mikroresonator abgestimmt werden kann. Mittels dieser reversiblen Abstimmungsmethode wurde
eine effektive Verstärkung der PL-Intensität auf das Fünffache demonstriert.
Anschließend wurden Mikroresonatoren auf Basis von Gruppe-III-Nitriden untersucht, deren
obere Spiegel aus dielektrischen Schichten bestehen. Es wurden Güten um Q ≈ 340 an
Strukturen ohne aktive Schicht gemessen, wobei die spektrale Position der Resonatormoden
auf Grund von Schichtdickenfluktuationen und Grenzflächenrauigkeiten stark schwankte.
Das Einbringen von Quantenpunktschichten als aktive Schicht wurde demonstriert, ging
allerdings mit einer Reduktion der Güte auf Q ≈ 190 für planare Mikrokavitäten und Q ≈ 50
für strukturierte Mikrosäulen einher. Die Ursache für diese Reduktion ist wahrscheinlich eine
schlechtere kristalline Qualität auf Grund einer wegen der Quantenpunktschicht reduzierten
Wachstumstemperatur. Mittlerweile stehen neue Wachstumsprozeduren zur Verfügung, die
eine wesentliche Verbesserung der strukturellen Güte erlauben. Damit sollte es möglich sein,
auf Basis der hier vorgestellten hybriden Quantenpunkt-Mikrokavitäten Einzelphotonenquellen im sichtbaren Spektralbereich herzustellen, die auf Grund der in den vorigen Kapiteln
vorgestellten Temperaturstabilität der Emission von Nitrid-Quantenpunkten bei Raumtemperatur arbeiten können.
Zuletzt wurden die optischen Eigenschaften von selbstorganisiert gewachsenen GaNNanodrähten auf Basis eines neuartigen Wachstumsmodus dargestellt, die auf Grund ihres
hohen Aspektverhältnisses perspektivisch eine Alternative zu geätzten Wellenleitern oder
Mikroresonatoren darstellen. Allerdings ist die Erzeugung von Heterostrukturen wie BraggSpiegeln in solchen Nanodrähten nach wie vor eine große Herausforderung. Eine optische
Untersuchung zeigte die hohe Güte dieser Nanostrukturen; es konnte keine signifikante Lumineszenz von Defekten detektiert werden.
Diese optischen Eigenschaften blieben bei der Dotierung mit Silizium als Donator erhalten,
während der Einbau von Magnesium als Akzeptor eine deutliche Herabsetzung der kristallinen
Qualität zur Folge hatte. Dieser Einfluss von Magnesium auf die strukturellen Eigenschaften
ist jedoch schon länger bekannt und unabhängig vom Wachstumsmodus, so dass darauf nicht
weiter eingegangen wurde. Trotz dieser Herausforderung demonstrieren die vorgestellten
Messungen die Möglichkeit der Herstellung von diodenartigen p-n-Heterostrukturen.
Anschließend wurden InGaN/GaN-Quantenfilme in Nanodrähten untersucht. Es wurde
gezeigt, dass ein Quantenfilm ohne eine wesentliche Verschlechterung der optischen oder
strukturellen Güte in einen Nanodraht eingebaut werden kann, was eine Vielzahl an An-
106
wendungsmöglichkeiten eröffnet. Insbesondere eine Kombination der Dotierung mit dem
Einbringen von InGaN/GaN-Heterostrukturen sollte zukünftig möglich sein und zu elektrisch
betriebenen, optisch aktiven Nanodraht-Bauelementen führen. Bislang sind solche Strukturen
mit Emission im sichtbaren Spektralbereich nur an der Sofia University of Tokyo hergestellt
worden [267]. Die prinzipielle Machbarkeit mit den hier vorgestellten Komponenten hat Gerd
Kunert aus der AG Prof. Hommel kürzlich demonstriert, indem er erstmals Elektrolumineszenz von solchen Strukturen detektieren konnte. Eine Veröffentlichung zu diesem Thema ist
in Vorbereitung [O11].
Die Kombination von elektrisch angeregter Quantenpunktlumineszenz mit den vorgestellten
Mikroresonatoren ist ein nächster Schritt auf dem Weg zu elektrisch betriebenen Einzelphotonenquellen im sichtbaren Spektralbereich. Die Eignung der einzelnen Komponenten ist in
dieser Arbeit demonstriert worden. Da die Gruppe-II-Selenide auf Grund der Degradation
unter elektrischer Anregung wahrscheinlich auch zukünftig für industrielle Interessen nicht
in Frage kommen, gilt es, die Probleme der verschiedenen Mikrostrukturen auf Nitrid-Basis
zu lösen. Bei den Mikrokavitäten auf Nitrid-Basis bedeutet dies eine Weiterentwicklung der
Spiegelschichten und eine Verbesserung der Grenzflächenrauigkeiten. Darüber hinaus muss
noch ein Konzept zur Dotierung von Nitrid-DBRs und zu deren Kontaktierung erarbeitet
werden, um elektrisch betriebene Bauteile zu erhalten.
Für die Nanodrähte ist als nächster Schritt die Entwicklung einer Prozedur zur Herstellung von DBR-Heterostrukturen erforderlich, um zukünftig selbstorganisiert gewachsene
Mikrosäulenresonatoren zu erhalten. Für einen elektrischen Betrieb solcher Bauteile müssten
diese DBRs dotierbar sein und ein Kontaktierungsschema für einzelne Nanodrähte entwickelt
werden. Gelingt das, so ergeben sich vielfältige Anwendungen in Industrie und Forschung
für diese Nitrid-basierten Nanostrukturen, wie zum Beispiel als selbstorganisiert gewachsene
Einzelphotonenquellen im grünen bis ultravioletten Spektralbereich.
Insgesamt demonstrieren die in der vorliegenden Arbeit präsentierten Ergebnisse das hohe
Potential von Halbleiternanostrukturen auf Basis breitlückiger Halbleiter für optoelektronische Anwendungen im sichtbaren Spektralbereich. Insbesondere die Ausnutzung exzitonischer
Effekte bei höheren Temperaturen in Quantenpunkt-basierten Bauteilen, die sich durch geeignete Resonatoreigenschaften manipulieren lassen, ermöglicht ein breites Feld an Anwendungen
im Bereich der Quanteninformationstechnologie.
107
9 Zusammenfassung & Ausblick
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[361] Y. Kawakami, S. Suzuki, A. Kaneta, M. Funato, A. Kikuchi, K. Kishino. Appl. Phys. Lett.
89, 163124 (2006). 102
126
Veröffentlichungen und Tagungsbeiträge
Hier findet sich eine Auflistung aller Veröffentlichungen und Tagungsbeiträge während der
Zeit der Promotion. Die Beiträge O1 und O5 sind neben der Arbeit an den hier diskutierten
Studien entstanden. O10 enthält Ergebnisse, die im Wesentlichen nach Anfertigung der
Dissertation ermittelt wurden. Die anderen Originalveröffentlichungen sind im Rahmen der
Bearbeitung des Promotionsvorhabens erschienen und fassen jeweils einen Teil der in der
vorliegenden Schrift erläuterten Ergebnisse zusammen.
Originalveröffentlichungen:
[O11] Light-emitting diode based on catalyst and mask-free grown GaN
nanorods, G. Kunert, W. Freund, T. Aschenbrenner, C. Kruse, S. Figge, J. Kalden,
K. Sebald, D. Hommel, and J. Gutowski M. Feneberg, I. Tischer, K. Fujan, and K.
Thonke
in preparation (2010).
[O10] Optical Properties of InGaN quantum dots in monolithic pillar
microcavities, K. Sebald, M. Seyfried, J. Kalden, J. Gutowski, H. Dartsch, C.
Tessarek, C. Kruse, D. Hommel, M. Florian, F. Jahnke
Applied Physics Letters, accepted (2010).
[O9] Microphotoluminescence studies on GaN-based pillar microcavities
containing quantum wells or quantum dots, K. Sebald, H. Lohmeyer, J. Kalden,
M. Seyfried, Christian Tessarek, Stephan Figge, Carsten Kruse, Detlef Hommel, and J.
Gutowski
Physica Status Solidi (b), to be submitted (2010).
[O8] Optical properties of single InGaN quantum dots and their devices, K.
Sebald, J. Kalden, H. Lohmeyer, and J. Gutowski
Physica Status Solidi (b), to be submitted (2010).
[O7] Catalyst free self-organized high quality GaN nanorods, T. Aschenbrenner, G.
Kunert, W. Freund, C. Kruse, S. Figge, M. Schowalter, C. Vogt, J. Kalden, K. Sebald,
A. Rosenauer, J. Gutowski, and D. Hommel
Physica Status Solidi (b), to be submitted (2010).
[O6] Electroluminescence from a single InGaN quantum dot in the green
spectral region up to 150 K, J. Kalden, C. Tessarek, K. Sebald, S. Figge, C. Kruse,
D. Hommel, and J. Gutowski
Nanotechnology 21 No. 1, 015204 (2010).
zusätzlicher Feature-Artikel: http://nanotechweb.org/cws/article/lab/41531
127
Eigene Veröffentlichungen und Tagungsbeiträge
[O5] Direct observation of correlations between individual photon emission
events of a microcavity laser, J. Wiersig, C. Gies, F. Jahnke, M. Aßmann, T.
Berstermann, M. Bayer, C. Kistner, S. Reitzenstein, C. Schneider, S. Höfling, A.
Forchel, C. Kruse, J. Kalden, and D. Hommel
Nature 460, 245–249 (2009).
[O4] Highly ordered catalyst- and mask-free GaN nanorods on r-plane
sapphire, T. Aschenbrenner, C. Kruse, G. Kunert, S. Figge, K. Sebald, J. Kalden, T.
Voss, J. Gutowski and D. Hommel
Nanotechnology 20 No. 7, 075604–075609 (2009).
zusätzlicher Feature-Artikel: http://nanotechweb.org/cws/article/lab/37913
[O3] An electrically-driven CdSe quantum dot based resonant cavity
light-emitting diode with single line emission, A. Gust, C. Kruse, K. Otte, D.
Hommel, J. Kalden, T. Meeser, K. Sebald and J. Gutowski
Nanotechnology 20 No. 1, 015401–015404 (2009).
[O2] Fine tuning of quantum-dot pillar microcavities by focused ion beam
milling, H. Lohmeyer, J. Kalden, K. Sebald, C. Kruse, D. Hommel, and J. Gutowski
Applied Physics Letters 92, 011116–011118 (2008).
[O1] Hollow zinc oxide mesocrystals from an ionic liquid precursor, Z. Li, A.
Geßner, J.-P. Richters, J. Kalden, T. Voss, C. Kübel, and A. Teubert
Advanced Materials 20 No. 7,1279–1285 (2008).
Tagungsbeiträge mit Veröffentlichung:
[C12] Methods for the realization of polarized light emission from CdSe/ZnSSe
quantum dot monolithic pillar microcavities, M. Seyfried, J. Kalden, K. Sebald,
J. Gutowski, C. Kruse, D. Hommel
6th International Conference on Quantum Dots – QD 2010, April 26-30, 2010 in
Nottingham, UK
submitted to Journal of Physics: Conference Series
[C11] Electroluminescence from isolated single indium gallium nitride quantum
dot up to 150 K, J. Kalden, C. Tessarek, K. Sebald, S. Figge, C. Kruse, D. Hommel,
and J. Gutowski
8th International Conference on Nitride Semiconductors – ICNS 8, October 18-23,
2009 in Jeju, South Korea
Physica Status Solidi (a) 207 No. 6, 1428-1430 (2010).
[C10] Influence of doping on optical properties of catalyst- and mask-free grown
gallium nitride nanorods, J. Kalden, K. Sebald, G. Kunert, T. Aschenbrenner, C.
Kruse, D. Hommel, and J. Gutowski
8th International Conference on Nitride Semiconductors – ICNS 8, October 18-23,
2009 in Jeju, South Korea
Physica Status Solidi (c), in print, (2010).
128
[C9] Manipulating the optical properties of CdSe/ZnSSe quantum dot based
monolithic pillar microcavities, M. Seyfried, J. Kalden, H. Lohmeyer, K. Sebald,
C. Kruse, D. Hommel, and J. Gutowski
11th International Conference on Optics of Excitons in Confined Systems – OECS 11,
September 7-11, 2009 in Madrid, Spain
Journal of Physics: Conference Series 210, 012006 (2010).
[C8] Methods to spectrally tune II-VI-based monolithic microcavities, K. Sebald,
M. Seyfried, J. Kalden, H. Lohmeyer, C. Kruse, A. Gust, D. Hommel, and J. Gutowski
14th International Conference on II-VI Compounds – II-VI 2009, August 24-29, 2009
in St. Petersburg, Russia
Physica Status Solidi (b) 247 No. 6, 1539–1542(2010).
[C7] Optical properties and modal gain of InGaN quantum dot stacks, J. Kalden,
K. Sebald, J. Gutowski, C. Tessarek, T. Aschenbrenner, S. Figge, D. Hommel
8th International Workshop on Nitride Semiconductors – IWN 2008, October 6-10,
2008 in Montreux, Switzerland
Physica Status Solidi (c) 6 No. S2, 590 – 593 (2009).
[C6] Optical properties of GaN nanorods grown catalyst-free on r-plane
sapphire, K. Sebald, J. Kalden, T. Voss, J. Gutowski, T. Aschenbrenner, G. Kunert,
C. Kruse, S. Figge, D. Hommel
8th International Workshop on Nitride Semiconductors – IWN 2008, October 6-10,
2008 in Montreux, Switzerland
Physica Status Solidi (c) 6 No. S2, 578 – 581 (2009).
[C5] Emission properties of ZnSe-based pillar microcavities at elevated
temperatures, J. Kalden, H. Lohmeyer, K.Sebald, T. Meeser, J. Gutowski, C. Kruse,
A. Gust, D. Hommel, J. Wiersig, and F. Jahnke
9th International Conference on Nonlinear Optics and Excitation Kinetics in
Semiconductors – NOEKS 9, May 25-29, 2008 in Klink/Müritz, Germany
Physica Status Solidi (c) 6 No. 2, 508 – 511 (2009).
[C4] Influence of piezoelectric fields on excitonic complexes in InGaN quantum
dots, K. Sebald, J. Kalden, S. Herlufsen, H. Lohmeyer, C. Tessarek, T. Yamaguchi, S.
Figge, D. Hommel, J. Gutowski
5th International Conference on Semiconductor Quantum Dots – QD 2008, May 11-16,
2008 in Gyeongju, Korea
Physica Status Solidi (c) 6 No. 4, 872 – 875 (2009).
[C3] Optical Properties of Single and Multi-Layer InGaN Quantum Dots, K.
Sebald, H. Lohmeyer, S. Herlufsen, J. Kalden, J. Gutowski, C. Tessarek, T.
Yamaguchi, D. Hommel
7th International Conference of Nitride Semiconductors – ICNS 7, September 16-21,
2007 in Las Vegas, Nevada, USA
Physica Status Solidi (c) 5 No. 6, 1883 – 1885 (2008).
[C2] Integration of InGaN quantum dots into nitride-based microcavities, C.
Kruse, S. Figge, H. Dartsch, C. Tessarek, D. Hommel, H. Lohmeyer, J. Kalden, K.
Sebald, J. Gutowski
129
Eigene Veröffentlichungen und Tagungsbeiträge
7th International Conference of Nitride Semiconductors – ICNS 7, September 16-21,
2007 in Las Vegas, Nevada, USA
Physica Status Solidi (c) 5 No. 6, 2320 – 2322 (2008).
[C1] Properties and prospects of ZnSe-based quantum dot microcavity VCSEL
structures, K. Sebald, H. Lohmeyer, J. Kalden, T. Meeser, J. Gutowski, C. Kruse, A.
Gust, and D. Hommel
13th International Conference on II-VI Compounds – II-VI 2007, September 10-14,
2007 in Jeju, Korea
Journal of the Korean Physical Society 53, 83 – 87 (2008).
Tagungsbeiträge ohne Veröffentlichung
[T22] Optical properties of wide-bandgap monolithic pillar microcavities with
different geometries, M. Seyfried, J. Kalden, K. Sebald, C. Kruse, A. Gust, C.
Tessarek, D. Hommel, and J. Gutowski
10th International Conference on Nonlinear Optics and Excitation Kinetics in
Semiconductors – NOEKS 10, August 16-19, 2008 in Paderborn, Germany
[T21] Light-emitting diode based on catalyst and mask-free grown GaN
nanorods, G. Kunert, W. Freund, T. Aschenbrenner, C. Kruse, S. Figge, J. Kalden,
K. Sebald, D. Hommel, and J. Gutowski M. Feneberg, I. Tischer, K. Fujan, and K.
Thonke
39th Jaszowiec International School and Conference on the Physics of Semiconductors –
ISCPS 39, June 19-24, 2010 in Krynica-Zdrój, Poland
[T20] Electroluminescence from isolated single indium gallium nitride quantum
dot up to 150 K, J. Kalden, K. Sebald, C. Tessarek, S. Figge, C. Kruse, D. Hommel,
and J. Gutowski
6th International Conference on Quantum Dots – QD 2010, April 26-30, 2010 in
Nottingham, UK
[T19] Electroluminescence from isolated single indium gallium nitride quantum
dot up to 150 K, J. Kalden, C. Tessarek, K. Sebald, S. Figge, C. Kruse, D. Hommel,
and J. Gutowski
Spring Meeting of the German Physical Society, March 21-26, 2010 in Regensburg,
Germany
[T18] Methods for polarized light emission from CdSe quantum dot based
monolithic pillar microcavities, M. Seyfried, J. Kalden, K. Sebald, J. Gutowski,
C. Kruse, and D. Hommel
Spring Meeting of the German Physical Society, March 21-26, 2010 in Regensburg,
Germany
[T17] Elektrische Messungen selbstorganisierter GaN Nanosäulen, G. Kunert, C.
Kruse, T. Aschenbrenner, S. Figge, D. Hommel, J. Kalden, K. Sebald and J. Gutowski
Spring Meeting of the German Physical Society, March 21-26, 2010 in Regensburg,
Germany
130
[T16] Direct observation of correlations between individual photon emission
events of a microcavity laser, M. Aßmann, T. Berstermann, J. Wiersig, C. Gies, F.
Jahnke, C. Kistner, S. Reitzenstein, C. Schneider, S. Höfling, A. Forchel, C. Kruse,
J. Kalden, D. Hommel, and M. Bayer
11th International Conference on Optics of Excitons in Confined Systems – OECS 11,
September 7-11, 2009 in Madrid, Spain
[T15] Influence of electric fields on excitonic transitions in wide-bandgap
semiconductor quantum dots, J. Kalden, S. Herlufsen, T. Meeser, K. Sebald, C.
Tessarek, T. Aschenbrenner, A. Gust, C. Kruse, S. Figge, D. Hommel, and J. Gutowski
11th International Conference on Optics of Excitons in Confined Systems – OECS 11,
September 7-11, 2009 in Madrid, Spain
[T14] Optical properties of GaN nanorods grown catalyst- and mask-free on
r-plane sapphire, J. Kalden, K. Sebald, M. Seyfried, T. Voss, J. Gutowski, T.
Aschenbrenner, G. Kunert, C. Kruse, S. Figge, D. Hommel
Spring Meeting of the German Physical Society, March 22-27, 2009 in Dresden,
Germany
[T13] Lifting of the fundamental cavity mode polarization degeneracy in
CdSe/ZnSSe-quantum dot monolithic microcavities, M. Seyfried, J. Kalden,
K. Sebald, J. Gutowski, A. Gust, C. Kruse, and D. Hommel
Spring Meeting of the German Physical Society, March 22-27, 2009 in Dresden,
Germany
[T12] Katalysator- und maskenfreies Wachstum von GaN-Nanosäulen, G. Kunert,
T. Aschenbrenner, C. Kruse, S. Figge, D. Hommel, J. Kalden, K. Sebald, J. Gutowski,
M. Schowalter und A. Rosenauer
Spring Meeting of the German Physical Society, March 22-27, 2009 in Dresden,
Germany
[T11] Control of MOVPE InGaN quantum dot density and emission wavelength
and applications in light emitting structures, C. Tessarek, T. Aschenbrenner, S.
Figge, J. Kalden, K. Sebald, J. Gutowski, and D. Hommel
Spring Meeting of the German Physical Society, March 22-27, 2009 in Dresden,
Germany
[T10] Catalyst-free growth of GaN nanocolumns on r-plane sapphire by
molecular beam epitaxy, G. Kunert, C. Kruse, T. Aschenbrenner, S. Figge, and D.
Hommel; K. Sebald, J. Kalden, T. Voss, and J. Gutowski
15th European Molecular Beam Epitaxy Workshop, March 8-11, 2009 in Zakopane,
Poland
[T9] Strategies for the Realization of Quantum Dot Based Micro-Cavities, S.
Figge, C. Kruse, H. Dartsch, T. Aschenbrenner, D. Hommel, J. Kalden, K. Sebald,
and J. Gutowski
International Workshop on Nitride Semiconductors – IWN 2008, October 6-10, 2008 in
Montreux, Switzerland
131
Eigene Veröffentlichungen und Tagungsbeiträge
[T8] Incorporation of temperature stable QD ensembles in separate confined
heterostructures for long wavelength laser emission, T. Aschenbrenner, C.
Tessarek, S. Figge, D. Hommel, J. Kalden, K. Sebald, and J. Gutowski
International Workshop on Nitride Semiconductors – IWN 2008, October 6-10, 2008 in
Montreux, Switzerland
[T7] Improved capping layer growth towards increased stability of InGaN
quantum dots, C. Tessarek, T. Yamaguchi, S. Figge, J. Kalden, K. Sebald, J.
Gutowski, and D. Hommel
International Workshop on Nitride Semiconductors – IWN 2008, October 6-10, 2008 in
Montreux, Switzerland
[T6] Fine tuning of CdSe quantum-dot based microcavities, K. Sebald, H.
Lohmeyer, J. Kalden, T. Meeser, C. Kruse, A. Gust, D. Hommel, and J. Gutowski
5th International Conference on Semiconductor Quantum Dots – QD 2008, May 11-16,
2008 in Gyeongju, Korea
[T5] Quantum Dot Based Light Emitting Devices for Single Photon Emission
Based on Nitrides and Selenides, invited talk, D. Hommel, S. Figge, C. Kruse, A.
Gust, C. Tessarek, K. Sebald, J. Kalden, T. Meeser, J. Gutowski, R. Arians, T.
Kümmell, G. Bacher
International Symposium on Semiconductor Light Emitting Devices 2008, April
27-May 2, 2008 in Phoenix, Arizona, USA
[T4] Optical properties of InGaN quantum dot stacks, J. Kalden, H. Lohmeyer, K.
Sebald, T. Meeser, J. Gutowski, C. Tessarek, S. Figge, D. Hommel
Spring Meeting of the German Physical Society, February 25-29, 2008 in Berlin,
Germany
[T3] Optical properties of ZnSe-based quantum dot pillar microcavities at
elevated temperatures, J. Kalden, H. Lohmeyer, K. Sebald, T. Meeser, J.
Gutowski, C. Kruse, A. Gust, D. Hommel
Spring Meeting of the German Physical Society, February 25-29, 2008 in Berlin,
Germany
[T2] Optical properties of electrically pumped CdSe quantum dot structures, T.
Meeser, J. Kalden, K. Sebald, J. Gutowski, A. Gust, C. Kruse, D. Hommel
Spring Meeting of the German Physical Society, February 25-29, 2008 in Berlin,
Germany
[T1] Dependence of InGaN quantum dot formation on two-step growth
parameters, C. Tessarek, S. Figge, D. Hommel, J. Kalden, K. Sebald, and J.
Gutowski
Spring Meeting of the German Physical Society, February 25-29, 2008 in Berlin,
Germany
132
Lebenslauf
Persönliche Daten:
Dipl.-Phys. Joachim Dietrich Burkhard Kalden
Fritz-Haber-Str. 12
28357 Bremen
Geboren am 05. März 1980 in Wolfhagen, Hessen
Deutsch, verheiratet
universitäre Ausbildung:
Seit 01/2010
Schwerpunktprogramm 1165: Nichtlineare optische Eigenschaften und Ladungsträgerdynamik in Zinkoxid-Nanosäulen hergestellt durch nass-chemisches Wachstum und Gasphasenepitaxie auf unterschiedlichen Substraten der Deutschen Forschungsgemeinschaft
08/2009–12/2009
Projekt GaAs und GaN basierte Quantenpunkt-Halbleiteremitter und optimierte Nachweiselektroniken für Systemuntersuchungen zu Quantenkryptographie- Übertragungsprotokollen des Bundesministeriums für Bildung und Forschung
01/2007–07/2009
Forschergruppe Physics of nitride based nanostructured light
emitting devices der Deutschen Forschungsgemeinschaft
Seit 01/2007
Universität Bremen
AG experimentelle Halbleiteroptik (Jürgen Gutowski)
Wissenschaftlicher Mitarbeiter
22.09.2006
08/2004–09/2006
10/2000–09/2006
schulische Ausbildung:
1999
1990–1999
1986–1990
Diplom Physik
Titel der Diplomarbeit: Zwei-Photonen-Photoemission und
Kohärente Kontrolle - eine theoretische Studie
Betreuer: Prof. Dr. P. Thomas und PD Dr. T. Meier
Philipps-Universität Marburg
AG Halbleitertheorie (P. Thomas, S.W. Koch)
Praktikant und Diplomand
Philipps-Universität Marburg
Studium Physik auf Diplom
Abitur
Leistungskurse: Physik, Englisch
Winfriedschule Fulda (Gymnasium)
Domschule Fulda (Grundschule)
133
134
Danke!
An dieser Stelle möchte ich allen herzlich danken, die zu dieser Arbeit beigetragen haben.
Zuerst möchte ich Prof. Dr. Jürgen Gutowski meinen Dank aussprechen, für die Aufnahme
in die Arbeitsgruppe, die Betreuung der Arbeit und Erstellung des Gutachtens sowie die
uneingeschränkte Verfügbarkeit als Ansprechpartner in wissenschaftlichen wie in anderen
Bereichen.
Bei Prof. Dr. Detlef Hommel möchte ich mich für die Bereitstellung der Proben durch seine
Arbeitsgruppe und besonders für die Übernahme des Zweitgutachtens bedanken. Ich danke
ebenfalls den weiteren Mitgliedern der Promotionskommission Prof. Dr. Frank Jahnke und
Prof. Dr. Ralf Bergmann sowie Moritz Seyfried und Jannis Ehrlich ganz herzlich.
Ein riesiges Dankeschön geht an Dr. Kathrin Sebald, die mich exzellent betreut hat und
immer mit Hilfestellungen, Korrekturen und Unterstützung bereit stand! Danken möchte
ich auch Dr. Tobias Voß und Prof. Dr. Ilja Rückmann für die permanente Bereitschaft, zu
helfen und zu unterstützen. Allen drei danke ich für das Korrekturlesen der Arbeit.
Für die untersuchten Proben bedanke ich mich insbesondere auch bei Christian Tessarek,
Timo Aschenbrenner, Gerd Kunert, Arne Gust, Dr. Carsten Kruse und Dr. Stephan Figge.
Ich bedanke mich ganz herzlich bei den Kollegen in meiner AG: Dr. Henning Lohmeyer,
Jan-Peter Richters, Moritz Seyfried, Andreas Schneider, Dongshao Hou, Dr.-Ing. Abdelhamid
El-Shaer, Dr. Apurba Dev, Sandra Herlufsen, Birgit Hilker, Thomas Meeser, Dr. Chegnui
Bekeny und Dres. Lars und Iryna (Kudyk-)Wischmeier und allen, die ich hier vergessen
haben sollte.
Ein herzliches Dankeschön gilt Annegret Ebert, ohne die ich am Papier erstickt wäre und
die immer zur Stelle war, wenn ich an Formularen verzweifelt bin, und Gerd Ankele für die
umfassende technische Unterstützung und die Organisation der Kohlfahrten.
Darüber hinaus möchte ich mich bei den anderen Gruppen des IFP Bremen und des ITP
Bremen bedanken für die gute Arbeitsatmosphäre, die netten Gespräche, Hilfestellungen
und die erfolgreiche Wechselwirkung! Persönlich erwähnen möchte ich dabei Christian Tessarek, Timo Aschenbrenner, Arne Gust und Moritz Speckmann sowie meine theoretischen
Konferenz-Zimmergenossen Dr. Jan Seebeck und Kolja Schuh.
Ich danke meiner Familie von ganzem Herzen für die langjährige bedingungslose Unterstützung, die mir erlaubt hat, diesen Weg zu gehen. Ich danke meinem Vater Reinhold
Kalden und meiner Schwester Ruth Kalden außerdem für die Durchsicht der Arbeit.
Der größte Dank gebührt meiner Frau Kristina, die mir mit sehr viel Liebe, Geduld und
Verständnis eine unersetzliche Stütze und Hilfe in den letzten Jahren und insbesondere
während der letzten Monate war.
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